北京上甸子站大气CH4数据筛分及变化特征

夏玲君,刘立新



北京上甸子站大气CH4数据筛分及变化特征

夏玲君1,刘立新2*

(1.江西省气候中心,江西南昌 330096；2.中国气象局气象探测中心,北京 100081)

基于气团72h后向轨迹输送特征,结合数值统计方法,对北京上甸子站2010~2014年瓶采样样品大气CH4进行污染/非污染数据筛分.结果表明约42%的数据筛分为污染数据,剩余数据则被认为是未受局地源汇污染、混合较为均匀的本底数据.基于这些本底数据对上甸子站大气CH4本底浓度变化特征进行研究,结果表明:观测期间上甸子站大气CH4本底浓度从1884.0×10-9(2010年)增长到1916.4×10-9(2014年),年均增长率为8.5 ×10-9/a.其季节变化特征与北半球平均状况类似,冬春季高、夏秋季低,高值出现在1~2月,低值出现在6~7月,季节振幅达32.8×10-9,主要与·OH自由基浓度季节变化有关.此外,CH4本底浓度年均值及平均季节变化月均值均高于同纬度带海洋边界层水平及全球大气本底站瓦里关站.

大气CH4；后向轨迹；数据筛分；北京上甸子站；本底水平

CH4作为第二重要(仅次于CO2)的人为源长寿命温室气体,其源汇存在较大的不确定性, WMO公报表明[1]2015年CH4全球平均浓度达到(1845±2)×10-9,比2014年增长11×10-9,近10年的平均增长率为6×10-9/a.排放到大气中的CH4约有40%来自自然源,其余则来自人为活动排放,如反刍动物饲养、水稻种植、化石燃料开采、生物质燃烧、垃圾填埋场等[2-5].

大气CH4最主要的汇是与空气中的OH自由基发生光化学反应,二者存在较强的负相关性[6-7].目前,我国对于CH4的研究报道多集中于其通量的研究[8-10],而对于大气CH4浓度观测的相关研究相对较少.一般来说,地基站点大气CH4浓度观测数据主要包括污染数据及非污染数据,污染数据由局地或区域污染事件引起,可用于研究局地或区域排放状况;而非污染数据则来自未受局地源汇影响、经充分混合的清洁大气,往往具有较大范围的时空代表性,可用于研究区域或全球尺度本底浓度变化.

从相关文献报道来看,已有多种方法可应用于大气温室气体的数据筛分,包括基于数学统计算法的筛分方法(如稳健局部近似回归法)、基于地面风速、风向等气象要素的筛分法、示踪物筛分法、气团输送轨迹筛分法等.基于数学统计算法的数据筛分常用于受污染较小的全球本底站本底数据的筛分[11-12],这种方法一般不适用于植被茂盛的区域本底站,植被强烈的光合作用影响可能会导致一些观测数据误筛为本底或非本底数据;基于地面风的筛分方法是根据风向、风速对大气温室气体浓度变化的影响特征来进行污染数据非污染数据的筛分[13-15],一般将不同季节来自污染风向的观测数据认定为污染值,但部分区域站某些风向的污染期和非污染期均有发生,利用地面风向作为筛分因子意义不大;示踪物筛分法目前常用的多基于CO作为示踪物[16],常用于大气CO2污染数据筛分,当受到燃烧源排放污染时,CO和CO2浓度均会升高,这种筛分方法可能更适用于冬季CO及CO2排放源较一致的时期,也有利用其它示踪物来进行筛分的研究报道,但需要昂贵的观测仪器进行示踪物的在线观测[17].气团输送轨迹筛分法根据气团传输轨迹及轨迹气压变化来剔除局地污染数据[18-19],这种方法可对采样时刻对应的气团后向轨迹进行细致分析,以判断气团输送过程中是否受到地面局地排放的污染.

目前,国内对于大气CH4观测数据筛分的报道相对较少,已有的研究也多采用地面风及数学统计算法来进行筛分,而结合气团输送轨迹筛分出局地污染数据则鲜有报道.本文拟基于气团后向轨迹输送特征及数值统计方法对北京上甸子区域大气本底站2010~2014年大气CH4瓶采样观测数据进行筛分,并探讨其本底浓度变化特征.

