黏弹性材料动态力学性能的分数阶时温等效模型与验证

李占龙，宋 勇，孙大刚，章 新，孙 宝



黏弹性材料动态力学性能的分数阶时温等效模型与验证

李占龙，宋 勇※，孙大刚，章 新，孙 宝

（太原科技大学机械工程学院，太原 030024）

为构造一种更加精准的黏弹性时温等效模型，基于黏弹性阻尼材料的分数阶本构关系和Vogel-Fulcher-Tammann黏度方程，结合WLF（Williams-Landel-Ferry）方程，提出了黏弹性阻尼材料动态力学性能的分数阶时温等效模型（fractional time-temperature superposition model，FTTSM），导出频率转化因子，并给出参数识别方法。在DMA（dynamic thermomechanical analysis）试验数据的基础上，对比研究了FTTSM和WLF两种模型，并应用分数阶Kelvin-Voigt模型对二者在参考温度5 ℃的主曲线进行了验证。结果表明，FTTSM和WLF所表征的频率转化因子在温度范围（–80～80 ℃）内最大相对误差为0.984 4%，FTTSM主曲线和WLF主曲线相对于Kelvin-Voigt模型理论预测值的均方根误差（RMSE）分别为1.291和1.834 MPa，验证了FTTSM的精确性。另外FTTSM主曲线扩展的最低频域低于WLF主曲线2个数量级，证明FTTSM对黏弹性动态力学特性具有更广泛的预测能力。为黏弹性材料动态性能预测、物理老化、蠕变损伤演化机理等研究提供理论参考。

车辆；减振；模型；黏弹性材料；动态力学性能；分数阶；时温等效模型；WLF方程

0 引 言

黏弹性减振缓冲结构广泛用于农业工程车辆的振动噪声控制领域，如履带拖拉机的黏弹性悬架、座椅和发动机的橡胶悬置等[1-2]。黏弹性阻尼材料动态力学性能对环境温度和激励频率具有较强的依赖性，这使得在黏弹性减振缓冲结构设计过程中必须考虑二者的影响。因此，黏弹性阻尼材料动态力学性能的温频影响规律是该领域的研究重点之一。

目前对黏弹性阻尼材料动态力学频率影响的研究主要是基于本构方程出发，通过拉式变换将其从实数域推演到复数域，分离其实虚部，从而获得包含频率变量的储能模量、耗能模量和损耗因子等动态力学性能[3-5]。Nutting[6]最早发展了一种分数指数模型来描述橡胶的应力松弛现象，随后Gemant[7]和Bosworth等[8]首次提出了黏弹性介质的分数阶导数模型，之后国内外学者对黏弹性分数阶模型开展了大量研究，并取得了诸多有益的结 论[9-10]。唐振寰等[11]提出了五参数分数导数橡胶隔振器本构模型，推演到频域并进行了参数识别。李占龙等[12]建立了考虑形状参数的分数阶黏弹性振子模型，并将其运用到履带车辆黏弹性悬架的动态分析。Wharmby等[13]基于分数阶导数建立了黏弹性材料的修正Maxwell本构方程，通过拉式变换获得其频响函数。Cao等[14]提出了分数阶加权分布参数Maxwell模型，并通过拉式逆变换获得其时域响应。

另外，时温等效原理（time-temperature superposition, TTS）是黏弹性阻尼材料温频效应研究的重要手段之一，通过该原理可将黏弹性阻尼材料动态性能的温度谱或频率谱通过一定的规则获得参考温度和频率下广域谱线。目前大多关于时温等效的研究集中在WLF（Williams- Landel-Ferry）方程参数的确定及应用扩展，WLF预测数据与实际结果的误差和对新材料性能预测、动态力学模型的验证等[15-17]。Paulo等[18]利用时温等效原理研究了在恒剪切率情况下轮胎橡胶的流变力学行为，获得了与试验一致的结果。Lin等[19]应用WLF方程建立了形状记忆线性醚型聚氨酯的温度和可逆相的关系。Jacek等[20]讨论了WLF中参数在分子层面的影响性（包括分子黏性作用能，链刚度和聚合物摩尔质量）。郑健龙等[21]利用WLF方程扩展了试验数据的频率范围，对其提出的沥青黏弹性损伤模型进行了验证。朱凡等[22]借用WLF方程对小麦面筋系统流变行为进行了预测，为面筋相关产品制作工艺在更大范围内实现提供了理论依据。刘博涵等[23]拟合得到了车用PVB（polyvinyl butyral）薄膜材料WLF公式，为该类材料进一步在人员保护和车辆安全方面研究提供了基础的材料参数。张针粒等[24]基于时温等效原理提出了黏弹性材料频率谱—温度谱镜像关系，并导出温度谱的六参数分数阶模型，用DMA（dynamic thermomechanical analysis）试验验证了其正确性。

