海藻碘肥对田园水稻、蔬菜及水果碘含量的强化效果

胡春琴，李睿*，洪春来，曹雯婷，刘嘉伟，周骏，翁焕新

海藻碘肥对田园水稻、蔬菜及水果碘含量的强化效果

胡春琴1，李睿1*，洪春来2，曹雯婷1，刘嘉伟1，周骏1，翁焕新11

（1.浙江大学地球科学学院，杭州310027；2.浙江省农业科学院环境资源与土壤肥料研究所，杭州310021）

以浙江省南部山区丽水市碧湖盆地碧湖镇沙岸村为实验基地，在大田条件下进行随机区组样方实验，验证外源海藻碘肥对水稻、蔬菜和水果碘含量的生物强化效果。结果表明：对水稻以及丝瓜、黄瓜、番茄、茄子、西瓜、毛豆、豇豆等多种蔬菜和水果作物施用外源碘肥，均能有效提高其可食部位碘含量；水稻各部位碘含量差异较大，强化后其可食部位含碘量（按干质量计）可达0.403 mg/kg；而蔬菜、水果经强化后其可食部位含碘量（按鲜质量计）达0.130 mg/kg左右，其中豇豆和毛豆从根到可食部位的碘转运系数较高；按日常消费量均可满足世界卫生组织所推荐的成人150 μg/d的碘摄入量。低剂量外源碘（0.375 kg/hm2）对水稻、蔬菜及水果可食部位碘含量增加效果不明显，高浓度外源碘（≥3.000 kg/hm2）对部分蔬菜、水果的碘积累产生抑制作用。在本实验条件下，1.500 kg/hm2可作为大田作物碘强化的推荐施碘量。综上表明，应用海藻碘肥培育富碘作物以代替食盐加碘，可预防碘缺乏病，是一条一举多得的新途径。

海藻碘肥；大田实验；蔬菜；水果；水稻；碘含量；碘缺乏病；转运系数

碘是人体所必需的一种微量元素，正常人体内含碘25～36 mg，其中70%～80%以碘化物形式集聚在甲状腺内参与甲状腺激素的合成[1]。人体一旦缺碘，体内甲状腺激素的合成就会受到抑制，进而引发碘缺乏病（iodine deficiency disorders,IDD）[2-4]，表现为地方性甲状腺肿、克汀病、地方性亚临床克汀病、单纯性聋哑，使胎儿流产、早产、死产、先天畸形等[4-6]。碘广泛存在于自然界，水、土壤、岩石、空气、生物圈都含有微量元素碘。外部环境缺碘是造成碘缺乏病的主要原因。人体内的碘摄入主要来源于外部环境，食物是人体碘供给的主要载体[7-8]。其中：约50%的碘来自植物性食物，如粮食和蔬菜；约30%来自动物性食物，如鱼、肉、蛋等；10%～20%来自饮用水[4]。因此，一旦外部环境缺碘，就会导致植物和动物性食品中碘含量不足，从而引起人体碘摄入量不足，发生碘缺乏病。

消除碘缺乏病的方法通常是在食盐中加碘。我国从1995年实行全民食盐加碘（universal salt iodization,USI）起，至今已取得显著成效，甲状腺肿大患者由1994年的800万下降到2014年的450万，克汀病患者由18万下降到9万以下[9]。但与此同时，其缺陷也逐渐暴露。由于碘盐中所加的碘主要为碘酸钾无机物，在生产、运输、储存和烹调过程中会损失约76%的碘。因饮食习惯及食物结构的多样性，不同地区、不同人群往往很难准确控制碘的实际摄入量。当碘摄入量超过一定阈值后，会出现高碘甲状腺肿、甲亢、甲状腺癌以及视网膜损伤等碘中毒现象[10-13]。近年来的研究发现，高碘还会造成骨组织结构改变，导致骨质疏松，增大骨折的风险[14]。鉴于此，通过施用外源碘肥培育富碘作物正成为科学补碘的前沿研究领域。一些盆栽、水培试验表明，无论是施用碘酸钾、碘化钾等无机碘，还是施用海藻有机碘，都能显著提高作物可食部位的碘含量[15-18]。但在田间条件下生物碘的强化效果是否显著尚需进一步验证。因此，本文拟在大田条件下，通过施用海藻有机碘肥，培育水稻、番茄、黄瓜、辣椒、西瓜等粮食、蔬菜和水果，测定其可食部位的碘含量，验证在自然条件下大规模培育富碘作物的可行性，以探索更加安全有效的防治IDD的备选路径。

