锂离子动力电池充电优化技术现状

吴海桑，刘 伟，陈英杰，耿 华，孙孝峰，杨 耕

（1.清华大学自动化系，北京 100084；2.燕山大学电气工程学院，秦皇岛 066004）

锂离子动力电池充电优化技术现状

吴海桑1，刘 伟2，陈英杰1，耿 华1，孙孝峰2，杨 耕1

（1.清华大学自动化系，北京 100084；2.燕山大学电气工程学院，秦皇岛 066004）

锂离子动力电池的传统充电方法虽然具有设计成本低廉、通用性强、可靠性高等优势，但存在充电时间较长、对锂电池循环寿命影响较大等问题。因此，锂电池充电优化技术已经成为最近的研发热点。首先分析了锂电池的充电机理以及传统充电方法的过程及其存在的问题；然后介绍了锂电池充电优化技术的研究现状，分别以充电时间、循环寿命、存储能量为优化目标分析了锂电池的典型充电优化技术；最后，总结了锂电池充电优化技术的要点。

锂离子动力电池；优化充电；循环寿命；充电时间；存储能量

Abstract：The charging optimization technology of Li-ion battery has become a R&D hotspot recently.There are some problems in traditional charging such as long charging time and large influence on the life cycle,although the method has the advantages of low cost,versatility and high reliability.In this paper,the charging mechanism of Li-ion battery was analyzed and the process and the problems of the traditional charging method were described.Then,the research status of charging optimization technology was introduced,and several typical methods based on the Li-ion battery charging time,the life cycles and the energy storage were analyzed.Finally,the points of the optimization technology for Li-ion battery are summarized.

Keywords:Li-ion battery;charging optimization;life cycle;charging time;energy storage

锂离子动力电池（简称为锂电池）是应用在高能量、高功率需求领域的一类电池，充电管理技术是锂电池应用的重要组成部分。传统充电方法（例如恒流、恒压、恒流恒压等充电方法）具有成本低廉、通用性强、可靠性高等优势，能够满足大部分场合下的应用需求，目前得到了广泛应用[1]。然而，此类充电方法中完全充满锂电池所需充电时间较长，且提高充电电流以缩短充电时间时容易导致锂电池寿命损伤，充入锂电池的能量也有进一步的提升空间。因此，在某些应用场合下传统充电方法仍然无法满足锂电池的实际需求[2]。

为了解决上述问题，研究者针对不同优化目标提出了多种充电优化技术。这些充电优化技术的共同本质是：若干实际工程、电化学约束条件下的充电电流优化问题，即在锂电池建模的基础上，建立约束条件和优化目标，寻求最优充电电流。

本文首先介绍了锂电池充电机理，分析了充电过程中电化学限制条件；然后，阐述了传统恒流恒压充电方法，并对其存在的问题进行了分析；最后，针对传统恒流恒压充电方法存在的问题，将目前典型的充电优化技术根据缩短充电时间、延长循环使用寿命、提高存储能量等不同优化目标进行了分类介绍和分析，以期对该领域的技术进步有所帮助。

1 锂电池充电机理

锂电池充电过程管理的前提，是基于锂电池充电过程中的化学反应、对起主导作用的化学反应进行定量建模，据此结合优化目标对充电过程进行优化控制。了解锂电池的充电机理，对充电过程的优化具有重要的指导意义。

锂电池内部结构主要由负极（石墨活性物质、铜箔集流体等）、正极（锂化合物、铝箔集流体等）和电解液等组成，其充电机理如图1所示。

图1 锂离子电池充电机理示意Fig.1 Sketch map of charging mechanism of Li-ion battery

本文以一种典型的正极锂化合物材料——钴酸锂（LiCoO2）为例，对锂电池充电过程的化学反应过程进行分析。该种锂电池充电过程可描述为

式（1）表示正极钴酸锂发生氧化反应释放出锂离子，随后锂离子融入电解液并扩散至负极；式（2）表示锂离子在负极嵌入石墨中而形成锂原子。其中x、y代表化学反应方程式中化合物包含某一离子或原子的数值（具体值与石墨嵌入结构和锂电池荷电状态SOC（state of charge）有关，典型的取值范围分别为0.2～0.95和0～0.94）[3]。

