中国臭氧浓度的时空变化特征及分区

程麟钧,王 帅,宫正宇,杨 琦,王业耀*



中国臭氧浓度的时空变化特征及分区

程麟钧1,2,王 帅2,宫正宇2,杨 琦1,王业耀1,2*

(1.中国地质大学(北京)水资源与环境学院,北京 100083；2.中国环境监测总站,国家环境保护环境监测质量控制重点实验室,北京 100012)

采用旋转经验正交函数(REOF)法分析了2016年中国338城市臭氧浓度的时空变化特征,根据2016年污染季节(5月至10月)的REOF分析结果,确定出10个具有明显同比变化的区域,不同区域间臭氧浓度的时间变化趋势彼此独立,受到当地地形因素、气象条件、光化学反应等因素的影响.10个区域中,除华南地区和青藏高原外其他地区2014年至2016年臭氧日最大8小时浓度(O3-8h)均呈上升趋势.臭氧分区受到地形地貌特征的影响较大,显示出地形和地貌对臭氧空间相关性的重要影响.黄淮平原、华北平原、长江中下游地区等3个人口稠密区域臭氧浓度较高,应该作为臭氧污染控制战略的重点区域.

臭氧；时空变化；REOF；分区

近地面臭氧对人体健康和生态环境有显著的危害,持续恶化的大气臭氧污染已经成为一个备受关注的环境问题[1].城市化,工业化,高速发展以及大量极具反应活性的污染物排放,使得中国许多地区在夏季和秋季面临严重的光化学污染[2-5].臭氧污染问题正在变得越来越复杂,越来越具有地域性[3].在一些城市,一年中大约有20%的时间臭氧浓度高于国家标准;而在另外一些地区,臭氧最大小时浓度已经超过欧洲重污染预警浓度(240µg/m3)[6-11].对流层中的臭氧和其他几种污染物,均可诱发严重的疾病,动物和人体毒理研究已经证明,反复暴露于臭氧中可以导致气管炎症并影响肺功能[12-13].已经发表的实验表明,与无臭氧的环境空气相比,臭氧平均浓度达到40µg/m3时,主要粮食作物(包括小麦,水稻,大豆,马铃薯)的产量可显著下降约10%[14].因此,可以推断,人类健康和粮食安全正在或已经受到当前大气臭氧污染的威胁,并且这种损害还将持续.

中国幅员辽阔,南北跨纬度近50度.气象条件复杂多样,地势西高东低.因此,影响臭氧污染发生的因素,如太阳辐射或湿度,在全国各个区域是不一样的.1999年以来,针对中国几个主要的大城市和区域的臭氧时空变化、来源及其健康影响等方面都有研究[15-22].但是由于我国开展臭氧监测时间晚,数据积累不够,所以这些研究范围有限,没有给出中国臭氧的区域污染特征.2013年环境保护部(MEP)开始组织实施臭氧污染监控,在全国建立了臭氧实时在线监测网络.鉴于臭氧污染的区域性特征[23],环保部采取了区域性污染防控计划来有效的控制臭氧污染,根据不同地区的经济发展水平和污染状况,确定了臭氧的几个主要污染防控区域,主要是京津冀、长三角、珠三角和成渝地区,这些区域的划定主要是从行政管理的角度出发,并没有考虑到臭氧污染的时空分布特征.有研究[24-25]利用经验正交函数(EOF),基于可见度或空气污染指数(API)的时空分析建立中国的空气污染分区.还没有利用臭氧浓度对我国的大气臭氧污染进行特征分区.

本研究采用在气象科学中广泛使用的旋转经验正交函数法(REOF)对臭氧污染随时间变化的特征进行分析,旨在为决策者根据不同地区的臭氧污染特性制定有针对性的预防和控制措施提供参考.

1 分析方法与数据

1.1 旋转经验正交函数分析法(REOF)

EOF及REOF 分析是分析某区域气象要素场时空变化特征常用的统计分析方法[26-32].它能将同时随时空间变化的某要素场分解为分别仅随空间和时间变化的空间模态和时间系数的线性组合.