1 材料与方法

1.1 实验地点

大田作物实验基地位于浙江省南部山区丽水市碧湖盆地碧湖镇沙岸村。碧湖盆地面积约60 km2，地势平坦，海拔55～75 m，相对高差在20 m以下，由大溪、松阴溪冲积而成。在该盆地平原上有古老的通济堰水利工程，灌溉发达，旱涝保收，耕地面积达数千公顷，是浙南山区粮食、蔬菜等经济作物的重要产地，近年来已发展成为华东地区最大的豇豆生产基地。实验区土壤的主要理化性质见表1，其中，稻田土壤含碘量1.398 mg/kg，园地土壤含碘量1.860 mg/kg，低于浙江省的平均水平，更低于沿海平原，属于土壤缺碘区。

表1 实验区土壤的主要理化性质Table 1 Physical and chemical characteristics of the soil in the study area

1.2 海藻碘肥制备

实验所用外源碘为海藻固体碘肥，由富碘海带与硅藻土混合制成。其中制作碘肥所用的海带产自山东省青岛市，为海带加工后的下脚料，经标定，其含碘量为1 017 mg/kg。将海带在40℃烘箱内烘干，粉碎后与过100目（0.154 mm）筛的硅藻土按质量比1∶1充分混匀，制成颗粒状缓释碘肥[19]备用。

1.3 作物种植

供试的作物种类包括水稻、丝瓜、黄瓜、辣椒、番茄、茄子、西瓜、毛豆、豇豆等。按随机区组样方法设计实验。种植前，将海藻碘肥以基肥的形式一次性施入，每667 m2施用量分别为0、50、100、200、400、600 kg，相当于每公顷土壤施碘量分别为0、0.375、0.750、1.500、3.000、4.500 kg。同时施入氮磷钾复合肥，期间再追施2次复合肥（300 kg/hm2）。水分浇灌按常规进行。每个实验小区30 m2，每种处理重复3次，各处理小区间至少间隔3 m，以避免相互干扰。

1.4 样品采集与处理

待各种作物成熟达到上市标准后，采用随机取样法采集样品。粮食作物和豆类、茄类每种至少采集1 kg以上，瓜类每种从不同植株中采集6～8个。先用自来水冲洗干净，再用去离子水冲洗，并用吸水纸吸干表面水分。分别称取样品可食部位的鲜质量后，将其置于105℃烘箱中烘30 min，再于70℃恒温下直至样品全部烘干，然后，粉碎并过60目（0.246 mm）筛，装入塑料自封袋中，置于阴凉干燥处待测。

1.5 分析测定

植物和土壤样品碘含量的测定采用放大反应比色法[20]：首先称取0.500 g待测样品，放入30 mL瓷坩埚中，用2 mL浓度为10 mol/L的KOH溶液将样品完全浸润，放入105℃烘箱中烘烤约1 h，再于180℃烘箱中烘烤40 min至样品呈黑色胶状；然后从烘箱中取出，置于电炉上加热碳化至样品出现少量灰白色及黄色物质，此过程大约需要10 min；再将样品放入马弗炉中灰化40 min，分数次移入50 mL容量瓶中定容，静置15 min后，过滤到三角瓶中待测。

样品检测与标准曲线制作同时进行。吸取20 mL样品及0.5、1.0、1.5、2.0、2.5 mL碘标分别放入比色管中，依次加入体积比1∶2的H3PO43 mL（碘标加水至10 mL后加H3PO40.25 mL），饱和溴水0.15 mL，碱性酚钠溶液0.15 mL，淀粉显色剂0.3 mL，充分反应后，用1 cm比色皿在590 nm波长下测定其含碘量。