锂电池在首次进行充电时，负极中的锂原子会与电解质发生化学反应，在石墨电极表面形成固体电解质膜SEI（solid electrolyte interface），该SEI膜不允许锂原子或电解质通过，但允许锂离子穿越[3-4]。在SEI膜形成之后，充电时锂离子从电解液扩散至SEI膜表面，进而嵌入石墨电极并在石墨电极中扩散。当锂离子全部嵌入至石墨电极中，并形成稳定的结构时，锂电池的充电过程结束。在充电过程中，SEI膜两侧锂离子/锂原子的转化过程如图2所示。

图2 SEI膜两侧电化学反应示意Fig.2 Sketch map of electrochemical reaction on both sides of SEI layer

在图2所示的充电过程中，SEI膜左侧锂原子嵌入石墨的速度低于锂离子在电解液中形成与扩散的速度。随着充电电流的增加，电解液中锂离子形成与扩散的速度会加快，当SEI膜右侧锂离子浓度达到饱和状态时，在相对较慢的锂原子嵌入石墨的过程中锂原子会发生堆积并刺破SEI膜，随后在电解液中形成锂枝晶。随着充电电流的减小，锂枝晶会逐渐减少直至消失，然后再次嵌入石墨电极中，SEI膜则重新修复[4]。

当锂枝晶过多、充电电流过大、环境温度过低时，锂枝晶不能完全消失，而部分锂枝晶会脱离负极并残留在电解液中。SEI膜修复过程会消耗锂离子和电解液溶剂，并且残留在电解液中的锂枝晶也会破坏电解液环境，从而导致锂电池内阻增大、容量下降，甚至导致锂电池失效、电解质泄露等严重问题[5]。此外，在充电过程中的特定阶段锂电池内阻较大，此时若使用过大的电流充电会导致锂电池内部温度大幅快速上升，进而造成安全隐患[6]。

因此，在充电过程中充电电流幅值必须受到一定的限制。在一些应用场合下，用户希望能够使用大电流充电以缩短充电时间，此时合理地选取充电电流幅值将成为重点。因此，基于锂电池充电机理，根据实际需求以及锂电池当前状态，合理地规划充电模式、合适地选取充电电流幅值是充电优化技术的核心和难点。

2 传统充电方法

传统充电方法可以分为恒压充电过程和恒流充电过程。在充电过程中，恒压充电指充电电压保持恒定，此时充电电流会随着充电过程逐渐降低，当到达预设的截止电流时充电过程结束；恒流充电指充电电流保持恒定，此时锂电池电压会逐渐升高，当到达预设的截止电压时充电过程结束。恒流恒压CC-CV（constant current-constant voltage）充电方法是将以上两种充电过程结合而成的，是目前应用最广的一种充电方法。恒流恒压充电方法的充电过程如图3所示：第1阶段是恒流充电，该阶段采用较大充电电流，锂电池的电压上升较快，当电压上升到预设的第1阶段电压时，转为第2阶段，进行恒压充电；第2阶段是恒压充电，该阶段将恒定电压加在锂电池两端，而充电电流会逐渐衰减，当充电电流衰减至预设截止电流时，整个充电过程结束[7-8]。恒流恒压充电方法中的恒流充电过程是其主要充电过程，该过程充入的电荷量占额定值的85%以上。

图3 CC-CV充电过程示意Fig.3 Sketch map of charging process of CC-CV

CC-CV充电方法因其具有不需要精确的锂电池模型、通用性强、方法简单、硬件电路易于实现等优点而被广泛应用[9-10]。然而，CC-CV充电方法在以下方面还有待改善，以应对应用需求[11-12]。

