反应堆堆外中子剂量测量技术试验验证

张亚平，钟志民，马先宏，徐 伟，王东辉，李 杰

(国核电站运行服务技术有限公司，上海 200233)

反应堆堆外中子剂量测量技术试验验证

张亚平，钟志民，马先宏，徐 伟，王东辉，李 杰

(国核电站运行服务技术有限公司，上海 200233)

堆外中子剂量测量技术在反应堆压力容器辐照监督中有广泛的应用。本文介绍了在国内某试验堆上进行的堆外中子剂量测量技术验证试验及其结果。比较了堆外中子剂量测量所用探测片活度的理论计算值、实测值及解谱计算结果，同时分析对比了试验中各辐照位置处中子能谱的理论计算值及解谱结果。结果表明，基于测量值的解谱结果与理论计算结果符合良好。堆外中子剂量测量技术可以有效完成中子能谱测量。

堆外中子剂量测量技术；验证试验；中子能谱；解谱计算

反应堆压力容器(RPV)是核电厂最为关键的设备。在其服役过程中因中子辐照而引发的材料性能劣化是核电业界最为关心的问题。辐照监督管被广泛应用于监测RPV材料的辐照效应。但由于其抽取间隔时间长、测量位置少、超前因子大等原因，辐照监督管的中子能谱测量功能受到了很大限制。此外，当辐照监督管全部取出后，若发生调整燃料装载模式、堆内构件设计变更等情况，则没有有效手段监测中子注量因此受到的影响。目前，在堆外布置的堆外中子剂量测量技术(EVND)得到国内外的广泛应用[1-3]。堆内和堆外测量结果相结合可有效提高RPV中子注量数据的准确性和可靠性。

EVND采用了多箔活化法测量中子注量。为了验证该方法测量中子注量及中子能谱的可靠性，在国内某试验堆上开展了多箔活化法测量中子能谱的试验。本文将介绍此次试验的主要结果。

1 试验方案

多箔活化法利用阈活化中子探测片在中子环境中产生的放射性产物核素活度，结合探测片中子反应数据，采用最小二乘法或其他数据处理方法，获得监测位置中子注量率、中子能谱及其他有用信息。影响该方法准确性的因素很多，包括探测片材料、放射性产物活度测量准确性、中子反应数据、中子解谱程序及应用过程等。

对该方法的验证，最佳方案是将探测片安装在能谱及中子注量率准确已知的标准中子场中，经过设定时间辐照后测量探测片活度，并在解谱后与标准中子场数据进行比较。如此可以检验所选择探测片的有效性、中子反应截面数据的准确性及解谱程序的可靠性。

基于以上考虑选择了国内某小型试验堆实施EVND验证试验。试验堆结构相对简单，其中子能谱及不同功率水平下的中子注量率数据经过长期、多方法的计算、反复验证及修正，相关数据比较准确。认为其可提供一个标准中子场。

试验选择在能谱近似相同的两个辐照通道中的四个位置进行。在每个辐照位置安装一组中子活化探测片。用MCNP程序计算了试验堆满功率水平下各辐照位置的中子能谱，如图1所示。计算时总粒子样本数设为12万，保证结果统计方差小于3‰。根据EVND技术通常监测周期内探测片承受的中子注量，本次试验中选择总快中子(E>1MeV)注量约5.00E+16 n/cm2。

图1 各辐照位置处的能谱Fig.1 Spectrum of Different Exposure Locations

根据总中子注量以及试验堆运行时堆功率与中子注量率水平的关系，选择在某功率水平下辐照3个小时。后续数据处理时将功率提升阶段、稳态辐照阶段等效处理为满功率运行时间，计算各探测片承受的最终中子注量。

采用高纯锗谱仪及Si(Li)X射线探测器、按照ASTM相关标准进行活度测量。

2 试验过程

对探测片进行清洗、称重、编号、包装后，装入辐照容器。将辐照容器装入相应的辐照孔道。按计划启动反应堆，到达预定功率水平后保持3小时。降低反应堆功率直至停堆。等完全停堆后，取出辐照容器。

取出辐照后的探测片，完成探测片活度测量并分析其不确定度。

3 结果及分析

3.1 活度测量结果

各辐照位置探测片活度及其不确定度(Unc)如表1所示，其中各活度值均已反推至辐照试验结束时刻。

表1 探测片实测活度及不确定度Table 1 Measured Activity and the Uncertainty

3.2 活度结果对比

采用MCNP程序计算了此试验中各探测片放射性产物核素的活度，并与实测结果进行对比，如表2所示。

表2 理论计算活度及其与实测结果的比较Table 2 Calculated Activity and the Comparison Between Measured and Calculated Results