1.6 数据处理

应用单因素方差分析法和多重比较法，比较不同碘肥施用量下水稻、蔬菜及水果样品碘含量平均值间的差异显著性。

用转运系数（translocation factor,TF）表示营养元素碘从作物下部器官到上部器官的转运强度，其计算公式[21]如下：

TF＝C上/C下。其中C上和C下分别表示作物上部器官（如果实、种子）和下部器官（如根）中的碘含量。

2 结果与分析

2.1 水稻的生物碘强化效果

水稻是世界上最主要的粮食作物之一，中国约65%的人口、全球约38%的人口均以稻米为主食[22-23]。以水稻作为补碘载体可以广泛有效地消除碘缺乏病，意义重大。由图1可知，水稻不同部位以及稻田土壤的碘含量均随着碘肥施用量的增加而增加。在低碘（0.375 kg/hm2）状态下，稻米、稻草（茎叶）和土壤的碘含量与未施肥相比，差异均没有统计学意义；随着碘施用量的增加，则都表现出明显的增长态势。当外源碘施用量为1.500 kg/hm2时，根系碘含量增加显著，并将5.1%的根系碘转运至稻米（表2），使可食部位（稻米）含碘量（按干质量计）急剧增加到0.254 mg/kg，是未施碘肥的13倍左右；当外源碘施用量达到3.000和4.500 kg/hm2时，稻米含碘量进一步增加到0.364和0.403 mg/kg（图1），但根—稻米的碘转运系数趋于减小（表2）。可见，稻米对1.500 kg/hm2的施碘量响应最为明显，综合考虑投入产出效益，可将1.500 kg/hm2的施碘量作为推荐施肥量。

图1 在海藻碘肥不同施用量条件下水稻不同部位及稻田土壤碘含量Fig.1 Iodine contents of different parts of rice and paddy soil under different exogenous iodine addition dosages

对比土壤-水稻连续系统的含碘量（图1）发现：水稻根部含碘量与稻田土壤接近，且高于水稻茎叶和稻米碘含量；稻米含碘量（按干质量计）在稻株各器官中最低，未施碘肥时仅为0.019 mg/kg，是根系的1/35，土壤的1/75，尽管当碘施用量为4.500 kg/hm2时，稻米含碘量也只有0.403 mg/kg，是同等条件下水稻根系含碘量的1/25。从水稻不同器官的转运系数来看，从茎叶到稻米的碘转运系数高于从根系到茎叶的碘转运系数，更高于从根系到稻米的碘转运系数（表2）。说明水稻根系在大量吸收了土壤中的碘之后，只有极少量的碘进入茎叶并转运至稻米中积累，与TSUKADA等[24]对水稻碘强化后的效果一致。密集的水稻根系与稻田土壤碘含量基本相近，能够非常有效地吸收外源施加的海藻碘肥。从长远来看，通过根系和秸秆还田的方式也可以在一定程度上给土壤补碘，以减少后续施碘的量和次数。

此外，与水稻对其他元素的转运系数相比，从根系到稻米的碘转运系数（0.024～0.051）与相应的铁转运系数（0.020～0.040）[25]接近，低于相应的硒转运系数（0.450～0.630）、锰转运系数（1.590～3.610）和磷转运系数（4.270～5.740）[25-26]。

表2 水稻不同器官间碘的转运系数Table 2 Translocation factors(TF)of iodine between various rice organs

2.2 蔬菜和水果作物的碘强化效果

从图2可见，相对于未施肥的对照植株，施用不同量的外源碘肥后，新鲜蔬菜、水果作物的可食部位含碘量均有不同程度的上升。具体而言，丝瓜、黄瓜、番茄、茄子、西瓜、毛豆、豇豆这7种作物在施用碘肥后，其碘含量较对照显著增加（p＜0.05），多数作物碘含量增加了1.5倍到4倍，其中：茄子由于对照基数较小，增加倍数最高；仅辣椒在施碘肥前后的碘含量没有明显变化（P＞0.05）。这表明在农田土壤中施加一定量的外源海藻碘肥后，多数种类的新鲜蔬菜、水果可通过根系较有效地吸收土壤中的碘，并将其迁移转化为有机碘存储于可食部位中，从而提高碘含量，与WENG等[27]、韩平等[28]的研究结果一致。在本研究中，毛豆从根到果实的碘转运系数为0.131，与洪春来[29]的研究结果（0.113～0.151）相当。洪春来[29]还发现，施外源碘后，豇豆、茄子、辣椒、黄瓜、番茄等作物从根到果实的碘转运系数分别为 0.073～0.102、0.064～0.094、0.032～0.045、0.052～0.081、0.089～0.125。可见，通过施加外源碘来增加蔬菜、水果作物可食部位的含碘量是有效可行的。

