LaBr3(Ce)γ谱仪在燃料元件破损监测中的应用研究

覃国秀，刘玉娟，张怀强，吴和喜

(1. 沈阳工程学院，辽宁 沈阳 110136；2. 东华理工大学，江西 南昌 330013)

LaBr3(Ce)γ谱仪在燃料元件破损监测中的应用研究

覃国秀1，2，刘玉娟2，张怀强2，吴和喜2

(1. 沈阳工程学院，辽宁 沈阳 110136；2. 东华理工大学，江西 南昌 330013)

为了实现用LaBr3(Ce)γ谱仪实时监测压水堆燃料元件的破损，对该谱仪系统在燃料元件破损监测中的几个关键问题进行了研究。通过实验测试与蒙特卡罗(MC)模拟计算，提出了使用LaBr3(Ce)γ谱仪测量一回路冷却剂中裂变产物135Xe和88Kr的活度浓度来判断燃料元件是否发生破损的方法，并对该方法进行了验证。对某反应堆一回路冷却剂进行测量的结果表明，基于LaBr3(Ce)γ谱仪的燃料元件破损监测方法可有效避免监测中的干扰因素的影响，降低了定量测量中的不确定度。

LaBr3(Ce)γ谱仪；燃料元件破损；一回路冷却剂；裂变产物

核燃料元件包壳是核反应堆安全设计中的第一道屏障。监测核反应堆燃料元件包壳的破损是保证其安全运行的重要措施之一。目前燃料元件破损监测常用的方法有总γ法、缓发中子法和裂变气体法，这些方法存在性能不稳定，易受本底干扰，难以准确监测燃料元件的破损程度等缺点[1-3]。反应堆燃料元件包壳破损时，由于一回路冷却剂中裂变产物较多，为了分辨出裂变产物核素及测量其活度浓度，最方便的直接测量方法是采用γ能谱法进行测量[4，5]。目前常用的取一回路冷却剂样品，然后使用HPGe γ谱仪进行离线γ谱分析的方法可较准确地测定其中的裂变产物的含量，但是该方法由于取样时间间隔长，无法及时发现破损。

LaBr3(Ce)探测器具有非常优良的性能，其能量分辨率可达到3%(对于662keV)，它集中了NaI(Tl)探测器和 CZT 探测器的优点，既有接近于 CZT 探测器的较好的能量分辨率，又可以得到较大体积的晶体而避免了探测效率的问题[6]。本工作利用LaBr3(Ce)探测器建立了一套γ谱仪，并将其应用于压水堆燃料元件破损的监测，研究该γ谱仪在燃料元件破损监测中关键核素的选择、高能端效率校准、符合相加修正系数的获取等问题，建立对压水堆一回路水中放射性核素活度的分析方法，以满足压水堆燃料元件破损实时监测的实际需求。

1 测量系统及方法

1.1 测量系统

本工作所设计的LaBr3(Ce)γ谱仪系统由铅室、Saint-Gobain公司产的φ38.1mm×38.1mm的LaBr3(Ce)探测器(能量分辨率：2.65%@661.7 keV)、AMETEK公司的DSPEC-50数字化谱仪和ScintiVision 能谱分析软件等组成(见图1)。在完成该谱仪系统的设计之后，对其主要性能进行了测试：稳定性使用137Cs标准源进行24h测试；能量分辨率使用137Cs标准源；相对探测效率使用60Co标准源；能量线性刻度及能量刻度使用含有241Am、109Cd、57Co、139Ce、139Ce、51Cr、113Sn、85Sr、137Cs、88Y、60Co等核素的混合标准源；脉冲通过率使用密封226Ra源。测试结果列于表1。

图1 LaBr3(Ce)γ谱仪系统Fig.1 LaBr3(Ce)γ spectrometer system

表1 LaBr3(Ce)γ谱仪系统测试结果Table 1 Test results ofLaBr3(Ce)γ spectrometer system

1.2 测量方法

压水堆的燃料元件破损后，一回路冷却剂中裂变产物同位素的活度比较容易测量。这些核素包括惰性气体、可挥发性的碘和铯的各种同位素[7]。目前国内在对反应堆一回路冷却剂进行监测的过程中大多使用的是采样然后在实验室进行γ能谱分析的方法，因此本研究采用的也是采样分析方法。