值得注意的是,由于EOF 分析更关注使分析要素的方差贡献率尽量集中到前几个主要分量上,故突出要素场全域的整体相关结构有余,突出局域相关结构不足,不利于识别要素分布型.REOF分析则是在EOF分析的基础上,对载荷特征向量场再作方差极大旋转变换,使旋转空间向量场上每一空间点只与一个或少数几个旋转时间系数有高相关,从而使高载荷值区集中在某较小局域,其余区域的载荷值相当小,甚至接近零,这样更能突出要素异常分布的局域特征.REOF法构建的模型如下所示:

=×+(1)

式中:是来自所有城市的日常臭氧浓度的归一化矩阵,是给定城市,是臭氧浓度的时间序列的样本大小,是每个模态的所有城市的加载系数的矩阵,是模态数,是模态的时间系数矩阵,是误差矩阵.

在求解方程(1)的过程中,假设了时间系数矩阵中个时间系数序列间呈两两正交关系,进而通过协方差矩阵的特征向量求解,再使用回归方法求解.为了考查不同模态的空间分布情况,利用反距离权重法对中每种模态内的城市荷载系数进行插值,探索模态的空间分布特征,以0.6为阈值来区分高度相关的区域.讨论了每种模态的时间序列曲线,以探讨臭氧的时间变化特征[33-34].

臭氧监测数据集由中国环境监测总站(CNEMC)提供.每个城市日最大O3-8h由各评价点位算术平均得到,使用城市O3-8h年均值和第90百分位浓度评价年际间变化趋势.采用2014年161城市,2015年和2016年338个城市的日均值共约306,181个数据.监测方法为连续自动监测方法,原理为紫外光度法或差分吸收光谱法.所有监测设备均经过了中国环境监测总站的适用性检测,仪器的安装,操作和维护依据有关规范执行.

1.2 臭氧监测数据

地图来自国家测绘地理信息局(http://219. 238.166.215/mep/Default.html),1:400万基本要素版《中华人民共和国地图》(2008年6月国家测绘局制),审图号GS(2008)1400号.

2 结果与讨论

2.1 我国臭氧现状

2015年,我国338个城市臭氧年均浓度范围为36.9~118.2μg/m3,平均为(82.6±14.6)μg/m3,90百分位浓度范围为62.0~202.7μg/m3,平均为(133.9±25.8)μg/m3.338城市中,35个城市年度O3-8h浓度超过100μg/m3,54个城市90百分位浓度超过160μg/m3,即超过国家二级标准,超标城市比例为16.0%.污染最严重的城市位于华北地区,其次是华中和华东地区,包括京津冀、山东、江苏等地区,与这些地区人口密度较大、臭氧前体物排放量较大有关.全国臭氧浓度相对较低的地区位于中国西南,华南和西北,有14个城市的年平均浓度低于55μg/m3.

2016年,338个城市臭氧年均浓度范围为47.3~119.8μg/m3,平均为(86.2±13.4)μg/m3,同比2015年上升3.6μg/m3;90百分位浓度范围为72.9~200.0μg/m3,平均为(137.9±25.1)μg/m3,同比2015年上升4.0μg/m3.45个城市年度O3-8h浓度超过100μg/m3,59个城市90百分位浓度超过160μg/m3,超标城市比例为17.5%.与2015年相比,全国臭氧浓度整体呈上升态势,179个城市浓度同比上升(依据90百分位浓度指标),其中124个城市上升幅度超过5%;151个城市浓度同比下降,其中79个城市下降幅度超过5%.

图1 2016年全国338城市3项主要污染物超标率

O3已经成为我国仅次于颗粒物的第二大环境空气污染物(图1).2016年,338个城市O3平均超标率为5.2%,低于PM2.5(14.7%)和PM10(10.4%),高于NO2(1.6%)、SO2(0.5%)和CO (0.4%).40个城市O3超标率大于PM2.5,分别为东莞、盘锦、江门、张家口、中山、湖州、营口、广州、珠海、拉萨、佛山、鄂尔多斯、嘉兴、海南、承德、肇庆、阳江、阿拉善盟、舟山、深圳、清远、惠州、榆林、潮州、海北、湛江、松原、合作、汕尾、河源、温州、台州、海口、三亚、果洛藏族自治州、西昌、昌都、大连、北海和汕头.5~9月为O3污染高发季节.1~4月,338个城市O3超标率较低,均低于PM2.5和PM10;5~9月,O3超标率明显上升,分别达到10.7%、13.2%、9.8%、9.0%和11.4%,均高于PM2.5和PM10的超标率.10~12月,O3超标率下降至1.2%、0.4%、0.1%.

2.2 REOF分析结果

对2016年的污染季(5~10月)和非污染季(1~4月和11~12月)的O3平均浓度进行了REOF分析.图2给出了各季提取出的累积方差贡献,污染季和非污染季的累积方差贡献分别为84.5%和89.4%.在非污染季的分析结果中,有一个模态具有非常大的方差贡献(34.71%),说明全国多个城市具有相似的臭氧变化趋势.在污染季分析结果中,各个模态的方差贡献比较平均.

