成都市人为源挥发性有机物排放清单及特征

周子航，邓 也，陆成伟，田 红，宋丹林，冯 淼，黄凤霞

成都市环境保护科学研究院，四川 成都 610072

成都市人为源挥发性有机物排放清单及特征

周子航，邓 也，陆成伟，田 红，宋丹林，冯 淼，黄凤霞

成都市环境保护科学研究院，四川 成都 610072

基于成都市实地调查和环境统计等活动水平数据，采用排放因子法和计算模型等，编制了2014年成都市人为源VOCs排放清单，并完成了空间分配和不确定性分析。成都市人为源VOCs排放量为15.8×104t，其中化石燃料固定燃烧源、工艺过程源、溶剂使用源、移动源、储存运输源、其他源排放量分别为0.5×104、3.8×104、6.0×104、4.9×104、0.4×104、2.2×104t，溶剂使用源为最大人为排放源，其次是移动源和工艺过程源。木材加工业为最大工业贡献源，然后依次是医药制造业、非金属矿物制品业、化学原料、化学制品制造业、汽车制造业等。成都市人为源82%的VOCs排放量分布于二、三圈层的工业园区，而中心城区主要为移动源和建筑施工所贡献，其排放分布已随建成区联片发展而形成整体。排放清单活动水平数据可靠性较高，而排放因子存在一定不确定性。

成都市；挥发性有机物；排放清单；空间分配

Abstract:Based on survey data, environmental statistics and other relevant activity data, VOCs anthropogenic sources emission inventory of Chengdu in 2014 was compiled by adopting the emission factor method and computing model. Besides, spatial distribution and uncertainties of the anthropogenic sources emission inventory were discussed. The total VOCs emission from these sources in Chengdu was 15.8×104tons, in which the stationary combustion source of fossil fuels, industrial processes, solvent utilization, mobile source, storage and distribution of fuel and other sources contributed 0.5×104tons, 3.8×104tons, 6.0×104tons, 4.9×104tons, 0.4×104tons, 2.2×104tons, respectively. Solvent utilization was the largest contributor compared to the other sources in Chengdu, followed by mobile source and industrial processes. Meanwhile, wood processing, pharmaceutical manufacturing industry, nonmetal mineral products, chemical industry and automobile industry were the major emission sectors of the industrial source. Industrial park in the suburbs contributed 82% of the total VOCs. The spatial distribution of VOCs emission in central city was integrated due to the urban development, and it was mainly contributed by the mobile source and architecture wall painting. The activity data tended to be reliable, whereas emission factors had some uncertainties.

Keywords:Chengdu;volatile organic compounds(VOCs);emission inventory;spatial distribution

挥发性有机物(VOCs)是影响大气区域性复合型污染的重要前体物和参与物，在对流层大气物理化学过程中体现出重要的作用[1]。VOCs和氮氧化物在光照条件下发生光化学反应，生成臭氧及其他光化学污染物[2]。同时，大气中的二次有机气溶胶(SOA)是人为源或天然源排放的VOCs在大气中氧化而生成[3]。随着成都市经济高速发展，近年成都市臭氧浓度呈上升趋势[4]，且明显受人为活动等因素影响[5]。成都市交通居民混合区和工业区大气中VOCs浓度较高[6]，由机动车、工业等污染源排放大量VOCs[7]，呈现为大气复合污染特征。国内VOCs排放清单研究日益增多[8-10]，成都市VOCs的排放清单多为以区域或省为研究对象的研究成果[1,7，11-13]，且主要以全国或省为尺度“自上而下”[14]的方法获取基础数据，甚少针对成都市VOCs排放源的特征进行研究。因此，本研究基于成都市环境统计数据、实地调查数据和其他部门资料，着重通过实地调研取得成都市VOCs排放源基础数据，以自下而上为主，自上而下为辅，建立成都市2014年人为源VOCs排放清单，并完成时空分配和不确定性分析，作为重要基础数据[15]，最终应用于空气质量模型的预警预报与控制对策等研究中[16]。