在对获取的一回路冷却剂样品进行分析的时候，一回路冷却剂中某一裂变产物的比活度可表示为：

式中：N为探测器对裂变核素特征峰的总计数；V为冷却剂的总体积；P为裂变核素的γ射线发射几率；t为数据获取的时间；ε为探测器对裂变核素特征峰的全能峰探测效率。

2 基于LaBr3(Ce)探测器的γ能谱分析方法

在使用LaBr3(Ce)γ谱仪对压水堆一回路冷却剂进行测量的时候，为了快速获取较为准确的测量结果，需解决测量过程中关键核素的选择、测量仪器探测效率的校准及测量和校准过程中部分γ射线符合相加修正系数的获取等问题。

2.1 关键核素的选择

燃料元件破损后，惰性气体和卤素类裂变产物非常容易从元件破损处进入冷却剂中[8]。但是许多裂变产物的γ谱非常复杂，为监测而选择的关键核素所发射的γ光子应是能使监测系统探测效率最高且能够从能谱中与其它γ光子的谱峰区分开来。此外，在对一回路冷却剂的γ谱进行监测的过程中还存在感生放射性和中子活化产物的影响。由于LaBr3(Ce)探测器的能量分辨率相比于HPGe探测器还是比较差，为了确定燃料元件破损监测所需的关键核素，可使用HPGe探测器与LaBr3(Ce)探测器进行比较测量，从有关测量能谱中获取所需要的信息。图2为某压水堆发生泄漏后使用HPGe γ谱仪对采集的一回路冷却剂样品进行测量的所得到的结果。由图2可知，相比于其它裂变产物放射性核素的主要γ射线，135Xe(249.8keV)和88Kr(2392.1keV)其周边干扰核素较少，且相对比活度较高，因此可将这两种核素选为燃料元件破损监测用的关键核素。

2.2 探测效率校准

用于LaBr3(Ce)γ谱仪探测效率校准的放射性标准溶液的几何形状与现有国防计量电离辐射计量标准反康普顿低本底谱仪标准装置的样品几何形状一致，以便于量值溯源。分别根据常用γ放射性核素的γ射线能量和LaBr3(Ce)探测器的能量分辨率，设计了4组由不同放射性核素组成的标准溶液，各标准溶液的液体体积为250ml，各标准溶液的主要技术参数见表2。四组标准溶液中第1组和第3组是用已经研制的放射性标准溶液制备的。第2组中全部核素由于半衰期短，采用低本底反康普顿HPGe γ谱仪标准装置给出定值结果。第4组是采用原子能科学研究院某反应堆一回路冷却剂所含活化24Na经过加NaCl制源，采用低本底反康普顿HPGe γ谱仪标准装置给出定值结果。对所制作的4组标准溶液进行测试给出各放射性标准溶液相应γ射线的实验探测效率，其结果见图2。

图2 燃料元件破损时一回路冷却剂中的核素比活度与能量分布Fig.2 Nucilde activity concentrations and energy distribution of primary coolant when fuel rod damaged

表2 校准用放射性标准溶液具体参数Table 2 Parameters of radioactive standard solution for calibration

2.3 符合相加修正

进行符合相加修正的使用的是MC模拟计算方法。MC模拟在符合相加修正的应用较为广泛，国内外的很多科学工作者均做过这方面的研究。由于在高能区难以找到无符合相加效应的单能γ放射性核素或级联效应很小的多能γ放射性核素，因此采用实验方法进行符合相加修正难以做到，采用MC模拟计算进行修正则更为合适。

模拟计算使用的软件包为EGS5，首先根据探测器及周围屏蔽体的结构和尺寸建立了用于模拟计算的简化的几何模型，然后根据图纸、实际测量的结果以及模拟计算结果，对各区域介质的几何参数进行修正。在蒙卡模拟程序编译完成之后，对模拟计算结果进行了验证。验证结果表明，蒙卡模拟程序所给出符合相加修正系数的计算结果与实验值的偏差在1%以内符合。课题中用于效率校准的60Co、133Ba、152Eu、88Y、24Na和关键核素88Kr、135Xe这7种核素均存在级联衰变，共计15个能量点需进行符合相加修正系数的模拟计算。根据各个核素的衰变纲图和各能量点所对应的符合相加类型，对与这15个能量点相级联的射线分别进行统计，并计算各自与初始光子级联衰变的几率。将初始γ光子能量、与初始光子相级联的各级联光子能量以及计算得到的各自与初始光子同时发射的几率输入数据文件，分别进行计算，得到的符合相加修正系数的模拟计算结果，经过符合相加修正之后的LaBr3(Ce)γ谱仪的探测效率曲线见图3。