图2 2016年污染季和非污染季的各模态方差贡献

对中国大多数地区来说,非污染季(1~4月和11~12月)的O3平均浓度相对较低,且很多城市表现出相似的变化趋势,即1~4月臭氧浓度呈上升趋势,11~12月呈下降趋势.因此,非污染季提取到的比较大的模态很可能仅代表这种大范围的变化趋势,并不能反映出各地间的差异,导致产生了方差贡献超过30%的模态.夏季和秋季各城市臭氧的日变化幅度比月变化更加显著.因此,REOF的分析结果能够提取出更加细致的空间相关性特征.同时,5~10月是臭氧污染高发季节,基于污染季臭氧浓度的空间分布特征制定的分区结果更有针对性,可对臭氧污染防控策略提供更有说服力的指导.因此,将2016年划分为臭氧污染季节(5~10月)和非污染季节(1~4月和11~12月)来进行分析研究.

2.3 分区结果

对2016年污染季节的臭氧浓度均值进行REOF分析,共提取到41个模态,占总方差的88.1%.本研究主要讨论具有最大方差贡献的前16个模态,累积方差贡献为71.8%.前6个模态的空间分布如图3(左)所示.图中等值线表示这些模态的载荷系数,系数越大,说明空间相关性越高.可以看出,不同每个模态的高相关区域在地理上能够彼此区分开来.

模态1的高相关区分布在中部和东部,载荷系数较高的城市为新乡(载荷系数:0.899)、菏泽(0.884)、安阳(0.883).覆盖的省份主要包括河南、山东、山西、河北南部及陕西和安徽的个别城市(图3(a)).

模态2显示湖北、湖南、江西及安徽个别城市的高度相关性,这部分地区属于长江中游平原(图3(b)).地形和周围地区比较是相对平坦的.载荷系数较高的城市为娄底(0.903)、湘潭(0.894)、邵阳(0.884).

模态3在华北地区呈现高度相关性,覆盖了北京、天津、辽宁、吉林以及黑龙江西南部和河北北部地区(图3(c)).载荷系数较高的城市为四平(0.927)、辽源(0.9)、长春(0.893).

模态4主要分布在长三角地区,包括江苏、浙江、上海和安徽的部分城市(图3(e)).载荷系数较高的城市为常州(0.898)、镇江(0.857)、无锡(0.846).该区域经济非常发达,人口密度很高.

模态5是四川盆地(图3(f)),恰好位于盆地平原地区.载荷系数较高的城市为内江(0.875)、宜宾(0.863)、泸州(0.863).可以看出,模态5的载荷系数在盆地周边有显著下降,表明空间相关性的明显下降.

模态6是以华南为中心,在广东和福建具有高度相关性(图3(d)).载荷系数较高的城市为揭阳(0.891)、潮州(0.872)、漳州(0.812).该模态的高度相关区域与环保部确定的珠三角地区略有不同.

图中等值线表示不同模态的加载系数,也就是它们的相关系数,系数越大,相关性越高

图4 2016年臭氧分区结果

模态7~16的高度相关区域分别位于云贵高原、河套平原、广西-海南、新疆、福建、黑龙江东北部、内蒙古、青藏高原、山东半岛、贵州等地区.这些地区往往具有各自独特的地理气候特征.

图3中的这些高度相关区域都具有相对均匀的地形,且空间相关性在地形特征显著变化的地区会显著下降.这反映出地形地貌特征对臭氧空间相关性的影响.在地形对空气流动和气象条件影响方面,有研究表明地形阻隔在增加迎风面大气稳定性的同时会导致相对强烈的下坡风[35-36].同样,地形也可能诱导空气对流,并影响降水的强度和分布[37-38].地形效应也被认为对美国西部的气溶胶分布特征有重要影响[39].对于地形地貌相对均匀的地理区域,其大气扩散条件和光化学反应条件通常具有一定的相似性,导致区域内污染物浓度变化规律具有较好的相似性[40-41].但是在地形地貌有明显变化的地区,这一空间相关性很可能被打破.REOF分析所提取模态的空间分布特征似乎进一步印证了这种地形效应.

考虑到地形特征对臭氧浓度时空变化的影响,可考虑在模态空间分布特征基础上,结合地形信息来确定臭氧污染分区,分区结果见图4所示.

