基于小流域尺度的目标抗生素排放量估算方法——以梅江流域为例

张涛，陈求稳，齐笑，刘卓，王敏

南京水利科学研究院生态环境研究中心，南京 210029

基于小流域尺度的目标抗生素排放量估算方法
——以梅江流域为例

张涛，陈求稳*，齐笑，刘卓，王敏

南京水利科学研究院生态环境研究中心，南京 210029

抗生素的大量使用和排放造成的环境污染和生态风险问题日益突出，抗生素排放量的估算是评价流域内抗生素污染程度的重要指标，但目前抗生素排放量估算方法尚不完善。本研究以梅江流域为例，建立了适合小流域尺度的典型抗生素排放量估算方法，计算了四环素类抗生素(TCs)向不同环境相的排放量并分析了其主要来源。结果表明：2016年梅江流域TCs排放量为8 558.1 kg，不同行政区抗生素排放量差异较大，其中梅江镇受人口密度及养殖密度影响，抗生素排放量最大，高达1 224.4 kg；同时流域内不同抗生素的排放量也有所不同，其大小顺序为强力霉素(DXC)>土霉素(OTC)>四环素(TC)>金霉素(CTC)；TCs受排放源、排放途径等因素影响，以进入环境水相及土壤相为主，其中进入水相中的抗生素主要来自人类及生猪粪便，进入土壤相中的抗生素主要来自生猪及三黄鸡粪便。梅江小流域抗生素具有潜在的生态风险，应加强抗生素使用管理。该研究为我国小尺度流域目标抗生素排放量的估算提供了十分有效的方法。

抗生素排放量；小流域；生态风险；四环素类

Received12 January 2017accepted30 March 2017

Abstract: Environmental pollution problems are increasing seriously due to over utilizations and emissions of antibiotics. Estimations of antibiotic emissions are key index on evaluation of antibiotic pollution level in river basin. However, there is a lack of well-founded and commonly accepted estimation method of antibiotics emissions. In this study, an estimation method for typical antibiotics emissions in small watershed is established based on Meijiang River Basin. Emissions of tetracycline antibiotics (TCs), which released into different environment phases, were calculated, and main sources of TCs were analyzed, respectively. The results showed that the total emissions of TCs in Meijiang River Basin were 8 558.06 kg in 2016, and their distribution varied with population and breeding density in different districts, in which Meijiang Town had the largest emissions up to 1 224.4 kg. The emissions of four TCs types in the river basin ranked in the following order: doxycycline>oxtetracycline>tetracycline>chlortetracycline. Affected by emission sources, emission paths, and other factors, TCs were mainly released into soil phase and water phase. TCs detected in the soil phase were mainly from pig and sanhuang chicken manure, and TCs detected in the water phase were mostly from human and pig manure. The result indicates that TCs pollution in Meijiang River Basin may cause potential ecological risk, and therefore the management of antibiotics utilization should be enhanced. This research could provide a very effective method for the estimation of antibiotics emissions in small watersheds of China, as well.

Keywords: antibiotics emissions; small watershed; ecological risk; tetracyclines

近年来，随着药物与个人护理品(PPCPs)，尤其是抗生素等新型环境污染物的大量频繁使用，造成的耐药性及生态环境风险广受关注[1]。抗生素是一类具有抵抗微生物活性的天然、半合成或人工合成化合物[[2]，自20世纪40年代以来，抗生素不仅作为药物广泛地应用于人类和动物的疾病治疗，同时也作为饲料添加剂用于畜牧业和水产养殖业，以促进规模化养殖，提高畜牧养殖业的经济效益[3-4]。我国是抗生素生产和使用大国，每年约生产21万吨抗生素，其中18万吨用于医疗和农业[5]。抗生素在治疗疾病和促进畜牧生产方面做出突出贡献的同时也带来了一系列生态环境问题[2]。