1 材料与方法

1.1研究范围与估算方法

图1为研究范围，以成都市全域，包括中心城区(锦江区、青羊区、金牛区、武侯区、成华区)、二圈层(龙泉驿区、青白江区、温江区、新都区、双流县、郫县)、三圈层(蒲江县、大邑县、金堂县、新津县、都江堰市、彭州市、邛崃市、崇州市)。

图1 研究范围示意图Fig.1 Research scope

根据环境保护部相关指南，研究将VOCs人为源分为化石燃料固定燃烧源、工艺过程源、移动源、溶剂使用源、储存运输源、其他源(包括生物质燃烧源、废弃物处理源、餐饮油烟排放源)。研究基准年为2014年。估算方法以排放因子法为主，VOCs排放量估算公式：

Ei=EFi,k×Ai,k

(1)

式中：i为排放源；k为技术类型；Ei为i排放源的排放量；EF为排放系数；A为活动水平。

道路移动源VOCs排放量使用IVE机动车排放模型进行计算，IVE模型由国际可持续发展研究中心(ISSRC)和加州大学河边分校(UCR)开发，适用于发展中国家[17]。IVE模型利用其内嵌的基础排放因子和相应修正系数的计算，最终得出不同技术水平机动车的修正后排放因子[18]。该公式为

(2)

式中：Qj为j车型的修正后排放因子，g/km；Bj为j车型的基础排放因子，g/km；i为待修正的各类修正系数；j为车辆类型；Ki,j为j车型的第i种修正系数，无量纲。

部分企业涉及到化学溶剂储存的，使用美国环保署(USEPA)开发的Tanks 4.0.9d模型进行计算[19-20]。

1.2活动水平与排放因子

活动水平数据通过多种渠道获取，其中通过实地调查和填表方式，共获取1 600余家企业数据、800余家加油站和油库数据，并从交管部门获取包含324万余辆机动车信息的数据库。排放因子则主要基于环保部指南[21]和国内外研究成果。

1.2.1 化石燃料固定燃烧源

化石燃料固定燃烧源是指利用化石燃料燃烧时产生热量，为发电、工业生产和生活提供热能和动力的燃烧设备。本研究将化石燃料固定燃烧源分为电力及热力生产和供应业、制造业、民用部门3部分。前两部分活动水平数据包括燃料信息、锅炉和窑炉信息、排污设施经纬度、排放筒信息等，主要来源于环境统计数据、排污申报数据、安监部门锅炉使用企业数据、企业调查数据、统计数据。民用部门活动水平数据包括燃料使用信息和锅炉信息，主要来源于环境统计数据、实地调查企业数据、统计数据。排放因子基于环保部指南[21]，详见表1。

表1 化石燃料固定燃烧源VOCs排放因子Table 1 Emission factors of VOCs for stationary combustion source of fossil fuels

注：“*”表示排放因子单位为g/m3，其他排放因子单位为g/kg。

1.2.2 工艺过程源

工艺过程源是指工业生产和加工过程中，以对工业原料进行物理和化学转化为目的的工业活动。研究主要考虑钢铁制造、水泥制造、玻璃制造、砖瓦制造、农副食品加工、食品制造、制酒、化学原料和化学制品制造、医药制造、橡胶和塑料制品制造、造纸、石油加工等行业。活动水平数据包括原辅料使用信息、排污设施经纬度、排放筒信息、VOCs处理效率和储罐信息等，主要来源于环境统计数据、排污申报数据、经信部门提供的四川石化基地2014年运行数据、四川石化基地环评报告、实地调查企业数据、统计数据。排放因子主要借鉴了环保部指南[21]和国内外研究[11,22-24]，详见表2。

表2 工艺过程源VOCs排放因子Table 2 Emission factors of VOCs for industrial processes g/kg

1.2.3 移动源

移动源是指由发动机牵引、能够移动的各种客运、货运交通设施和机械设备，包括道路移动源和非道路移动源。

道路移动源划分为轻型客车、大型客车、货车、公交车、出租车、摩托车。活动水平数据包括机动车保有量、排放标准、最大总重量、行驶工况、行驶特征、行驶里程、燃料信息和气象地形参数等，主要来源于车辆管理部门数据库、各车型道路行驶工况测试、主要道路车流量调查、气象部门以及相关技术文档[25-27]。将上述数据，作为输入数据经IVE模型计算后，得到各类道路移动源的排放因子，详见表3。