综上所述，分数阶导数是描述黏弹性材料“弹阻”中间性态的有效数学构架，WLF方程是表征黏弹性温频效应的有效手段，二者本质上均为黏弹性本构力学行为的演化形式，因此提出如下科学假设：分数阶模型与WLF方程存在着内联因素，由此构造的分数阶时温等效模型可更加精确地描述黏弹性材料多温变频动态力学特性。鉴于此，本文从自由体积理论出发，综合黏弹性材料分数阶导数关系和WLF方程，推导分数阶时温等效模型（fractional time-temperature superposition model, FTTSM），并用DMA试验对其进行验证。

1 模型建立

1.1 时温等效原理

黏弹性材料的时温等效原理指同一材料的动态力学性能既可用恒频下的温度谱表征，也可用恒温下的频率谱表征。根据该原理，可实现等温曲线向参考温度下平移，扩展参考温度下频率谱范围，其关系式为

（2）

进一步有

由式（3）知，频率转化因子α为实现温度下动态力学性能频率谱平移到参考T下的平移量，如图1所示，1、2下的频率谱可通过相应的频率转化因子α1、α2向参考温度T平移（图1a），进而获得该材料在参考温度T下的宽频性能（图1b），即主曲线，扩展参考温度下对动态性能的预测能力。

图1 时温等效示意图

Fig.1 Sketch map of time-temperature superposition

因此，欲根据时温等效原理，通过平移不同温度下的频率谱，获得参考温度下长程或超长程频段频率谱，频率转化因子α至关重要。

1.2 WLF方程

WLF方程为经典的时温转换模型，是从大量非晶态聚合物时温转换实事中总结出来的，其表达式为[25]

式中1、2为常数。

1.3 分数阶时温等效模型

依据Vogel-Fulcher-Tammann黏度方程[26]

式中为黏度，Pa×s；1、为常数；0为临界温度，℃。

上式体现了黏弹性材料自由体积随温度的变化与其在0时表现的不连续性，当温度大于0时，自由体积可在黏弹性材料内重新分布而没有能量变化。

同理，在参考温度T时，方程（5）为

由于黏弹性材料的力学行为介于理想胡克弹簧（应力正比于应变的零阶导数，）和理想牛顿流体（应力正比于应变的一阶导数，），故可推测具有“弹阻”共性的黏弹性材料的应力正比于应变的分数阶导数，即