人畜服用的抗生素类药物大多难以被人体及动物完全吸收，相当一部分以原药、代谢物或母体化合物的形式经由尿液和粪便排出体外，继而进入城市污水处理厂或者直接排放至环境中[2、6]，地表水[7]、地下水[8]、土壤[9]、沉积物[10]及动物粪便[11]中均不同程度检测到抗生素的存在。环境中持续存在的抗生素不仅可以选择性抑杀部分环境微生物，破坏生态环境，同时能够诱导产生一些耐药菌群或抗性基因，并通过直接或间接接触的方式进入人体，增强人体的耐药性，从而给人类公共健康造成严重威胁[1]。

已有研究表明抗生素的污染水平与区域内抗生素的排放量，即进入环境中的量有显著关系，通过对抗生素排放量的估算，建立区域内的源汇关系，有利于预测环境中抗生素的污染水平[12]。目前针对化学品的排放量估算方法，主要采用欧盟化学品管理局推荐的化学品生命周期法[13-14]、化学品销售总量法[15-18]和市场调研法[19-21]。其中化学品生命周期法在使用过程中需要大量参数，且计算过程较为复杂；化学品销售总量法在使用过程中缺乏文献资料的参考，且由于我国药品登记制度尚未完善，各类抗生素使用量数据并没有官方的报道文件，数据收集较难；而市场调研法多应用于全国水平或者大区域水平，不适用于小尺度流域抗生素的使用量获取[12]。因此本研究以江西省梅江流域为例，建立适用于小尺度流域抗生素排放量的估算方法，探究流域内不同环境相中的抗生素排放量与监测浓度之间的关系，解析不同环境相中抗生素的主要来源，为小尺度流域抗生素的污染防治工作提供科学依据。

1 抗生素排放量估算方法(Estimate method of antibiotics emissions)

抗生素主要分为人用和兽用2种，其中人用抗生素的排放根据基础市政设施的不同又分为非农业人口和农业人口的排放，而兽用抗生素排放量的估算则根据养殖方式及生理结构等因素主要分为牲畜及家禽2类，不同种动物针对抗生素的排泄比例、进入环境中的途径均有所差异。本研究方法是根据小尺度流域特征，以大量详细的走访调查数据为基础进行抗生素排放量的估算，包括以下4个步骤：

1.1 抗生素使用量调查

人用抗生素的使用途径复杂且数据获取较难，目前已有研究表明化学品的使用量与区域人均使用量和区域人口数量的乘积非常接近[22-23]，因此根据区域人均使用量与流域人口数量的乘积，推算出流域内人用抗生素使用量，其中流域人口统计数据主要通过行政区统计数据转换而来，其具体方法为将流域范围内的行政区图转化为100 m×100 m的栅格数据，并计算栅格数量。通过行政区人口统计数据除以其对应的栅格数，得到每个行政区每个栅格的人口数量，即人口密度，然后利用人口密度与流域栅格数量相乘，得到流域内人口总数，该方法也同样应用于流域内畜禽数量的计算。

由于流域内不同行政区养殖特征、用药习惯不同，兽用抗生素的使用量有很大区别，因此以行政区为单元，利用官方资料收集和问卷调查法进行使用量估算。首先根据官方资料确定行政区养殖户数量及相应养殖规模，若无官方资料，则以走访调查数据为主。以生猪为例，确定行政区生猪养殖整体情况后，划分不同养殖规模，一般分为以下4种：100头以下、100～500头、500～1 000头及1 000头以上。根据不同规模的养殖场数量，按照合理的比例选取具有一定代表性的几家养殖场进行抗生素用药调查，调查方式以问卷形式为主，主要调查内容包括养殖模式(自繁自养、专业育肥、仔猪繁育、种猪饲养等)、养殖场配套设施(氧化池、沉淀池等)、年存栏量及年出栏量、接种疫苗及药物保健情况、饲料使用情况、常用抗生素种类、不同种类抗生素年使用量、粪便处理情况以及养殖场周边环境等。通过大量调查问卷结果，计算出同一行政区不同养殖规模的养殖场每头猪目标抗生素年使用量的平均值，并乘以对应养殖规模的养殖数量，最终得出行政区内养猪场年抗生素使用量，继而推算出流域内生猪年抗生素使用量。