图3 LaBr3(Ce)γ谱仪的探测效率曲线Fig.3 Detection efficiency curve of LaBr3(Ce)γ spectrometer

2.4 测试结果

在完成LaBr3(Ce)γ谱仪探测效率的校准后，利用该装置对某核反应堆的一回路冷却剂样品进行了测量。测量时，设置测量时间为1000s。反应堆正常运行的时候，测量所获得的γ能谱(见图4)中可观察到的放射性核素主要是活化腐蚀产物，还有湮没辐射峰。但是，在反应堆的一次异常情况中，测量得到的γ谱出现了多个谱峰。此时，在250keV、510keV、819keV、1671keV、1795keV和2392keV能区出现了异常峰。根据分析可知，这些峰区所对应的核素正好是可定性地描述燃料元件破损状态常用的裂变产物放射性核素135Xe、131I、133I、135I和88Kr等的主要γ光子的显示区。如前面所述，135Xe和88Kr主要γ光子(249.8keV和2392.1keV)的谱峰受到其他γ光子的影响较小，可作为燃料元件破损监测的关键核素。虽然其他γ谱峰在也可用于定性判断反应堆中的燃料元件破损，但是它们大多受到相邻γ谱峰的影响，无法获取较为准确的放射性活度浓度数据，也就无法对燃料元件的破损进行定量分析。图4中异常谱的分析测量结果见表3。由表3的数据可以看出经过效率校准的LaBr3(Ce)γ谱仪的测量结果与HPGeγ谱仪的测量结果偏差小于15%。同时，由表3也可以看出，经过符合相加修正的测量结果比未修正的结果偏差要小。

图4 测量得到的某反应堆一回路冷却剂γ谱Fig.4 The measured γ spectrum of the primary coolant in a reactor

表3 某反应堆一回路冷却剂测量结果Table 3 Measurement results of the primary coolant of a reactor

3 结论

为了实现用LaBr3(Ce)γ谱仪实时监测压水堆燃料元件破损，本工作设计了一套LaBr3(Ce)γ谱仪系统，并对该系统在燃料元件破损监测中存在的关键核素的选择、高能端效率校准、符合相加修正系数的获取等问题的进行了探讨，提出了使用该系统在线测量一回路冷却剂中裂变产物135Xe和88Kr的活度浓度来判断燃料元件是否发生破损的方法，该方法属于首创。与其它现有方法相比，基于LaBr3(Ce)γ谱仪的压水堆燃料元件破损监测方法监测简便，能够更快速的给出较为准确的监测结果，对燃料元件破损分析具有很强的应用价值。但是该方法目前还处于实验室研究阶段，还需建立燃料元件破损情况与一回路冷却剂中135Xe、88Kr 活度浓度的关系，且其可靠性和准确度有待进一步提高。

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StudyontheMonitoringforFuelRodFailureusingLaBr3(Ce)γSpectrometer

QINGuo-xiu1，2，LIUYu-juan2，ZHANGHuai-qiang2，WUHe-xi2

(1. Shenyang Institute of Engineering，Shenyang 110136，China；2. East China University of Technology，Nanchang 330013，China)

Several key issues of a LaBr3(Ce)γ spectrometer system for the measurement of fission products were studied to satisfy the real-time monitoring requirement of primary coolant. The judging method of fuel rod failure by measuring the activity concentrations of135Xe and88Kr in the primary coolant using LaBr3(Ce)γ spectrometer was proposed，and the method was achieved by Monte Carlo simulation and experimental test. The method was verified by measuring the primary coolant of a reactor，it can reduce and eliminate the affecting factors and enhance the efficiency and precision of detecting.

LaBr3(Ce)γ spectrometer；Fuel rod failure；Primary coolant；Fission product

2016-12-02

国家自然科学基金(41174089)

覃国秀(1981—)，壮族，广西南宁人，讲师，博士，现主要从事核技术及应用方面的工作

TL81

A

0258-0918(2017)05-0869-05