当外源碘施用量为0.375 kg/hm2时，各种蔬菜、水果作物可食部位的碘含量与未施肥的对照相比，其差异没有统计学意义（图2），说明低碘对蔬菜、水果碘含量的强化作用还不明显。这与孙向武等[30]在盆栽实验中发现的在低碘施用情况下蔬菜含碘量增速较快，对碘的吸收为主动吸收，且随着碘含量升高转化为被动吸收的结论有所出入，但与洪春来等[18]研究的几种蔬菜对外源碘的吸收和积累特性相似。随着施碘量的增加，蔬菜、水果作物可食部位的碘含量一般也逐步增加，但不同样品提高的程度有一定分化。当碘肥施用量为1.500 kg/hm2时，除豇豆和辣椒外，其他作物可食部位的碘含量都有显著提高；当施碘量达3.000 kg/hm2时，丝瓜、豇豆、茄子碘含量继续显著提高，西瓜、黄瓜的碘含量则出现下降；而毛豆则是在施碘量为4.500 kg/hm2时出现碘含量下降的情况（图2）。这说明当土壤中的外源碘含量超过蔬菜、水果所能耐受的限度时，会产生一定的毒害作用，从而抑制碘的吸收，降低可食部位碘含量。洪春来等[31]在对大豆施用外源碘肥时发现，在高浓度外源碘处理下的大豆生物量有所下降，且植株表现出一定的受害症状。本文对毛豆根、茎、叶在高碘和低碘环境下的碘含量测定结果也证实：在高碘（4.500 kg/hm2）条件下，毛豆根、茎、叶的碘含量反而低于低碘（0.375 kg/hm2）施用量下的对应值（图3）。另外，不同作物对外源碘的耐受性也存在差异，其中：豇豆的耐受性最强，在4.500 kg/hm2外源碘施用下仍处于高碘含量状态；丝瓜、番茄、茄子、毛豆在3.000 kg/hm2的外源碘环境中尚未表现出受害症状，相对于西瓜、黄瓜具有更强的耐受性。因此，应针对不同蔬菜施加不同量的外源碘肥，避免过量施碘危害作物生长。

综上表明，不同蔬菜、水果作物对碘的吸收能力存在一定的差异。对毛豆施加外源碘肥后的碘含量增加效果最为显著，其可食部位的含碘量（按鲜质量计）在0.234 mg/kg左右。对本研究中的几种作物按含碘量的最大值从大到小排列，依次为毛豆、豇豆、丝瓜、茄子、西瓜、辣椒、番茄和黄瓜，它们的含碘量（按鲜质量计）在未施碘肥时约为0.01～0.08 mg/kg，施碘肥后大部分可接近或超过0.130 mg/kg，与石玮[32]研究的大田蔬菜对碘的吸收量大致接近。本研究的生物碘强化目标作物限于果类蔬菜或水果，其碘含量低于青菜、小白菜、芹菜等叶类或茎叶类蔬菜的外源碘强化效果[18，33]。这可能是因为微量碘在通过木质部输送到植物种子和果实组织过程中大部分被截留在根部和叶片，且果实生长周期较其他部位短，因此，在植物体各器官间的碘浓度梯度一般表现为按根、茎、叶、果的顺序递减，故果类蔬菜的海藻碘肥补碘效果次于茎叶类蔬菜。但由于食物的多样性需求和果类蔬菜的不可替代性，仍值得将它们作为一类富碘蔬菜进行培育推广。

图2 在海藻碘肥不同施用量条件下供试蔬菜和水果可食部位碘含量Fig.2 Iodine contents in the edible parts of the tested vegetables and fruits under different exogenous iodine addition dosages