1.2 进入环境中的抗生素排泄量估算

抗生素进入人体及动物体内后，大多难以被完全吸收，其中约30%～90%会以母体化合物的形式通过粪便排泄[6]。已有研究表明，不同受体对不同抗生素具有不同的药代动力学，因此不同受体对各种抗生素的排泄比例各不相同[17]，如表1所示。流域内目标抗生素的排泄量等于该流域内不同物种抗生素使用量乘以对应的抗生素排泄比例之和[12]。

1.3 抗生素进入不同环境相途径及分配

人用抗生素和兽用抗生素均可通过多种途径进入到环境中(图1)。其中人用抗生素分为非农业人口和农业人口，兽用抗生素分为牲畜和家禽，分别进行统计和计算，具体考虑过程如下：

(1)人用抗生素。非农业人口使用的抗生素经体内排放后，进入污水处理厂经过处理，最终排放至水环境中。研究证明大多数抗生素在污水处理厂中不能被完全去除，大量抗生素随着出水进入地表水中，继而吸附在底泥沉积物上或者在鱼虾等水生生物体内富集[24]。因此进入水环境中的非农业人口抗生素排放量主要取决于非农业人口数量及污水处理厂针对不同抗生素的处理效率。而我国农村大多缺乏污水处理设施，因此农业人口使用的抗生素基本以径流冲刷或农业施肥等形式直接排放至地表水和土壤环境中。总的来说，非农业人口的抗生素排放量=抗生素排泄量×(1-污水处理率)，且主要进入水环境中，而农业人口的抗生素排放量就等于其排泄量，并按一定比例分别进入地表水及土壤相。

(2)兽用抗生素。兽用抗生素进入环境的途径较多，但不同物种排放至不同环境相的途径有所差异，例如家禽类动物由于无单独的尿道，因此无尿液排泄，其排泄物主要以进入土壤相为主。同时在进行不同养殖场调查时，应着重了解养殖场配备设施、周边环境及粪便的处理情况等。以梅江流域为例，流域内养殖业以生猪和三黄鸡为主，其中生猪养殖场基本配备有氧化池或沉淀池，但处理方式并不能有效去除抗生素[25]。因此认为生猪的抗生素排泄量全部进入环境中，其途径主要是一部分生猪粪便作为粪肥施于农田或残留在绿地继而进入土壤环境中，还有一部分则通过地表径流冲刷进入地表水中。梅江流域三黄鸡的养殖多为山上散养，且多距离河流较远，通过径流冲刷进入河流的污染物比例很低，同时圈养三黄鸡的排泄物一般会收集作为果园等经济作物的肥料，继而进入环境土壤相中。

图1 抗生素在环境中的暴露途径Fig. 1 Exposure pathways for antibiotics in the environment

表1 不同受体对各类抗生素的排泄比例[12]Table 1 Reported fraction data of each antibiotic excreted by different species[12]

注：(1)均值(最小值～最大值)；(2)a表示该抗生素未找到报道值，取其所属种类的平均值作为该抗生素的排泄系数；(3)b表示β-内酰胺类4种抗生素的动物体内排泄比例取自对应的人类体内的排泄比例。

Note：(1) average (minimum-maximum); (2)aData are reported average values of each antibiotic category used for those without available exertion values in published reports; (3)bData are those values of β-lactams (only 4 antibiotics cefpodoxime, amoxicillin, penicillin and cefamedin) used for animals based on the respective data for human.

(3)归趋途径分配。通过确定不同物种的抗生素排泄量及进入环境的途径，并结合不同环境相的分配比例，即可得到不同环境相的抗生素排放量。有研究表明牲畜的清洁方式主要水冲粪，而水冲粪过程会使粪便的20%随冲刷水进入水环境中[12]，因此水相中抗生素总量等于非农业人口排放量、80%农业人口排放量、牲畜排放量的20%及其他排放量之和；土壤中抗生素总量等于农业人口排放量的80%、家禽排放量、牲畜排放量的80%及其他排放量之和。同时家禽的排泄物可用于买卖，需要确认其作为物品的最终流向。通过走访调查梅江流域的养鸡场和果园，得知流域内仅80%家禽排泄物用于当地果园，其余20%则销往他处。同时在估算梅江流域非农业人口抗生素排放量的计算中取最坏情况，即污水处理率为零。

2 实例研究(Case study)