（7）

式中为应力，N/m2；为应变；为材料参数。

对式（7）进行拉普拉斯变换得

则复模量为

其模为

（10）

进而黏度为

（12）

式中ω为参考圆频率，rad/s。

对式（12）、（13）等式两端取自然对数得

（15）

式（14）、（15）相减得

（17）

上式为黏弹性材料分数阶时温互转模型的初级形式，包含互转量（,）和（ω,T）以及常系数，故应确定（-0）（T-0）的值。

根据WLF方程可知

由于式（18）中α、1和2均为常数，故（-T）也为常数。另外，根据α的定义

（19）

故lg（ω/）也为常数，那么式（17）的右端也为常数，又因（-T）和都为常数，可知（-0）（T-0）为常数，即

因此，式（17）简化为FTTSM的最简形式

（21）

根据频率转化因子定义（式（3）），利用式（21）获得FTTSM的频率转化因子

2 模型分析

2.1 参数识别

由式（22）可知，FTTSM模型频率转化因子α包含常数和¢，其中为材料参数，可由材料本构力学行为确定，¢为环境参数，可由材料温度谱数据拟合获得，其流程为：

通过静态拉伸试验获得材料在小应变下的应力应变曲线，利用式（7）对其进行拟合获得材料参数。

通过DMA试验获得材料动态性能组温度下的频率谱，选取同一动态性能所对应的温频参数，利用式（21）对其进行拟合获得环境参数¢。

将所得材料参数和环境参数¢带入式（22）即可求得频率转换因子α。

2.2 参数分析

分别讨论FTTSM中材料参数和环境参数¢对频率转化因子α的影响规律，见图2。图2a为α在¢=0.2时随0.2、0.4、0.6、0.8、1.0的变化趋势，图2b为α在0.7时随的¢=0、0.2、0.4、0.6、0.8、1.0变化趋势。

注：B¢为环境参数；α为材料参数

由图2可以发现α为温度差的减函数，在℃（即环境温度小于参考温度T）时，说明在此温度范围内动态力学曲线要向参考温度右端的高频段移动，在℃（即环境温度大于参考温度）时，说明在此温度范围内动态力学曲线要向参考温度左端的低频段移动，该现象与时温等效原理中“低温对高频，高温对低频”对应。

3 试验研究

以某履带拖拉机黏弹性悬架的缓冲材料为对象，依据2.1节参数识别方法进行静态拉伸和DMA试验，分别获得FTTSM模型的材料参数和环境参数，并对其宽域频率范围的动力学性能进行描述，获得主曲线，并与WLF结果进行对比，最后用黏弹性材料理论模型进行验证。

3.1 试验

3.1.1 静态拉伸试验

按照GB/T9865.1[27]规定制备1型哑铃状试样，依据GB/T528-1998[28]，在Testometric M350-10 kN型精密拉伸仪（Testometric, 英国）上进行静态拉伸测试（见图3），拉伸速率为10 mm/min，进行2次试验取均值，然后对其拟合获得FTTSM材料参数。

图3 拉伸仪及其夹具

3.1.2 DMA试验

DMA试验设备为耐驰DMA242C（Netzsch, 德国）动态机械分析仪（图4），其测试范围：温度（-150～ 650 ℃），振动频率（0.01～200 Hz），载荷（<10 N）。试样尺寸：50 mm10 mm2 mm（长宽高），依照ISO 6721-1[29]，采用三点弯曲测试模式，设定激励频率为：0.5、1.0、2.0、3.3、5.0、10.0 Hz，扫描温度范围：-120～120 ℃，升温间隔10 ℃。通过频率扫描和温度扫描获得该材料动态力学性能的频率谱，见图5。

1. 测试系统 2. 控制器 3. 水浴系统 4. 分析系统

注：箭头方向频率依次为10.0、5.0、3.3、2.0、1.0、0.5 Hz。

为保证参数拟合的精度，应选择具有明显差别的温频数据。因此，在温度谱数据中选取储能模量为94 MPa时不同频率所对应温度，见表1，以第一列数据为参考，利用式（21）对其拟合，获得环境参数。

表1 储能模量为94 MPa 时的温频值

3.2 FTTSM模型时温性验证

选择（–75～75 ℃）范围的频率谱作为验算对象，温度间隔为10 ℃，参考温度T=5 ℃。在动态机械分析软件Proteus Analysis中提取WLF方程参数1=90.5，2= 515.4 ℃，绘制FTTSM和WLF的频率转化因子关于温度变化的变化曲线，见图6。由图6可知，FTTSM和WLF有很好一致性，最大相对误差为0.984 4%，说明FTTSM符合时温等效原理。