图3 在海藻碘肥不同施用量条件下毛豆不同部位碘含量Fig.3 Iodine content in different parts of edamame under different exogenous iodine addition dosages

3 讨论

综上所述，粮食作物水稻，以及丝瓜、黄瓜、番茄、茄子、西瓜、毛豆、豇豆、番茄等多种蔬菜、水果作物，在田间条件下都能通过施用外源碘肥来有效提高其可食部位的碘含量。在蔬菜、水果类作物中，新鲜毛豆、豇豆从根到果实的转运系数相对较高，强化效果较明显，其含碘量可提高至0.200 mg/kg左右，其他作物含碘量也可提高至0.130 mg/kg左右。因此，每人每天食用0.4 kg碘强化稻米和0.38 kg左右的富碘新鲜蔬菜和水果，即可满足世界卫生组织所推荐的成人150 μg/d的碘需求量，即使加上海藻、牛奶等含碘量相对较丰富的食物，一般也不会超过800 μg/d的碘摄入上限。因此，通过施用外源碘肥来提高植物性食品的含碘量以防治碘缺乏病（IDD）是切实可行的。

对于粮食作物水稻以及大多数果实类蔬菜、水果作物而言，当外源施碘量达1.500 kg/hm2时，其可食部位碘含量的提高已十分明显。而当外源碘施用量达到或超过3.000 kg/hm2时，黄瓜、西瓜、毛豆等作物可食部位的碘含量反而降低，表现出一定的受毒害症状。因此，综合考虑投入成本与碘强化效果，1.500 kg/hm2可作为大田作物碘强化的推荐施碘量。

本实验表明，在农田生态系统中，外源海藻碘肥能被粮食、蔬菜和水果作物通过根、茎、叶、果等器官吸收和转化，输送并储存于可食部位（果实）中，从而提高其可食部位的碘含量。前文已述及食盐加碘虽然成效显著，但也存在引发高碘甲状腺肿、甲亢、甲状腺癌、视网膜损伤等诸多弊端。且中国90%的碘依靠进口，2014年的碘进口量约4 345 t，进口额达1.47亿美元，其中仅食盐添加的碘（碘酸钾）就需要400多t。而海藻可以将海水中的碘富集浓缩近3万倍，是自然界的碘库。联合国粮食及农业组织（FAO）的统计资料显示，我国的海带养殖产量和加工规模居世界首位。2014年中国海藻及水生植物产量占世界总产量的48.8%，其中海带产量136.1万t，占总量的10%以上。因此，利用海藻碘肥培育富碘作物以代替食盐加碘，是一举多得的有益措施。这不但能充分利用丰富的海藻资源培育安全健康的富碘食品，还能将海洋中的碘迁移到内陆缺碘地区的土壤、水体中，促进海洋与陆地间的碘循环，进一步改善陆地特别是内陆山区的碘环境，同时也可以减少对进口碘的依赖。

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[30]孙向武,翁焕新,雍文彬,等.菠菜对外源碘的生物地球化学吸收.植物营养与肥料学报,2004,10(2):192-197.SUN X W,WEN H X,YONG W B,et al.The biogeochemical absorption by spinach fertilizing outer source iodine.Plant Nutrition and Fertilizer Science,2004,10(2):192-197.(in Chinese with English abstract)

[31]洪春来,翁焕新,严爱兰,等.大豆对外源碘吸收与积累特性的研究.中国油料作物学报,2008,30(1):95-99.HONG C L,WENG H X,YAN A L,et al.Study on characteristics of iodine absorption and accumulation of vegetable soybean.Chinese Journal of Oil Crop Sciences,2008,30(1):95-99.(in Chinese with English abstract)

[32]石玮.大田蔬菜对碘的吸收与碘在蔬菜内的分布.杭州:浙江大学,2007:26-30.SHI W.Uptake of iodine by farmland vegetables and distributions of iodine in vegetables.Hangzhou:Zhejiang University,2007:26-30.(in Chinese with English abstract)

[33]谢伶莉.蔬菜对外源碘的吸收及碘的形态分析.杭州:浙江大学,2006:28-35.XIE L L.Uptake of outer source iodine by vegetables and chemicalspecies analysis ofiodine.Hangzhou:Zhejiang University,2006:28-35.(in Chinese with English abstract)