1 站点及方法

1.1 站点介绍及资料来源

北京上甸子区域大气本底站(SDZ, 40.65°N, 117.12°E,海拔293m)地处京津冀地区中心位置,距北京城区东北方向约100km,是 WMO/GAW (世界气象组织全球大气观测网)中国境内重要的区域本底站之一,其地理位置示意见图1.该站所处区域具有暖温带半湿润季风气候,全年盛行风向为东北风和西南风,具有典型的华北区域大气环境特征,基于该站观测资料,能够深入了解京津冀经济圈区域排放的影响[20-21].本研究所用CH4资料为SDZ站玻璃瓶周采样数据,采样为北京时间下午14:00左右,采样高度距地5m,双瓶CH4浓度差值大于10×10-9的采样数据视为无效数据剔除,剩余数据取双瓶平均值作为该样品的最终浓度.数据资料可直接在WDCGG(World Data Centre for Greenhouse Gases温室气体全球数据中心)网站上下载,下载地址为http://ds.data. jma.go.jp/gmd/wdcgg/pub/data/current/ch4/event/, 共获得SDZ站2010~2014年瓶采样样本492个,其中有效数据482个,取双瓶平均值作为样本的最终浓度,即共计241个有效CH4浓度数据用于后续的研究分析.

图1 北京上甸子站地理位置

1.2 后向轨迹聚类分析方法

利用NOAA与澳大利亚气象局联合研发的拉格朗日混合单粒子轨道模型HYSPLIT v4.9对SDZ站72h后向轨迹进行模拟,后推起始时间为每天06:00(世界时,下同),选定轨迹终点模拟起始高度为距地面100m.本研究所使用的气象资料为美国国家环境预报中心(NCEP)提供的2010~2014年全球数据同化系统GDAS资料,空间水平分辨率为1°×1°的经纬网格.

聚类分析法主要包括系统和非系统的聚类方法.系统聚类方法是根据样本间距离来定义聚类类别,先将所有个变量看作不同的类,距离最近的2类合并,然后从分出的-1类中找出最近的两类合并为一类,以此类推,直至把所有变量合并为一类.本研究采用系统聚类方法中的Ward’s最小方差法进行聚类分析,以获得不同气团传输路径对应的CH4浓度水平.

1.3 CH4污染数据筛分方法

对不同区域本底站采用有针对性的大气温室气体浓度数据筛分方法以获取有代表性的观测资料是极其必要的[22].本研究分2步对SDZ站大气CH4的污染数据非污染数据进行筛分.首先参考Reimman等[18]基于大气输送后向轨迹特征筛分卤代温室气体污染数据的方法进行CH4污染数据的筛分,即如果气团途径源排放污染区域(如人为活动较多、污染较严重的北京、天津及河北各城市区域),其轨迹所处高度的气压与地表气压差值不超过120hPa,则认为该气团会受到地面排放的污染,所对应的CH4浓度数据认定为污染数据.然后,利用快速傅里叶曲线拟合进行数值过滤的统计筛分法来进行“outlier”的筛分.大气CH4与CO2类似,其浓度序列()均可采用[23]提出的以下拟合方程进行拟合:

式中:二次多项式部分代表长期变化趋势,后部分简谐波则代表季节变化波动,为观测时间.考虑到季节变化的年际波动,残差() =() - ƒ()可通过半峰宽(FWHM)为180d的低通滤波进行数值过滤,过滤所获得的残差平滑后记为[()]180d,然后结合ƒ()就可获得平滑曲线S() = ƒ() + [()]180d.将浓度值与平滑曲线残差大于3(所有残差的标准偏差)的数据视为“outlier”数据剔除,剩余数据中再将残差大于3的数据剔除,直至所有剩余数据的残差都小于3.

2 结果与讨论

2.1 轨迹聚类分析及其季节分布特征

对SDZ站2010~2014年每天6:00 72h后向轨迹进行聚类分析,其平均轨迹季节分布及各轨迹簇对应的CH4浓度如图2所示.春季(3~5月),到达SDZ站气团轨迹1、2、3、5均起源于俄罗斯中部地区,主要受到西伯利亚和蒙古高压的控制,气流移动速度较快、移动高度较高,气流相对清洁.相较于其它轨迹簇,轨迹4对应的CH4浓度明显偏高,达到1989.1×10-9,与其它轨迹簇比较,平均移动高度最低,与地表气压不超过100hPa,移动速度也最慢,且该轨迹横穿人口稠密、污染较严重的天津城区.夏季(6~8月),到达SDZ站轨迹2、3、5受西伯利亚和蒙古高压控制,气流移动高度较高、速度较快,对应较低的CH4浓度.轨迹1及轨迹4,气流移动速度较慢,移动高度较低(与地表气压差值不超过100hPa), 途径北京、天津等城市,受局地排放污染较大,CH4浓度分别达到1991.8×10-9和2028.4×10-9,远高于其它轨迹簇.秋季(9~11月)SDZ站轨迹簇分布类似于春季,起源于俄罗斯中部的气流轨迹(2、3、4),移动速度较快、高度较高,气团未受显著污染,相对清洁,对应较低的大气CH4浓度.起源于蒙古的轨迹1,移动速度较轨迹2、3、4要相对缓慢,高度稍低一些,对应的大气CH4浓度高于轨迹2、3、4.而气团轨迹1,途径天津、北京等地区,移动速度缓慢、移动高度对应气压与地表气压差值均不超过100hPa,受北京、天津城区局地排放影响,其对应大气CH4浓度达到2055.0×10-9.冬季(12~2月)到达SDZ站气流轨迹2、3、4、5起始于俄罗斯或内蒙古境内,移动高度高且速度快,受污染状况影响较小,携带相对清洁气团到达SDZ站,对应较低的大气CH4浓度.而气流轨迹1在移动高度较低时在河北省境内及北京市驻留较长时间,受地面排放污染影响大,大气CH4浓度达2026.6×10-9.从上述分析可以看出,SDZ站大气CH4浓度与其气团轨迹传输路径及移动速度和高度有较大相关性,尤其是移动速度慢、移动高度低的气团因受到地面排放污染,往往对应较高的大气CH4浓度,因此通过气团后向轨迹分析可对SDZ站瓶采样样品大气CH4浓度污染数据进行筛分.