由表3可知，非道路移动源包括工程机械、农业机械(包括农用运输车)、小型通用机械、柴油发电机组、船舶、铁路内燃机车。

表3 移动源VOCs排放因子Table 3 Emission factors of VOCs for mobile source g/kg

注：“*”表示由本研究建立的IVE模型计算得到；飞机排放因子单位为kg/起降周期(起降周期指飞机1个完整降落与起飞周期，即1个LTO循环)，为A320、A321、B747、B737等26种国内民航主要机型VOCs排放因子均值。

本研究的活动水平数据主要参考国内研究[28]的获取方法：由成都市农业机械总动力占四川省农用机械总动力的比重，得到成都市农用柴油使用量，进而估算农业机械和农用运输车柴油使用量；由成都市建筑施工面积占四川省的比例，得到成都市建筑业柴油消耗量。成都双流国际机场官方网站每日公布详细的航班进出港信息，本研究使用Python语言，结合urllib2库[29]，从其网站上获取航班号、始发地、目的地等详细航班信息，并建立起飞着陆循环(LTO)动态排放模型，通过doParallel包[30-31]实现了并行化计算，以提高效率。LTO动态排放模型开源自由传播，可以访问网址为https://github.com/Chengwei-Lu/dynaLTO获取。

1.2.4 溶剂使用源

溶剂使用源是指生产、使用有机溶剂的工业生产和生活部门。活动水平数据主要来源于实地调查企业数据和统计数据，其中工业企业的溶剂使用作为点源数据，建筑喷涂、日用品使用、干洗、汽车修理、医院等作为面源数据。建筑涂料使用量由成都市统计年鉴中建筑竣工面积通过经验换算系数计算后获取[1]。干洗、汽车修理和医院则通过抽样调查获取成都市不同区域的干洗溶剂用量、修补漆使用量、医用溶剂使用量后，由经验系数计算后获取。排放因子主要借鉴了环保部指南[21]和国内外研究[32-40]，其中汽车制造排放因子由本地数家大型汽车制造企业的涂料使用数据经过物料衡算得到[32-33]，详见表4。

表4 溶剂使用源VOCs排放因子Table 4 Emission factors of VOCs for solvent utilization g/kg

注：“*”表示通过企业物料衡算；“**”表示乙醇以100%挥发计。

1.2.5 储存运输源

储存运输源是指挥发性油气产品被收集、储存、运输和销售的过程。活动水平数据包括加油站、油库的燃料吞吐量、加油枪和装卸装置等油气回收改造情况、储罐结构构造等数据，数据来源于成都市境内加油站和油库的调查表格填报，以及经信部门统计数据。排放因子主要参考国内标准[41-42]、AP-42排放因子库[43]和专家咨询，详见表5。

表5 储存运输源VOCs排放因子

注：“*”表示为专家咨询，“/”表示管道运输排放极少，可忽略；“—”表示不考虑其有控制技术下的排放因子。

1.2.6 其他源

表6为其他源VOCs排放因子。其他源包括生物质燃烧源、废弃物处理源、餐饮油烟源。生物质锅炉、秸秆露天燃烧等活动水平数据来源于主管部门数据和实地调查；废水、固体废弃物处理数据从环境统计数据中获取；社会餐饮数据则源于对700余家餐馆的现场抽样调查，并由经验系数计算后获取。排放因子主要参考环保部指南[21]。

表6 其他源VOCs排放因子Table 6 Emission factor of VOCs for other source g/kg

1.3时空分配方法

时间分配：工业企业月变化系数主要以企业调查数据为主，按企业产品产量的月变化和涂料、有机溶剂等使用量进行分配，其他污染源则按月平均分配；周变化系数和小时变化系数使用城市大气污染物排放清单编制技术手册(贺克斌主编)中提供的周变化系数。