图6 FTTSM和WLF在Tr=5 ℃时的αT对比

3.3 FTTSM模型精确性验证

根据时温等效原理，即可利用频率转化因子将多组温度下的试验频率谱平移，获得参考温度下的主曲线，从而实现对试验设备无法涉及的高/低频段的动态力学性能进行预测。分数阶Kelvin-Voigt黏弹性振子（fractional Kelvin-Voigt viscoelastic oscillator，KFVEO）本构方程在较宽频域对黏弹性动态特性试验数据有很好的拟合 性[30]，因此本文以储能模量¢为考察对象，利用KFVEO模型对试验频段内数据进行拟合，获得本构方程参数，然后在FTTSM主曲线的频段内对储能模量¢进行理论预测，实现对FTTSM模型的验证。

KFVEO本构方程为

式中为刚度系数，N/m；为阻尼系数，N/(m/s)；为阶数；为分数阶微分算子，其Riemann-Liouville定义

（24）

对式（23）进行拉式变换得

由式（25）得复模量

（26）

以式（27）对¢（T=5 ℃）的试验频率谱进行拟合，获得KFVEO参数为：0.295 1，=3.56 N/m，=0.112 7 N/(m/s)。

分别用FTTSM和WLF对-75～75 ℃（温度间隔10 ℃）的频率谱相对于参考温度T=5 ℃进行平移（缩减频率见表2），获得2种方法的储能模量主曲线，并用KFVEO在相同频段进行理论预测，见图7。由图7可知，较WLF主曲线，FTTSM主曲线更接近KFVEO理论预测值；此外，WLF主曲线和FTTSM主曲线与理论预测值的均方根误差（RMSE）分别为1.834和1.291 MPa，验证了FTTSM模型的精确性。

由表2平移量及式（2）计算可知，二者主曲线扩展的频段分别为：6.655 1´10-10～1.249 6´1011Hz（FTTFM），2.088 4´10-8～1.485 1´1011Hz（WLF），可见FTTSM主曲线和WLF主曲线的最高频率在同一数量级，最低频率则相差2个数量级，说明FTTSM对黏弹性动态力学性能具有更广泛的预测能力。另外，可以看出低温频率谱平移到了高频段，高温频率谱平移到了低频段，这是由于在低温时黏弹性材料内部运动链段被“冻结”，形变主要由高分子链中原子间化学键的键长、键角改变所产生，形变阻力增大，从而储能模量变大；而在受高频激励时，运动链段松弛时间大于激励间隔，链段来不及运动而呈现较大储能模量，符合时温等效原理中“低温对高频，高温对低频”原则。

表2 FTTSM和WLF的偏移量

4 结 论

1）提出了一种分数阶时温等效模型（FTTSM），给出了其参数识别方法。参数分析表明：参数具有明确的物理含义，在温度差℃时，频率转化因子与材料参数负相关，与环境参数¢正相关；在温度差℃时，频率转化因子与材料参数正相关，与环境参数¢负相关。FTTSM和WLF所表征的频率转化因子在温度变化（–80～80 ℃）内最大相对误差为0.984 4%，说明新模型符合时温等效原理。

2）利用KFVEO对等宽频段的动态力学性能进行理论预测，对通过FTTSM和WLF平移多组温度下频率谱获得的储能模量主曲线进行验证。结果显示，WLF方程和FTTSM对储能模量的预测与理论值之间的均方根误差（RMSE）分别为1.834和1.291 MPa，说明FTTSM主曲线和KFVEO理论预测值具有更好的一致性，验证了新模型的精确性；FTTSM扩展的低频段比WLF扩展的小2个数量级，而在高频段二者在同一数量级，证明新模型具有更广泛的预测能力。

下一步将对FTTSM在黏弹性材料多温变频下的动态力学性能预测（如诺模图）、变阶阻尼机理、蠕变损伤演化规律和长期力学性能加速表征等方面应用开展深入研究。

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Fractional time-temperature superposition model and its validation for dynamic mechanical properties of viscoelastic material

Li Zhanlong, Song Yong※, Sun Dagang, Zhang Xin, Sun Bao

(030024,)