（1）充电时间。若想缩短充电时间，则必须增大充电电流，同时考虑锂电池的寿命和使用的安全性，充电电流需限定在一个合适的范围内[13]。以额定容量30 mAh的锂电池为例，图4给出了充电时间和锂电池容量与充电电流（电流单位用Crate表示，简称C）的关系曲线[14]。由图4可见：①CC-CV充电方法的恒压过程是影响充电时间的重要因素，在此过程中电流会逐渐减少至预设的截止电流，且电流往往较小，故而使得整个充电过程时间较长；②若恒流过程充电电流过大（电流超过15 mA，即0.5C），则会影响锂电池充入的总容量。因此标准的CC-CV充电过程（恒流段电流一般定为0.5C），充电时间往往达到4~6 h左右，这使得该充电方法不适用于某些需要快速充放电的场合。

图4 充电电流与充电时间关系曲线Fig.4 relationship between charging current and charging time

（2）锂电池的循环使用寿命。在实际的工程应用中，CC-CV充电方法缩短充电时间的措施是在恒流段采用较大电流进行充电，这使得锂电池内部的副反应加剧，进而影响锂电池的循环使用寿命。当充电电流过大时，锂电池内部会形成对锂电池寿命影响较大的“锂枝晶”，进而穿透SEI膜并改变锂电池内部结构，造成安全隐患。同时，在修复SEI膜时会消耗电解质和锂原子，这会减少锂电池的容量并加速电池老化的速度。在低温环境下，锂枝晶不易恢复，这对锂电池的寿命产生更加严重的影响[14]。

（3）充电能量。CC-CV充电方法不依赖锂电池模型对单体锂电池进行区分，而是通过锂电池的种类和型号来确定某一批次锂电池的充电方法。实际上，同一批次的锂电池之间的参数也并不相同，即使同一块锂电池的内阻也并不是恒定的，锂电池的内阻随着SOC、使用历史、外界的负载、环境温度等因素发生变化。图5给出了锂电池的欧姆内阻随SOC变化的曲线，其欧姆内阻值在充电初期较大。若CC-CV充电方法不考虑锂电池内阻变化而采用固定的充电过程，这会导致锂电池温升较高，故而效率降低，并影响充电能量[15]。

图5 锂电池欧姆内阻与荷电状态关系曲线Fig.5 Relationship between battery internal resistance and state of charge

3 充电优化技术现状

研究缩短锂电池充电时间、延长锂电池循环使用寿命和提高锂电池存储能量等目标的充电优化技术是锂电池充电管理的一个重要研究方向。本文对目前研究此3个优化目标的充电优化技术进行分类分析。

3.1 以缩短锂电池充电时间为优化目标的技术

锂电池的充电时间一直是制约锂电池在某些场合应用的一个非常重要的因素，故也是充电优化技术的一项重要优化目标。以缩短锂电池充电时间为优化目标的充电技术研究可分为两类，分别为基于电化学模型的充电技术和基于改进恒压段的充电技术。

3.1.1 基于电化学模型的充电技术

当充电电流较大时，锂电池内部会发生剧烈的化学反应而导致副反应的产生，并使锂电池内部温度迅速上升[6,12]。为了能够根据锂电池充电机理寻找最优充电电流值，锂电池电化学模型的建立成为必不可少的环节。 在已有研究的基础上[16-18]，文献[19]建立了一个能够描述锂电池在充电过程中的内部化学反应特性的一维电化学模型。该模型涵盖了电解液锂离子浓度、阴/阳极锂浓度、电解液电势、阴/阳极电势、电解液中离子电流、活性物质摩尔离子通量、内部温度等参数，并能够描述锂电池参数在一维维度上不同位置时存在的差异。因此，该模型能够比较精确地确定锂电池当前最大电流、最大温度等限制条件，进而对最优充电时间进行优化。基于此模型，以缩短锂电池充电时间作为优化目标，该优化问题可用数学描述为

式中：Iopt（t）为优化充电时间目标；I（t）为充电电流；Q为充电电量；Tmax为最大温升；Φs为阴/阳极电势；Φe为电解液电势；Usr为锂电池电压；ηsr为电势不均衡表征量，ηsr＜0表示负极有副反应，会对锂电池造成损害，所以需要保证该参数值大于0。