空间分配：工业企业、储存运输源、废水处理和固废处理均作为点源，利用经纬度信息定位；移动源排放主要与车流量和路网信息有关，进行空间分配时则基于实际道路车流量和路网；餐饮油烟等居民生活排放分布基于人口因素，使用中国科学院资源环境科学数据中心提供的2010年1 km分辨率人口栅格数据(RESDC)，并结合2014年成都市各区(市)县人口进行修正。最后利用ARCGIS建立1 km×1 km的网格，将各污染源VOCs排放量分配到网格中。

1.4不确定性分析方法

研究采用不确定性定量分析软件工具AuvToolPro(analysis of variability and uncertainty tool progress)进行定量评估分析，该软件工具由华南理工郑君瑜教授提供，该软件工具已经获取国家计算机软件著作版权登记(登记号：2009SR09716)，其以自展模拟和蒙特卡罗模拟为基础，完整地在计算机平台上实现基于数值模拟的排放源清单不确定性定量分析过程[16]。

2 结果与讨论

2.1成都市人为源VOCs排放量分析

基于上述方法，成都市2014年人为源VOCs排放量为158 442 t。其中，化石燃料固定燃烧源排放量为5 114 t，占总排放量的3%；工艺过程源排放量为38 127 t，占总排放量的24%；溶剂使用源排放量为59 636 t，占总排放量的38%；移动源排放量为49 105 t，占总排放量的31%；储存运输源、其他源，分别占总排放量的3%、1%。详见表7。

图2列出了各污染源的主要排放贡献子源。化石燃料固定燃烧源VOCs排放主要由燃煤使用造成，虽然电力生产和供应的燃煤消耗量与制造业相差不大，但由于电力生产和供应部门的锅炉更先进、燃烧效率更高，所以制造业占化石燃料固定燃烧源排放量的70%，而电力生产和供应仅占8%。工艺过程源VOCs主要来源于医药制造业、非金属矿物制品业和化学制品制造业，分别占工艺过程源排放量的36%、31%、15%，其中非金属矿物制品以水泥和玻璃制造为主。溶剂使用源VOCs主要来源于木材加工业、建筑装饰、汽车制造业、家具制造业，分别占溶剂使用源排放量的36%、29%、7%、6%，其中木材加工业主要为配制和使用脲醛树脂等胶粘剂时造成的排放。移动源以道路移动源的排放为主，由于成都市轻型客车、摩托车保有量分别达到280、60余万辆，且主要以挥发性较强的汽油为燃料，因此两者贡献了移动源79%的排放量。储存运输源主要来源于加油站的汽油油气排放和储油库发油过程中的汽油油气排放，而柴油油气排放量较小。餐饮油烟贡献了其他源67%的VOCs排放量。

表7 成都市人为源VOCs排放量Table 7 VOCs emissions of different sectors in Chengdu t

图2 成都市人为源VOCs排放分担率Fig.2 Sector contributions of VOCs for different sources

2.2成都市人为源VOCs排放清单空间分布

成都市19个区(市)县中，VOCs排放量较大的为双流县(25 746 t)、龙泉驿区(14 440 t)、青白江(11 362 t)。成都市中心城区VOCs排放量为27 832 t，占总排放量的18%；二圈层VOCs排放量为79 171 t，占总排放量的50%；三圈层VOCs排放量为51 439 t，占总排放量的32%。

图3、图4为人为源和移动源VOCs的排放分布。

图3 成都市人为源VOCs排放空间分布Fig.3 Spatial distribution of VOCs from anthropogenic sources in Chengdu

图4 成都市移动源VOCs排放空间分布Fig.4 Spatial distribution of VOCs from mobile source in Chengdu

成都市中心城区工业企业数量较少，但机动车保有量和建筑施工面积较大，其VOCs排放分布与移动源和建筑工地分布有关，主要位于建成区和主要道路，同时VOCs排放量分布相对均匀，排放分布已随各城区连成一片。二、三圈层VOCs排放以工业源为主，同时移动源和建筑装饰的贡献亦较大，其VOCs排放主要分布于建成区、工业园区以及主要道路。