2.1 研究区基本概况

梅江流域位于江西省赣州市东北部地区，流域面积3 540.3 km2。梅江是赣江的源头，也是鄱阳湖的重要源头之一，其发源于宁都县王陂障，自北向南，沿途纳琳池河、黄陂河、会同河、竹坑河、固厚河、西河等6条支流形成贯穿全流域的梅江水系[26]。梅江流域内地貌以丘陵和山地为主，土壤类型多为山地红壤和黄红壤，质地为壤土和轻砂壤[27]。梅江流域包括26个乡镇，其中21个乡镇隶属宁都县，约占流域面积的97.03%，为梅江流域的主体区域，因此在调查中以宁都县为主。宁都县人口83.8万，其中农业人口67.8万，耕地面积67.3万亩，区域内经济以农业和养殖业为主，其中以猪和三黄鸡为主的养殖业规模化养殖高达90%[28]。

2.2 研究区养殖情况

根据流域内养殖情况，对兽用抗生素的排放量估算主要分为生猪和三黄鸡2类，以乡镇为单元，选取使用较为普遍且价格低廉、广谱抗菌的四环素类抗生素(TCs)为目标抗生素，主要包括四环素(tetracycline, TC)、土霉素(oxytetracycline, OTC)、强力霉素(doxycycline, DXC)及金霉素(chlortetracycline, CTC)。

流域内生猪年出栏量共为22.0万头，除大沽乡外，其他各乡镇生猪年出栏量均超过1 000头，同时洛口镇、东山坝镇、黄陂镇、石上镇、安福乡、会同乡、梅江镇、田埠乡及青塘镇等9个乡镇生猪年出栏量均超过1万头，其中梅江镇生猪年出栏量最大为4.8万头。流域内三黄鸡养殖量较大，年出笼量高达2 243.9万羽，多集中于会同乡和竹笮乡，其三黄鸡年出笼量分别为276.8万和230.2万羽。

图2 梅江流域调查养殖场分布及乡镇区划图Fig. 2 Distribution of livestock farms and township zoning map in Meijiang River Basin

根据实地调查结果，将生猪养殖场共分为3个规模：100头以下、100～1 000头及1 000头以上，流域内部分乡镇养殖数量较少，仅具有前2种规模。每个行政区内不同规模养猪场分别选取2～3家，共走访调查45家养猪场。流域内有大型三黄鸡养殖基地，养殖数量较多，其规模划分为3种：1万羽以下、1～50万羽及50万羽以上。由于养鸡场位置多位于山上，导致调查存在一定难度，因此在实际走访过程中不同规模养鸡场仅选取1～2家，共计18家，如图2所示。

2.3 抗生素排放量估算结果

流域内TCs总排放量为8 558.1 kg，不同抗生素的排放量具有显著差异，其中DXC排放量最大，其值为6 960.8 kg，占TCs总排放量的81.3%，OTC、TC次之，其排放量值分别为1 217.0 kg和369.1 kg，CTC排放量最少，仅为11.2 kg。不同行政区TCs排放量同样差异显著，从流域尺度来看，位于下游行政区的TCs总排放量最大，其次为中游，上游行政区的排放量最低，其中位于流域下游的梅江镇、会同乡、田埠乡、竹笮乡等乡镇总排放量与其他区域相比明显较高，尤其是梅江镇，其总排放量高达1 224.4 kg，是流域内排放量最低的大沽乡20倍。不同行政区单位面积TCs排放量大小顺序为竹笮乡>梅江镇>田头乡>会同乡>安福乡>田埠乡>蔡江乡>石上镇>黄陂镇>固厚乡>钓峰乡>东山坝镇>青塘镇>长胜镇>洛口镇>赖村镇>肖田乡>东韶乡>湛田乡>小布镇>大沽乡，与行政区总排放量大小顺序略有不同，但整体趋势相同，均为下游>中游>上游。