区域1:覆盖华中和部分华东地区,定义为黄淮平原,有2个子区域.一个是河南、山东、山西以及河北南部、安徽的部分城市(1-1,模态1提取),第二个子区域包括山东沿海地区(1-2,模态15提取)

区域2:包括湖南、湖北、江西及安徽部分城市的长江中游平原(模态2提取).

区域3:覆盖华北和东北,有2个子区域.一个子区域覆盖了北京、天津、辽宁、吉林、内蒙古东北部和河北北部地区(3-1,模态3提取),另一个是主要粮食产地黑龙江省(3-2,模态12提取).

区域4:以长三角地区为中心,包括江苏,浙江,上海,以及安徽部分城市(模态4提取).

区域5:为四川盆地,包括四川和重庆(模态5提取).

区域6:以华南地区为中心,包括快速发展的珠三角地区(6-1,模态6提取),广西(6-2,模态9提取)和福建(6-3,模态11提取)三个子区域.

区域7:为云贵高原,包括云南(7-1,模态7提取),贵州(7-2,模态16提取)2个子区域.

区域8:定义为河套平原,包括甘肃,宁夏,陕西等部分城市(8-1,模态8提取),内蒙古地区(8-2,模态13提取)2个子区域.

区域9:新疆,包括整个新疆地区(模态10提取).

区域10:定义为青藏高原,包括青藏高原(模态14提取).

从分区结果来看,环保部确定的4个重点污染防控区域中,长三角、珠三角和成渝地区与分区结果是基本一致的.但是京津冀地区的分区结果和重点防控区域的划分不太一致,河北的北部、北京和天津与河北的南部及河南处于不同的浓度变化区内,以北京和周边城市臭氧浓度的相关性为例,北京臭氧浓度的日变化与廊坊、承德、保定、张家口、唐山、天津等城市高度相关,但与河北南部城市之间的相关性弱于与辽宁、内蒙古城市之间的相关性.因此,对于京津冀地区的臭氧污染防控区的划分,有必要进一步探讨.

图4中的区域化结果与其他研究结果类似,尽管这些研究使用了不同的污染物或指数.例如,根据2014年161个城市的PM2.5浓度,王帅将中国东部划分为10个区域[29].张小曳[24]使用能见度数据得到9个区域和18个子区域.Duan[25]使用API指数给出10个区域的结果.这些结果均表明,空气污染的扩散和分布与地形条件高度相关.

由表1可以看出,华北平原,江淮平原和华东地区的臭氧浓度相对较高.这些地区人口稠密,经济增长率高,也导致了大量臭氧前体物的排放.在华东地区,许多石油化工和有机化工业产生大量的挥发性有机化合物(VOCs).

表1 2016年污染季各区域臭氧浓度

2.4 因子的时间变化

每个模态的时间系数近似为标准正态分布并且彼此正交.这些系数显示了每种模态中臭氧浓度随时间变化特征,时间系数受气象条件,光化学反应和前体物排放的影响.图3(a1~f1)显示每个模态的时间系数及其线性趋势和六阶多项式拟合曲线.这些曲线为理解臭氧浓度的时间变化模态提供了重要的信息.由于前体物排放浓度的变化幅度相对较小,时间系数的波动应主要由气象条件变化导致.

模态1(黄淮平原)、模态4(长三角地区)和模态6(珠三角地区)的共同特征是臭氧浓度在夏季出现谷值,其中黄淮平原的谷值出现在8月初,长三角和珠三角则出现在6月中旬左右,这与各地区的雨季时间相吻合,湿度越大,臭氧浓度越低.

表2 几个典型城市臭氧浓度和主要气象参数的线性回归结果

注:--表示无回归结果数据.

模态3(华北地区)的臭氧浓度从8月中旬开始升高,到10月初达到峰值,华北地区的臭氧污染与人为源排放及太阳辐射有关. 8月中下旬开始雨季过去,日照加强,伴随华北地区严重的臭氧前体物排放,产生严重的光化学烟雾,导致臭氧浓度升高,在10月中旬以后臭氧浓度显著下降.前套平原和华南部分区域也都是在10月中旬后臭氧浓度急剧下降.

高原地区的时间系数(模态7和模态14)呈现出独特的趋势,云贵高原在5~10月间的臭氧污染较轻,但是在春季臭氧浓度非常高.青藏高原在秋末,即10月下旬开始,臭氧浓度骤升.