轨迹簇上圆点代表6h间隔点,轨迹分布下方为各轨迹簇对应的平均气压变化

2.2 大气CH4数据筛分

2.2.1 后向轨迹筛分 依据样品采样时刻72h气团后向轨迹传输路径及其移动高度和速度对样品是否受到地面排放污染进行判断.如图3所示,污染数据筛分主要分为2种情况,一种是如采样日期为2010年05月21日和2012年02月29日的样品,CH4浓度分别为2093.2×10-9和1989.8×10-9,其对应的气团后向轨迹长时间(48h以上)驻留河北省及山东省境内,期间移动高度与地表气压差不超过120hPa,受地面排放源较大污染;另一种情况如采样日期为2012年07月05日和2013年10月30日的样品,CH4浓度分别为1952.2×10-9和1931.3×10-9,其对应气团后向轨迹起源于内蒙古境内,前期移动高度较高,在到达SDZ站之前移动高度降低,轨迹气压与地面差不超过120hPa,在河北省境内及北京市驻留约24h,同样鉴定为受到地面排放污染.

图3 SDZ站CH4污染样品72h气团后向轨迹示例

轨迹簇上的点代表6h间隔点,轨迹分布下方为各轨迹簇对应的平均气压变化

如图4所示,灰色点代表经后向轨迹筛分后鉴定为污染样品的数据,剩余60.2%的数据(黑点)将利用数值统计筛分方法进行进一步的筛分.

2.2.2 数值统计筛分 经后向轨迹筛分后,利用快速傅里叶变化对剩余数据进行曲线拟合,再通过半峰宽(FWHM)为180d的低通滤波进行数值过滤,然后将浓度值与平滑曲线残差大于3σ的数据视为“outlier”数据剔除.经2种方法对CH4数据进行筛分后,约42%的数据被认定为污染数据剔除,其中40%的高浓度CH4污染数据均来自夏季,可能与京津冀地区区域生物源排放及夏季东南季风携带东部湿地排放的高浓度CH4有关[24-26].

图4 基于后向轨迹筛分的CH4浓度时间序列

代表污染数据, 为剩余数据(留待进一步筛分)

圆点为非污染数据,实线为平滑拟合曲线,虚线为长期趋势拟合线

相较于图4中杂乱无章的CH4浓度原始数据分布状况,图5所示经筛分后的CH4非污染浓度数据则呈现出明显的规律性季节波动和长期变化趋势,基本符合该纬度带CH4本底浓度变化特征.从表1样本数据统计结果来看,经筛分后非污染浓度数据约占筛分前有效样本量的58%,筛分前后CH4年均浓度呈现较大差异,筛分前CH4年均浓度变化无明显规律,而筛分后其年均浓度变化呈逐年上升状态,与SDZ站同纬度带(sine value=0.65)海洋边界层(MBL)CH4浓度年均值变化特征一致(图6).

表1 样本数据统计结果

2.3 CH4本底浓度变化特征

利用筛分后获得的非污染数据,基于其平滑拟合曲线(图5实线)可获得SDZ站大气CH4本底浓度季节变化、年变化特征.通过方程(1)获得残差() =() - ƒ(),通过半峰宽(FWHM)为667d的低通滤波进行数值过滤,过滤所获得的残差平滑后记为[()]667d,结合ƒ() 中代表长期变化趋势的二次多项式部分可得到其长期趋势线S() =0+1+22+[()]667d.对长期趋势线(图5)求一阶导然后平均则可获得其年均增长率.图6所示为2010~2014年SDZ站CH4本底浓度年均值变化,青海瓦里关全球大气本底站(WLG)CH4年均值为瓶采样样品经数值统计筛分后的平滑拟合值(数据下载http://ds.data.jma.go.jp/gmd/wdcgg/ pub/data/current/ch4/event/),以及由NOAA/GMD计算的海洋边界层(MBL)同纬度带(sine value= 0.65)CH4浓度年均值(数据下载于https://www. esrl.noaa.gov/gmd/ccgg/mbl/data.php).2010~2014年SDZ站大气CH4本底浓度从1884.0×10-9(2010年)增长到1916.4×10-9(2014年),受区域及长距离输送生物源及人为排放源(如化石燃料燃烧)等影响,其CH4浓度年均值远高于WLG站及同纬度带MBL水平.基于SDZ站CH4浓度的长期趋势线得到其年均增长率为8.5×10-9/a,高于同期CH4全球年平均绝对增长率(6×10-9/a)[27-31].