为了求解这个优化问题，采用非线性模型预测控制技术[20]NMPC（nonlinear model predictive control）进行了近似求解。荷电状态SOC、充电电压V、充电电流I、电势不均衡量ηsr、锂电池温升T等参数变化仿真结果如图6所示[12]。该方法在保证锂电池温度、副反应发生程度等指标满足设定要求的前提条件下使得锂电池的充电时间实现最短。

图6 优化算法的仿真结果Fig.6 Simulation results of optimization algorithm

3.1.2 基于改进恒压段的充电技术

文献[21]主要针对传统CC-CV充电方法中的恒压段进行了改进。在整个CC-CV充电过程中，CC段虽然只占总时间的25%~40%，却能够充入总容量的75%~80%；CV段的充电效率相对很低，对CV段的改进成为优化的重点[21]。该文设计了一套基于模糊控制锂电池状态监测系统 FC-ASCC（fuzzycontrolled active state-of-charge controller），对CV段进行了充电优化。由于该技术只是针对CV段进行改进，并没有涉及到锂电池实际的化学反应，所以使用锂电池的内阻电路模型[21]。

FC-ASCC构成原理如图7所示。当判断锂电池的充电过程进入CV段后，该控制系统开始进行电流的寻优工作，从模糊规则库给出优化的充电电流以替代原CV段的充电电流；当监测到电流满足最小截止值时，整个充电过程结束。

图7 FC-ASCC构成原理Fig.7 Structure of FC-ASCC

FC-ASCC充电优化技术和CC-CV充电方法分别所对应的充电电流和充电容量曲线如图8所示。由图可见，相比较于CC-CV充电方法，FC-ASCC充电优化技术使得充电时间缩短了23%。

图 8 FC-ASCC技术和CC-CV充电电流和充电容量曲线Fig.8 Charging current and charging capacity

此外，其他不同的电流寻优方法也针对CV段充电效率不高的问题进行了改进，如基于非线性模型的预测控制[10]、基于灰度预测（GP）[13]、基于可变频技术[22]和基于变电流衰减技术[23]等 。

在设计快速充电方法的时候，部分机构将CCCV充电方法中的CV段直接去掉，只保留CC段。在CC段结束时，锂电池的充入容量可以达到额定值的70%左右，认为快速充电过程结束。Tesla公司的基本思路是在CV段进行改进，将CV段变成了CV-CC-CV充电过程，通过增加了一个小电流的CC段，来缩短充电时间[24]。这种方法与上文中提到的部分方法思路相同，但由于是实际的工程设计并需要批量的使用，所以没有根据每一块单独的锂电池或者锂电池组进行复杂的变电流计算。Tesla公司设计的充电方法执行过程如图9所示。

图9 Tesla公司的充电方法Fig.9 Charging method of Tesla Co.,Ltd

3.2 以延长锂电池循环使用寿命为优化目标的技术

锂电池的循环使用寿命一直是制约锂电池发展的一个重要瓶颈，它与外界环境、实际工况、充电方法等均有关系。因此，以延长锂电池循环使用寿命为优化目标的技术有其研究的意义，同时也是充电优化技术的重要组成内容。

文献[25]主要着眼于锂电池的整个生命周期，在锂电池的整体使用过程中，不同的循环使用阶段采用不同的充电电流值进行CC-CV方法充电，以达到延长电池使用寿命的目的。主要做了如下3方面工作：①比较了单极SP（single particle）锂电池容量衰减模型[26]和伪二维模型[27]P2D（pseudo-two-dimensional）在锂电池建模中的特点,最终选取了SP模型。SP模型的前提假设条件包括电解液浓度均匀、扩散电势不变、正/负极电势仅与时间相关、锂析出副反应忽略等；②在SP模型的基础上做了改进，引入了容量损耗（capacity fade）参数，从而对锂电池的容量损耗进行估计。以延长锂电池循环使用寿命为优化目标，提出了整个动态规划过程的数学表达，从而将实际问题转化成一个数学的寻优问题；③利用局部离散化（partial discretization）[28]的方法把上述动态优化问题转为非线性规划问题，并利用直接搜索DS（direct search）和遗传算法GA（genetic algorithm）进行寻优[25]。