每个区域内臭氧浓度变化和气象条件的变化是高度相关的,选取重点区域的8个城市,将每个城市污染季(5~10月)的臭氧浓度和温度、湿度、日照时数及风速等主要气象因素进行逐步回归,结果见表2.各区域总体来看臭氧浓度变化与温度日照正相关,与湿度风速负相关,但每个地区主控气象因子不同.对北京和沈阳而言,温度是影响臭氧浓度变化的最主要气象因素,回归系数都达到0.6以上.因此华北地区在夏季高温天气时,臭氧浓度骤升,但是入秋冬,气温下降,臭氧浓度又会骤降.上海和昆明的臭氧浓度变化和湿度变化显著负相关,回归系数都在-0.6以上,且这两个城市的臭氧浓度受温度影响不显著,从图2中长三角和云贵高原的时间曲线也可看出,臭氧变化呈波浪式,波峰并不是仅在夏季高温时段出现.广州的臭氧浓度变化和湿度及风速都呈比较显著的负相关,这可能与海洋气团潮湿且前体物浓度较低有关.武汉的臭氧浓度变化特点是和湿度负相关,和日照时数正相关;成都的特点是和温度正相关,和湿度负相关;济南的特点是和温度正相关,和湿度负相关,体现出不同区域的臭氧季节变化特征.

2.5 不同区域的臭氧浓度变化

2014年~2016年(数据均采用161个城市)不同分区的O3-8h年均浓度及90百分位浓度趋势见图5.从年均浓度来看,除了华南地区(区域6)和青藏高原区域(区域10)以外,所有区域的臭氧浓度都有所上升.区域1、2、5和8的臭氧浓度每年都稳定的升高.值得注意的是,云贵高原(区域7)和新疆(区域9)一般认为不属于臭氧污染地区,但是其臭氧浓度也在增加.

3 结论

3.1 根据2016年5~10月臭氧污染季节的REOF分析结果,结合地形地貌和气象特征,可将中国臭氧污染防治划分成10个控制区,分别为黄淮平原、长江中游平原、华北和东北地区、长三角地区、四川盆地、华南地区、云贵高原、河套平原、新疆以及青藏高原控制区.控制区内臭氧浓度变化具有较好的相关性,其中地形地貌对臭氧空间相关性有重要影响.

3.2 同一控制区内臭氧的时间变化趋势主要受到气象条件较大影响,总体来看臭氧浓度变化与温度和日照正相关,与湿度和风速负相关,但不同地区主控气象因子不同.

3.3 臭氧已经成为我国仅次于颗粒物的重要环境空气污染物,2014年~2016年全国各主要分区中除华南地区和青藏高原臭氧日最大8h的年均值和90百分位浓度所有下降外,其他区域均同比上升.

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Spatial and seasonal variation and regionalization of ozone concentrations in China.

CHENG Lin-jun1,2, WANG Shuai2, GONG Zheng-yu2, YANG Qi1, WANG Ye-yao1,2*

(1.School of Water Resources and Environment, China University of Geosciences, Beijing 100083, China；2.State Environmental Protection Key Laboratory of Quality Control in Environmental Monitoring, China National Environmental Monitoring Center, Beijing 100012, China)., 2017,37(11)：4003~4012

The spatiotemporal variation characteristics of daily maximum eight-hour average ozone concentrations (O3-8h) from 338cities in China during 2016 were analyzed by rotated empirical orthogonal function (REOF) analysis. Based on the results of REOF analysis focusing on pollution seasons (May to October) in 2016, ten regions were identified in China. The temporal variation patterns of ozone in each region were independent with each other, affected by local meteorological, photochemical or pollution features. A rising trend for annual averaged O3-8h was observed during 2014 to 2016 for all regions, except for South China region and the Tibetan Plateau. The regionalization results of ozone were found to be influenced greatly by terrain features, indicating significant terrain and landforms effects on ozone spatial correlations. Among the 10regions, Huanghuai Plain, the North China Plain, Central Yangtze River Plain were realized as priority regions for mitigation strategies, due to their higher ozone concentrations and densely population.

ozone；spatiotemporal variability；REOF；regionalization

X823

A

1000-6923(2017)11-4003-10

程麟钧(1980-),女,黑龙江鹤岗人,工程师,中国地质大学(北京)博士研究生,主要从事大气环境监测工作.发表论文10篇.

2017-04-26

国家重点研发计划(2016YFC0201800);国家环保公益性行业科研专项(201509001)

* 责任作者, 研究员, yeyaowang@163.com