2.4 不同环境相TCs来源

TCs主要以进入环境水相及土壤相为主，同时不同TCs进入环境相的主要途径有所差异，其中OTC和DXC排放量主要通过生猪粪便排泄方式进入水相，而TC及CTC则主要通过农业人口排放途径，仅22.9%来自非农业人口排放。排放至环境土壤相中TCs的来源主要包括生猪粪便、农业人口排放及三黄鸡排泄物3种，其中TC与CTC的排放全部来自农业人口，而OTC的排放主要来自生猪粪便，DXC的排放则主要来自三黄鸡排泄物。总的来看，排放至环境中的TC和CTC主要来自人用，而OTC及DXC则主要来自兽用。

2.5 TCs排放量与浓度的相关性分析

对TCs排放量与对应的检测浓度进行Pearson相关性分析，其中土壤及沉积物中TCs浓度值采用固相萃取和超高效液相色谱-质谱联用法进行测定，具体数据为本课题组郭晓等[29]前期研究获得。结果显示(表4)OTC排放量与土壤中OTC浓度未呈显著相关性，但与沉积物中OTC浓度呈显著相关性，同时其他3种四环素类抗生素与不同环境相中的对应抗生素浓度均呈显著相关性，说明抗生素的排放量对环境中抗生素的污染程度具有一定影响。

图3 流域内不同行政区四环素类抗生素(TCs)排放量Fig. 3 Tetracycline antibiotics emissions of different regions in basin

表2 流域内不同行政区畜禽养殖及抗生素排放情况Table 2 The situation of poultry, livestock and antibiotics emissions of different regions in basin

图4 不同途径进入水和土壤相中抗生素的排放量注：OTC, TC, CTC, DXC为土霉素、四环素、金霉素、强力霉素。Fig. 4 Antibiotics emissions to water and soil through different waysNote: OTC, TC, CTC and DXC are oxtetracycline, tetracycline, chlortetracycline and doxycycline, respectively.

3 讨论(Discussion)

我国作为世界上抗生素生产和使用第一大国，普遍存在抗生素滥用情况，尤其是养殖业较发达地区，大量抗生素的使用和排放造成的环境污染问题日益严重，因此分析流域抗生素污染现状，评估其环境风险势在必行。Gouin等[19]通过市场调研的方法对我国个人护理品的有效成分使用量进行估算，分析认为利用排泄率、污水处理率等参数估算化学品排放量的方法结果可靠。Zhang等[30]通过调研抗生

素市场销售数据，对我国58个主要流域进行了抗生素排放量的估算，结果表明36种抗生素经代谢后排泄出的总量为54 000吨，其中84.0%由动物排出，说明兽用抗生素排放量对流域内抗生素整体污染水平起主导作用，但由于我国养殖业区发展水平区域不均，大尺度流域与具有典型区域代表性的小尺度流域相比，区域空间差异性更大，因此其抗生素排放量密度仅代表流域内平均水平，而无法体现抗生素实际污染程度。在抗生素排放量估算过程中，小流域使用情况调查及使用量计算是最重要的一步，研究结果显示梅江流域单位面积TCs生猪年均使用量为1.12 kg·km-2·a-1，与我国整体单位面积年均使用量(0.34 kg·km-2·a-1)相比明显较高，但与我国中部地区(山西、河南、安徽、湖北、江西、湖南省)相比则差异较小(0.80 kg·km-2·a-1)[12]，说明以小流域为单元建立估算抗生素排放量的方法更能准确代表流域内抗生素实际使用量且更适宜我国小尺度流域抗生素的排放量估算。

梅江流域养殖业发达，生猪年出栏量22.0万头，三黄鸡年出笼量2 243.9万羽。流域内TCs总估算排放量为8 558.1 kg，单位面积排放量为2.42 kg·km-2，其中兽用TCs估算排放量为7 966.8 kg，占总排放量的93%，为流域内TCs排放量的主要来源，同时兽用抗生素单位面积排放量明显高于郭东生等[31]对湖南省畜禽粪便抗生素排放量的估算结果。分析认为流域抗生素排放量的大小及组成主要与流域内人口密度、产业结构和经济情况等因素密切相关。人口密度越高、养殖业越发达的流域其抗生素排放量越大，抗生素污染也越为严重[32]，同时流域尺度也是影响抗生素排放量估算结果的重要因素之一。梅江流域不同TCs排放量估算结果差异显著，其中DXC排放量最大。分析认为不同抗生素的排放量与流域内畜禽抗生素的使用习惯有关。在三黄鸡的生长过程中，DXC是使用最频繁的抗生素之一，流域内三黄鸡DXC排放量占DXC总排放量的67.9%，同时传统的四环素类药物如OTC、TC等由于其常年使用，导致动物出现一定耐药性，因此其使用量逐年降低。通过对养殖场进行用药调查，结果表明梅江流域内虽未出现兽用抗生素滥用情况，但由于其养殖数量较多，导致抗生素使用总量较大，大量TCs排放至水相及土壤相中，其中土壤相排放量最高，其主要来源是动物粪便，而水相排放量相对较低，其主要来源是人类及生猪粪便。