图5、图6为成都市工业源VOCs排放空间分布和行业贡献。成都市中心城区工业VOCs排放主要分布：高新区科技工业园，以医药制造企业为主；高新西区，以塑料泡沫制造企业为主；武侯区金花鞋城，以制鞋企业为主；锦江区，以印刷企业为主。

二圈层工业VOCs排放主要分布：郫县靠近高新西区一侧，以印刷企业、电子设备制造企业和金属制品企业为主；温江海峡两岸科技园，以塑料制造业和人造板制造企业为主；双流县西南航空港经济开发区，以人造板制造企业为主；龙泉驿区成都市经济开发区，以汽车制造企业为主；新都区内新都工业园区，以塑料制品、汽车制造企业为主；青白江区工业园区，以钢铁制造和玻璃制造企业为主。

三圈层工业VOCs排放主要分布：蒲江县较为分散，以印刷业为主；大邑县经济开发区、沙渠工业园，以人造板制造为主；金堂工业园区、成阿工业园区，以玻璃制造为主；新津县工业集中发展区，以化学制品为主；都江堰市经济开发区，以水泥制造为主；彭州市工业开发区及西南部，以水泥制造为主；邛崃市工业集中发展区，以及卧龙镇等，以人造板制造为主；崇州市较为分散，以家具制造为主。

2.3排放清单不确定性定量分析结果

不确定性定量分析结果列于表8中。主要定量分析了化石燃料固定燃烧源、部分工业过程源、部分溶剂使用源和移动源的排放量不确定性。总体来看，化石燃料固定燃烧源中的制造业和民用源，以及大部分道路移动源的不确定性较小，而工业过程源和溶剂使用源相对较大。出现这种结果是由于工业、企业生产工艺的多样化、复杂化，成都市本地研究的较少，且国内研究成果的排放差异较大，排放因子选择不确定性较高所造成。

图5 成都市工业源VOCs排放空间分布Fig.5 Spatial distribution of VOCs from industrial sources in Chengdu

图6 成都市各区(市)县工业VOCs排放分担率Fig.6 Sector contributions of VOCs for different districts in Chengdu

排放源计算值/t模拟运算平均值/t95%置信区间化石燃料-电力生产419694(-82,149)化石燃料-制造业35854875(-51,51)化石燃料-民用源1110718(-81,80)工业过程-造纸544695(-97,251)工业过程-化学原料药1390211492(-86,137)溶剂使用-制鞋339742(-74,125)溶剂使用-汽车制造41197292(-85,161)机动车-轻型客车2369223807(-36,51)机动车-大型客车20491722(-32,37)机动车-轻型货车18102108(-52,83)机动车-中型货车689527(-41,57)机动车-重型货车25472107(-65,112)机动车-摩托车1474211711(-47,72)机动车-公交车14661821(-29,30)机动车-出租车14411830(-60,116)

3 结论

1)2014年，成都市人为源VOCs排放量为15.8×104t，其中溶剂使用源贡献了38%的排放量，为最大人为排放源，其次是移动源的31%和工艺过程源的24%。

2)从工业源的排放分担率来看，木材加工业为最大工业贡献源，然后依次是医药制造业、非金属矿物制品业、化学原料和化学制品制造业、汽车制造业。

3)成都市人为源82%的VOCs排放量分布于二、三圈层的工业园区。而中心城区主要为移动源和建筑施工所贡献，其排放分布已随建成区联片发展而形成整体。

4)活动水平数据可靠性较高，而排放因子存在一定不确定性。编制指南和其他研究提供的排放因子与成都市实际情况存在差异，排放因子的本地化工作有待进一步开展。

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EmissionInventoryandCharacteristicsofVolatileOrganicCompoundsfromAnthropogenicSourcesinChengdu

ZHOU Zihang, DENG Ye, LU Chengwei, TIAN Hong, SONG Danlin, FENG Miao, HUANG Fengxia

Chengdu Academy of Environmental Sciences, Chengdu 610072, China

X823

A

1002-6002(2017)03- 0039- 10

10.19316/j.issn.1002-6002.2017.03.07

2016-04-28;

2016-05-06

成环科研ky2014第010号

周子航(1985-)，男，重庆人，学士，工程师。