The viscoelastic damping structure is widely used in the vibration and noise control of the agricultural engineering vehicle because of its high vibration dissipation capability, simple structure and lower maintenance cost. The mechanical behavior of the viscoelastic materials displays anelastic feature and temperature-frequency dependence, so the precise dynamic modeling is the key step in the viscoelastic structure design and its vibration damping analysis process. For anelasticity, the fractional derivative defined based on global definition can precisely represent the history dependence of the system function, and be extensively applied to the viscoelastic models with fewer parameters and better data fitting ability. For temperature-frequency dependence, the time-temperature superposition (TTS) principle was adopted, according to which the frequency spectrums at various temperatures can be collapsed into a master curve at the reference temperature by multiplying the conversion factors. The master curve covers a wide reduced frequency range up to many orders of magnitudes. In this research, the fractional time-temperature superposition model (FTTSM) for dynamic mechanical properties of viscoelastic materials was proposed based on the fractional order relationship, the Vogel-Fulcher-Tammann equation and the WLF (Williams-Landel-Ferry) equation. The frequency conversion factor from FTTSM was derived and its parameter identification process was developed based on tensile test and DMA (dynamic thermo mechanical analysis) test. In order to understand the parameter influence on the conversion factor, the variation of the conversion factor was studied under the material parameter of 0.2, 0.4, 0.6, 0.8 and 1 and the environment parameter of 0, 0.4, 0.6, 0.8 and 1. For the application and validation, the tensile test was conducted following GB/T 528-1998 on the M350-10 kN type precise elongation apparatus (Testometric, Britain), after preparing the I type dumbbell-shaped sample following GB/T 9865.1. In addition, the DMA test was also carried out according to ISO 6721-1 using the DMA 242C (Netzsch, Germany), in a 3-piont bending mode with a 40 mm span between the supports, in which the sample was supported on 2 supporting edges, while the probe edge applied load to the sample. On the base of the test data, the master curves at reference temperature of 5 ℃ from FTTSM and WLF equation, constructed through horizontally superposing the isothermals at various temperatures onto the isothermal at reference temperature, were comparatively studied. Furthermore, the theoretical prediction over the same frequency span was made through fractional Kelvin-Voigt constitutive model (KFVEO) to testify the master curves. The results indicated that the frequency conversion factors from FTTSM and WLF equation showed a good consistence with the maximum error of 0.984 4% within temperature scope (-80-80 ℃), and the master curves constructed by FTTSM and WLF equation greatly extended the frequency range up to 10 decades. The RMSE (root mean square error) between the master curves from FTTSM and WLF and the KFVEO prediction value was1.291 and 1.834 respectively, which manifested the FTTSM was more precise. Regarding the extended frequency, the minimum extended frequency by FTTSM was 2 orders of magnitudes less than that by WLF equation, while the maximum extended frequency stayed at the same level for these 2 models. This indicated a higher frequency extended capacity of FTTSM. This research can provide the theoretical reference for the investigation of viscoelastic material on dynamic behavior prediction, physical aging and mechanism of creep damage evolution, and so on.

vehicles; vibration control; models; viscoelastic material; dynamic behavior; fractional order; time-temperature superposition; WLF equation

10.11975/j.issn.1002-6819.2017.08.012

O328

A

1002-6819(2017)-08-0090-07

2016-07-19

2017-02-07

国家青年科学基金资助项目（51305288，51405323）；太原科技大学博士启动基金（20122050，20162005）

李占龙，男，山西朔州人，讲师，博士，主要从事农业工程车辆黏弹性减振技术研究。太原 太原科技大学机械工程学院，030024。 Email：lizlbox@163.com

宋 勇，男，安徽歙县人，讲师，博士，从事振动与噪声控制研究。太原 太原科技大学机械工程学院，030024。Email：52921460@qq.com

李占龙，宋 勇，孙大刚，章 新，孙 宝.黏弹性材料动态力学性能的分数阶时温等效模型与验证[J]. 农业工程学报，2017，33(8)：90－96. doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2017.08.012 http://www.tcsae.org

Li Zhanlong, Song Yong, Sun Dagang, Zhang Xin, Sun Bao.Fractional time-temperature superposition model and its validation for dynamic mechanical properties of viscoelastic material[J]. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering (Transactions of the CSAE), 2017, 33(8): 90－96. (in Chinese with English abstract) doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2017.08.012 http://www.tcsae.org