注：① M/C指实测结果与理论计算结果的比值。

从表2可以看出，大部分探测片活度的理论计算结果与实测结果符合良好，两者相对偏差在10%以内。辐照位置1和4的结果符合最好，辐照位置2的符合程度稍差。

所有辐照位置铌探测片活度的实测结果均为理论计算值的1.9倍左右。本次试验中，采用的Nb探测片厚度为0.254mm，其中Ta含量16.7ppm。活度测量结果表明，辐照位置1处Nb探测片中182Ta的活度达到了7.63E+05 Bq。综合考虑前人对铌探测片的研究成果、本次试验所用铌探测片厚度及所含杂质成分等，可以判断Nb探测片活度很大一部分来自182Ta衰变产生γ射线及β射线引发的X射线荧光[4-6]。这些荧光与93mNb衰变产生的X射线能量是一致的，无法进行有效分辨。根据中子能谱解谱计算原则，后续解谱分析中将铌的数据剔除[7]。

3.3 解谱计算及结果

采用SAND-FERRET-INTVAL解谱程序序列分别对四个辐照位置进行解谱计算[8]。将某辐照位置的计算结果与MCNP计算结果进行了比较，如图2所示。图中TRIAL FLU为MCNP计算结果，BEST ESTIMATED FLU为解谱计算结果。

图2 计算谱与解谱结果的比较Fig.2 Comparison of Calculated Fluence and Adjusted Fluence

从图2可以看出，理论计算中子能谱与解谱所得中子能谱符合良好。理论计算与解谱所得中子能谱均采用47群结构，解谱计算时归并为45群。分析各位置数据，发现辐照位置2中子能谱相对偏差较大，分能群最大偏差为16.75%。其余各辐照位置分能群的相对偏差均在10%以内。4个辐照位置能量大于1 MeV各能群的相对偏差都在8%以内。

该程序序列同时可给出各辐照位置探测片反应率的最佳估计值，并给出其与实测值和理论计算值的比较。图3是辐照位置1的解谱计算结果。其中BE为解谱所得探测片目标核素反应率最佳估计值，BE/M为解谱计算反应率与测量反应率之比，CS为输运计算所得中子注量率结合SAND程序自带探测片反应截面计算得到的反应率，M/CS为测量值与该值之比，BE/CS为解谱计算反应率与该值之比。

图3 某辐照位置测量值、计算值和最佳估计值的比较Fig.3 Comparison of Measured，Calculated and Best Estimated Results

表3统计了各辐照位置M/CS、BE/M及BE/CS及其各自的平均值和标准差。从表3可以看出，所有辐照位置BE/M的值都在1±0.05范围内。解谱计算是基于测量结果在一定条件下对初始谱进行调整以最大程度上使调整结果与测量结果相符合，因此解谱计算结果应该与实测结果相符合。试验中解谱计算结果与测量结果相符合的程度证明本次解谱计算过程是可靠的。

从表3可以看出，各辐照位置M/CS的平均值最小为0.90，最大1.05，标准差最小为1.73%，最大6.97%。其中辐照位置1因为无镉屏蔽钴-铝探测片的M/CS值为1.13，因而该组数据的标准差偏大。四个辐照位置绝大部分探测片的M/CS和BE/CS的值都在1±0.10范围内。辐照位置1的M/CS和BE/CS的值基本在1±0.05范围内。可见，本次EVND应用试验的测量结果与理论计算结果符合良好。

此外，从表3可以看出，除个别探测片外，各辐照位置理论计算结果相比测量结果和解谱计算结果均偏小或均偏大，表现出很强的规律性。

对比表3中各辐照位置的M/CS值，可以发现铁探测片的该比值明显小于该组其他探测片的结果，并且有镉屏蔽和无镉屏蔽的探测片表现出相同的规律。引起此现象的可能原因包括铁探测片质量、活度测量时铁探测片产物核素计数效率、解谱计算所用截面等数据不准确、辐照后等待测量期间因氧化引起的Fe质量损失等。考虑探测片称重时均采取多次称重取平均、而且8个探测片质量基本相同，出现称重错误的概率较低；经再次测量确认，同时考虑Ni和Ti的产物核素所发射Gamma射线能量与Fe探测片活化产物核素的Gamma射线能量相近，而从试验结果看Ni和Ti的理论计算结果与测量结果符合良好，所以活度测量设备的效率标定数据应不存在较大误差；截面数据经过长期使用考验且效果良好，截面数据应不存在较大误差的可能。综合以上分析，考虑辐照时Fe探测片接触了冷却剂，并且在等待测量期间因辐射剂量率较大，无法采取有效保护措施，测量时发现Fe探测片表面有明显锈迹，因此怀疑Fe探测片测量结果偏小主要由辐照后等待测量期间Fe探测片因氧化而引起了质量损失引起。