Enhancement effects of seaweed iodine fertilizer application on the iodine contents of rice,vegetables and fruits in the field.Journal of Zhejiang University(Agric.&Life Sci.),2017,43(5):552-560

HU Chunqin1,LI Rui1*,HONG Chunlai2,CAO Wenting1,LIU Jiawei1,ZHOU Jun1,WENG Huanxin1
(1.School of Earth Sciences,Zhejiang University,Hangzhou 310027,China;2.Institute of Environment,Resource,Soil and Fertilizer,Zhejiang Academy of Agricultural Sciences,Hangzhou 310021,China)

seaweed iodine fertilizer;field experiment;vegetable;fruit;rice;iodine content;iodine deficiency disorder;translocation factor

S 606.2

A

10.3785/j.issn.1008-9209.2016.11.111

Summary As is well-known,the iodine deficiency disorders(IDD)have tremendous adverse effects on the growth and development of human beings.The universal salt iodization(USI)has been introduced for the control and elimination of IDD in many countries.However,excessive iodine intake caused by USI may lead to new diseases such as hyperthyreosis,high level iodine goiter and thyroid cancer.Meanwhile,other investigations indicated that organic iodine is much safer than inorganic iodine added in salt.

A new strategy has been confirmed by pot and hydroponic experiments to cultivate the iodine-rich crops through biofortification for iodine supplement.This study aims to testify the feasibility of cultivating iodine-rich crops in a large scale under natural conditions,thus exploring a potential way for the prevention and elimination of the IDD.

Randomized block experiments were conducted in the farmland in Sha’an Village of Bihu Basin,which located in Lishui City of Zhejiang south mountain area,to explore the biofortification effect of seaweed iodine fertilizer on iodine contents of rice,vegetables and fruits in the field.The seaweed iodine fertilizer was prepared by mixing the smashed kelpwith diatomite according to patent formula.The treatments of exogenous iodine were as follows：0,0.375,0.750,1.500,3.000,and 4.500 kg/hm2.Spectrophotometric method was used to detect the iodine contents of crops and soil samples,and one-way analysis of variance was applied to analyze the difference of iodine contents among all treatments.

国家自然科学基金（40873058）；浙江省国土资源厅“生态补碘机制研究及应用示范”项目（201400205）。

李睿（http://orcid.org/0000-0001-8712-3094）,E-mail:zhedalirui@zju.edu.cn

（First author）：胡春琴（http://orcid.org/0000-0001-9971-8044）,E-mail:1547425223@qq.com

2016-11-11；接受日期（Accepted）：2017-04-25

The results suggested that the iodine content in the edible parts of all the tested crops were significantly enhanced(p＜0.05)after biofortification by the seaweed iodine fertilizer,including rice,loofah,cucumber,tomato,eggplant,watermelon,edamame,cowpea,etc.The iodine content of rice grain on a dry mass basis increased from 0.019 mg/kg to 0.403 mg/kg after iodine biofortification,while the iodine content of the vegetables and fruits on a fresh mass basis may be enhanced from 0.01-0.05 mg/kg to 0.130 mg/kg after iodine application.Besides,the iodine translocation factors from the roots to the edible parts of cowpea and edamame were relatively higher than the others.A daily consumption of 0.38 kg fresh iodine-rich vegetables or fruits and 0.40 kg iodine-biofortified rice can offer 150 μg/d iodine for adults,which can meet the daily iodine intake recommended by the World Health Organization(WHO).

In conclusion,the iodine content varied significantly in different parts of rice,and increased gradually from roots to straws and grains.Low concentration(0.375 kg/hm2)of exogenous iodine had little effect on the iodine content of the edible parts of crops,while high concentration(≥3.000 kg/hm2)of exogenous iodine could reduce the iodine content of the edible parts of crops.Upon overall consideration of the costs and benefits for the plantation,1.500 kg/hm2should be an optimal exogenous iodine dosage for the cultivation of iodine-rich crops in the field.

致谢 浙江大学刘会萍博士和浙江省农业科学院实习生孙超群、陈艳飞等在实验过程中给予了大力帮助，谨致谢意！