优化仿真结果如图10所示。图10（a）为寻优电流的仿真结果，图中曲线的尖峰为寻找到的一个电流最优值；图10（b）为在整个锂电池的生命周期内，采用图10（a）中的最优电流对锂电池进行恒流充电，所得到的锂电池循环使用寿命仿真数据；图10（c）为在整个锂电池的生命周期内，采用局部离散化的方法，用计算得到的20个不同电流进行恒流充电，所得到的锂电池循环使用寿命的仿真数据。对比图10（b）和（c）中仿真数据经过可得：采用两种优化电流进行充电，锂电池的容量衰减有了一个明显的放缓趋势，循环使用寿命上升了30%左右[29]。

图10 优化仿真结果Fig.10 Simulation results of optimization

3.3 以提高锂电池存储能量为优化目标的技术

在部分应用场合中，锂电池存储的能量多少成为用户关注的重点，而恒流恒压充电方法有时无法满足用户的此需求，故需要研究以提高锂电池存储能量为优化目标的技术。本文介绍两种以此为优化目标的充电优化技术：基于电化学模型的控制向量参数化技术和基于预设电流的蚁群寻优技术。

3.3.1 基于电化学模型的控制向量参数化技术

为了提高锂电池的存储能量，文献[30]主要做了两方面的工作：①对一种多孔电极电化学工程模型（porous electrode-based electrochemical engineering model）进行了简化改进，该多孔电极电化学工程模型对锂电池的正极、负极和电解液部分的化学过程进行了详细描述，并且对锂电池内部参与反应的化学物质的变化过程进行了建模分析，而简化改进的模型主要通过对锂电池内部化学物质浓度变化的监测来控制充电过程[30]；②基于简化改进后的模型，以提高锂电池存储能量为优化目标，列出能够描述锂电池内部参数动态过程的数学关系式，并采用了控制向量参数化CVP（control vector parameterization）算法[31]求解最优解。采用此方法，有两个前提定义：当锂电池的端电压达到预设的截止电压时，充电过程结束；锂电池存储的能量为锂电池流入的电荷量，即对充电电流进行积分以得到不同充电策略下存储的能量[30]。

锂电池的充电电流和存储能量如图11所示。图11（a）为3种充电方式的充电电流（用电流密度表示），图中,动态优化充电模式即基于电化学模型的控制向量参数化技术，优化电流值的传统充电优化后电流密度为18 A/m2，1C电流值的传统充电所对应的充电电流密度为30 A/m2；图11（b）为在3种充电电流下对应锂电池存储能量的变化曲线。由图11数据可知：相比较传统充电方式（恒流充电），动态优化充电模式中充电电流呈现非线性衰减趋势，并且在充电过程末期的电流值较小，这使得锂电池电压在较长时间后才能达到截止电压的限制，因此锂电池存储的能量较多；基于电化学模型的控制向量参数化技术（即动态优化充电模式）在充电时间或存储能量等性能方面都要优于传统充电方式。

图 11充电电流和存储能量仿真结果Fig.11 Simulation result of charging current and stored energy

3.3.2 基于预设电流值的蚁群寻优技术

在CC-CV充电过程中，同一充电电流在CC段结束时所充入的能量相同，而改进CV段的充电方式则可以决定整个充电过程的效率（即充入的能量更多）。因此，采用不同的恒流充电过程替代了原CV段充电过程成为一种改进的充电方式[31]。电化学模型能够较好地描述锂电池的内部反应，但该模型复杂，参数难以得到，所以部分研究工作通过预做一些高效的充放电实验来建立规则库，采用一定的优化算法来确定每一段的电流[30]。此类充电优化技术的最大优点是不依赖于锂电池机理模型，这使得其能够应用于工程。