3.4 与EVND应用案例的比较

表4列出了美国西屋公司在某核电厂应用EVND进行中子剂量测量的结果[9]。表中M/CS、BE/M 与BE/CS的含义与表3中相同。

对比表3和表4可以看出，本次试验理论计算结果、实测结果及解谱计算结果的符合程度与西屋应用案例的结果达到了相同水平。

表4 西屋公司EVND某应用案例的结果Table 4 An Example of EVND Application Results From Westinghouse Electric Company

4 结论

综合前述，本次试验所得结论如下：

1) 四个辐照位置探测片实测值与理论计算值之比的平均值分别为1.02±0.07、0.90±0.04、1.05±0.05、0.95±0.04；解谱计算值与实测值之比的平均值均为1.00±0.02；解谱计算值与理论计算值之比的平均值分别为1.01±0.06、0.90±0.03、1.05±0.05、0.95±0.02；

2) 根据各辐照位置探测片测量数据解谱计算所得的中子能谱与MCNP计算所得结果符合很好，绝大部分中子能谱的相对偏差在5%以内；

3) 以上结果表明，EVND所选择的中子活化探测片可以有效完成中子能谱及中子注量率测量，EVND数据分析所用的解谱程序也能很好地完成解谱计算任务，其解谱所得结果与测量结果符合良好；

4) 与西屋公司某EVND应用案例相比，本次试验理论计算结果、实测结果及解谱计算结果的符合程度与西屋应用案例的结果达到了相同水平。

[1] Byoung-Chul Kim，Choon Sung Yoo，et al.，The role of Ex-Vessel neutron Dosimetry in reactor vessel surveillance in south korea[C]，Proceedings of the 13thInternational Symposium on Reactor Dosimetry，2008：379-387.

[2] A.Ballesteros，X. Jardi，Spanish RPV surveillance programmes lessons learned and current activities[C]，Proceedings of the 13thInternational Symposium on Reactor Dosimetry，2008：388-395.

[3] G. Borodkin，N. Khrennikov，et al.，Monitoring of radiation load of pressure vessel of russian vver in compliance with license amendments[C]，Proceedings of the 13thInternational Symposium on Reactor Dosimetry，2008：404-411.

[4] ASTM E1297-2002，measuring fast neutron reaction rates by radioactivation of Niobium[S]，US：ASTM，2002

[5] R.McCrohon，M.E. Plested，et al，Measurement of93mNb for Fast Neutron Metrology，Reactor Dosimetry：Methods[S]，Applications，and Standardization，ASTM STP 1001，Harry Frrar IV and E.P. Lippincott，Eds.，American Society for Testing and Materials，Philadelphia，1989：245-252.

[6] T.G. Williamson，T.A. Ayers，et al.，Measurement of the Nb(n，n’)Fission Spectrum Cross Secction，Reactor Dosimetry：Methods，Applications，and Standardization[C]，ASTM STP 1001，Harry Frrar IV and E.P. Lippincott，Eds.，American Society for Testing and Materials，Philadelphia，1989：229-234.

[7] ASTM E944-2002，Application of Neutron Spectrum Adjustment Methods in Reactor Surveillance[S]，US：ASTM，2002.

[8] S. L. Anderson，et al.，Release of SAND 4.1/FERRET2.1/INTVAL1.1 Code Sequence[R].SEA-REA-97-171，1997.

[9] E. T. Hayes，Analysis of Ex-Vessel Neutron Dosimetry from XXX Plant Unit 1[P]. Westinghouse Electric Company，Propietary Class 2，2005.

VerificationofEx-VesselNeutronDosimetryMeasurementTechnique

ZHANGYa-ping，ZHONGZhi-min，MAXian-hong，XUWei，WANGDong-hui，LIJie

(State Nuclear Power Plant Service Company，Shanghai，200233，China)

Ex-vessel neutron dosimetry measurement technique is widely used in reactor pressure vessel exposure damage surveillance. This article introduced the verification of ex-vessel neutron dosimetry measurement technique on a test reactor. The calculated，measued and best estimated activities of ex-vessel neutron dosimeters were compared. Furthermore，analysis of the calculated and best estimated neutron fluence spectrum has been done. The results showed that calculated results and best estimated results were in good agreement. It is concluded that the ex-vessel neutron dosimetry measurement technique is reliable for neutron spectrum measurement.

Ex-Vessel Neutron Dosimetry，verfication Testing，Neutron Spectrum，Spectrum Adjustment Calculation

2016-06-15

国家重大专项，大型先进压水堆及高温气冷堆核电站，2015ZX06002005

张亚平(1982—)，男，甘肃天水人，工程师，硕士，现从事反应堆压力容器辐照损伤评价及反应堆中子注量计算和测量方面研究

TL375.4

A

0258-0918(2010)01-0768-06