根据Zhou等[32]的方法,结合图5中平滑拟合曲线,可获得去趋势(“detrended”)后的CH4本底月均浓度,从而探讨其季节变化特征.图7所示的SDZ站大气CH4本底浓度季节变化特征与北半球类似,均表现为夏秋季低值,冬春季高值,低值出现在6~7月,高值出现在1~2月,季节振幅达32.8×10-9,主要源于夏季光照强烈,·OH自由基浓度高,CH4分解速度快,冬季光照减弱,·OH自由基浓度低,CH4分解速度慢[33].此外,其CH4本底浓度季节变化月均值均高于同纬度带MBL值及WLG站,是该纬度带一个重要的CH4源.

图6 CH4本底浓度年变化

图7 CH4本底浓度季节变化

3 结论

3.1 基于北京上甸子站2010~2014年每周一次瓶采样CH4浓度观测数据研究表明大气输送路径、高度及速度对SDZ站大气CH4浓度变化有较大影响,而结合气团72h后向轨迹变化特征及数值统计筛分方法可对受局地或区域排放源大气输送影响的CH4污染数据进行有效筛分,从而获得SDZ站未经污染的、混合较均匀的大气CH4本底浓度数据.

3.2 相较于筛分前SDZ站CH4浓度原始数据毫无规律的变化特征,经筛分剔除污染数据后,大气CH4浓度呈现出明显的季节变化规律及逐年上升的年变化特征,与其同纬度带MBL值变化特征基本一致.此外,对SDZ站大气CH4本底浓度变化特征分析表明,受区域及长距离输送生物源及人为排放源(如化石燃料燃烧)等的影响,CH4本底浓度年均值及平均季节变化月均值均高于同纬度带MBL值及WLG站,是该纬度带一个重要的CH4源.

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致谢：感谢北京上甸子本底站业务工作人员在现场采样的辛苦工作;感谢中国气象科学研究院周凌晞对数据分析方法提供宝贵建议,以及中国气象局气象探测中心方双喜、王红阳等提供的数据处理相关技术支持;同时感谢美国NOAA/ESRL提供上甸子站及瓦里关站的瓶采样样品分析数据.

Data selection and variation characteristics of atmospheric CH4observed at Shangdianzi station in Beijing.

XIA Ling-jun1, LIU Li-Xin2*

(1.Jiangxi Climate Center, Nanchang 330096, China；2.Meteorological Observation Center of China Meteorological Administration, Beijing 100081, China)., 2017,37(11)：4044~4051

Based on transport characteristics of air mass 72h back trajectories and statistical data filtered method, measurement data of atmospheric CH4obtained at Shangdianzi (SDZ) regional background station in Beijing during 2010 and 2014 were analyzed for non-pollution and pollution events. About 42% of the complete data set was filtered as pollution data, and the remainders not polluted by local emission sources were flagged as “representative background data”. Variations of background CH4concentrations at SDZ station can be obtained based on the “representative background data”. The annual mean background CH4concentrations varied from 1884.0×10-9in 2010 to 1916.4×10-9in 2014 observed at SDZ, with the averaged growth rate of 8.5 ×10-9/a. Background atmospheric CH4presented obvious seasonal fluctuations, the higher and lower levels of seasonal CH4cycle appeared in Jan-Feb and Jun-Jul, respectively, with the peak-to-peak amplitude of 32.8×10-9. The seasonal variations of atmospheric CH4might be owing to the variations of OH concentration in atmosphere. Furthermore, the annual and “detrended” monthly CH4background concentrations observed at SDZ were higher than those of MBL at the same latitude and WLG global baseline station.

atmospheric CH4；back trajectories；data selection；Shangdianzi station in Beijing；background level

X511

A

1000-6923(2017)11-4044-08

夏玲君(1983-),女,江西鄱阳人,工程师,博士,主要研究方向为温室气体及其相关微量成分.发表论文10余篇.

2017-04-25

国家国际科技合作专项(2015DFG21960);国家自然科学基金项目(40905066,41175116,41273097);上海市气象与健康重点实验室开放基金项目(QXJK201501);江西省气象科技面上项目(2017)

* 责任作者, 高级工程师, 32899694@qq.com