蚁群算法ACS（ant colony system）被引入分段充电电流寻优的工作中,该算法与其他一些优化寻优算法不同之处为：ACS只关心现在状态周围的“信息”，而并不关心整体的充电过程。因此，在实验过程中，这种算法的正反馈特性使其能够寻找到的最优值不断调整，直至符合设定的最优解。

文献[31]以锂电池充入的能量作为优化目标，将整个充电过程分为5个恒流段，并在5段预设电流值中进行寻优。相比较于传统充电方法，基于预设电流值的蚁群寻优技术在充至额定容量的95%时，充电时间缩短了11.2%、锂电池循环使用寿命延长了57%以及充电效率提高了1.02%。图12为采用两种充电技术后锂电池循环使用寿命衰减曲线对比。其中充电容量代表特定循环次数下的最大充入容量，该值的大小代表锂电池的循环使用寿命衰减程度。

图12 2种充电方式电池循环寿命衰减曲线Fig.12 Attenuation curves of cycle life between two charging methods

由于ACS过于依赖锂电池衰减模型参数的精确度，所以后续的研究在基于大量预期实验的基础上，采用正交阵列理论COA（consecutive orthogonal array）等方法，对ACS算法进行改进[31-33]。

4 结语

恒流恒压充电方法被广泛使用的主要原因是：设计简单、可靠性强，能够满足大部分的应用需要。然而，在某些应用条件下，恒流恒压充电方法存在充电速度不够快、对锂电池循环寿命影响较大、充电能量不够充足等问题。

锂电池的充电优化技术是在多限制条件（如电流、温升等）下，解决单目标或者多目标的优化问题的一种充电技术。目前还难以建立基于锂电池内部反应且容易在线得到的锂电池模型。因此，现有的充电优化技术可以分为两类：一类采用注重锂电池的内部反应的电化学模型，基于离线方法得到能够代表锂电池容量损失、温升的参数，并将参数取值范围取为优化问题的限制条件，进而通过仿真验证充电优化技术的可行性；另一类是基于实际工程的大量实验并分析实验的结果数据，然后建立规则库从而对电流值进行寻优。前者模型能够精确地描述锂电池内的化学反应过程，但是模型参数获取较难，寻找最优解时运算比较复杂；相比较于前者，后者更适用于实际工程的应用，但前期预设实验的工作量较大。能够兼顾锂电池机理和工程应用的充电优化技术将是锂电池应用领域R&D工作者今后需要重点关注的研究方向。

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Current Situation of Technology in Charging Optimization of Li-ion Battery

WU Haisang1,LIU Wei2,CHEN Yingjie1,GENG Hua1,SUN Xiaofeng2,YANG Geng1
（1.Department of Automation,Tsinghua University,Beijing 100084,China;2.School of Electrical Engineering, Yanshan University,Qinhuangdao 066004,China）

吴海桑

10.13234/j.issn.2095-2805．2017．5.144

TM912

A

2015-12-10；

2016-03-14

国家自然科学基金资助项目（61273045,51361135 705）；国家高技术研究发展计划（863计划）资助项目（2012A A050217）

Project Supported by National Natural Science Foundation of China（61273045,51361135705）;National High Technology Research and Development Program（863 Program）of China（2012A A050217）

吴海桑（1990-），男，硕士，研究方向：微网及新能源方向，E-mail：whs13@mails. tsinghua.edu.cn。

刘伟（1990-），男，硕士,研究方向：微网及新能源方向,E-mail：liuw0214@sina. com。

陈英杰（1989-），男，博士，研究方向：微网及新能源方向,E-mail：chenyingjie032 3@126.com。

耿华（1981-），男，博士，副教授,研究方向：微网及新能源方向,E-mail：gengh ua@tsinghua.edu.cn。

孙孝峰（1970-），男，博士，教授，博士生导师，研究方向：电力电子技术方向,E-mail：sxf@ysu.edu.cn。

杨耕（1957-），男，通信作者，博士，教授，博士生导师,研究方向：微网及新能源方向,E-mail：yanggeng@mail.tsinghua.edu.cn。