表3 四环素类抗生素排放量与浓度的相关性分析(n=10)Table 3 Correlations between tetracycline antibiotics emissions and concentrations (n=10)

注：* P < 0.1, * * P < 0.05。

Note: * P < 0.1, * * P < 0.05.

但是研究结果也可能具有一定的误差和不确定性。在对流域内目标抗生素使用量调查中发现规模较小的养殖场大多缺乏专业饲养人员，导致在目标抗生素使用量调查过程中，存在部分养殖户无法准确提供年抗生素使用量数据的现象。在人用抗生素使用量估算时，Hutchinson等[33]认为人类抗生素的使用量与年龄、性别等因素有关，同时非农业人口与农业人口的人均抗生素年使用量也存在一定差异，但由于我国药物管理体系尚未完善，无法获取相应数据，且该研究方法仅考虑了流域内人类及动物抗生素的排放，未将企业排放、医院废水中残留药物排放及制药废水的流失药物排放等纳入其中，因此造成排放量的估算结果存在一定误差。在分析抗生素进入环境的过程中，不同流域差异较大且不同来源的抗生素进入环境相的部分分配比例无法通过调查获取，同时抗生素进入污水处理厂后，不同处理工艺对抗生素的处理率不同。邵一如等[34]研究表明自然条件下的水解、光解和传统生物处理工艺对抗生素的去除率低，而高级氧化技术和膜过滤技术对抗生素的去除效率高，可以达到90% 以上。但部分处理工艺没有减少抗生素的总量，只是将抗生素从水相转移到其他处，以污泥吸附为例，抗生素通过吸附作用从水相转移至污泥中，当污泥用于农田施肥或者垃圾填埋时，即进入土壤相中，对进入不同环境相的分配比例产生影响。

总体上来看，大量抗生素的排放造成抗生素环境污染情况不容乐观，通过对梅江流域抗生素估算排放量与浓度之间相关性分析，结果表明二者之间具有显著相关性(P<0.05)，说明抗生素的污染程度受到抗生素排放量的影响，应加强梅江流域抗生素使用及排放的管理。已有研究表明好养堆肥中加入磷酸钙、锯末、水稻秸秆等物质可有效去除粪便中残留的TCs[35]，同时减少抗生素使用量、提高污水处理厂中抗生素的去除效率等方法，也可有效降低梅江流域TCs的生态风险。

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EstimationMethodofTargetAntibioticsEmissionsinSmallWatershed,CaseofMeijiangRiverBasin

Zhang Tao, Chen Qiuwen*, Qi Xiao, Liu Zhuo, Wang Min

Center for Eco-Environmental Research, Nanjing Hydraulic Research Institute, Nanjing 210029, China

10.7524/AJE.1673-5897.20170112011

2017-01-12录用日期2017-03-30

1673-5897(2017)3-203-11

X171.5

A

陈求稳(1974—)，男，博士，研究员，主要研究方向为生态水力学。

国际自然科学基金项目(51279196)；江苏省水利厅水利科技重大项目(2015005)；南京水利科学研究院基本科研业务费项目(Y916031)

张涛(1993-)，女，硕士研究生，研究方向为流域生态健康，E-mail：zt79154375@163.com；

*通讯作者(Corresponding author)， E-mail: qwchen@nhri.cn

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Zhang T, Chen Q W, Qi X, et al. Estimation method of target antibiotics emissions in small watershed, case of Meijiang River Basin [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2017, 12(3): 203-213 (in Chinese)