郑州市近地面臭氧污染特征及气象因素分析

于世杰，尹沙沙，张瑞芹，张磊石，苏方成，徐艺斐

1.郑州大学化学与分子工程学院，河南 郑州 450001 2.郑州市环境保护监测中心站，河南 郑州 450001

郑州市近地面臭氧污染特征及气象因素分析

于世杰1，尹沙沙1，张瑞芹1，张磊石1，苏方成1，徐艺斐2

1.郑州大学化学与分子工程学院，河南 郑州 450001 2.郑州市环境保护监测中心站，河南 郑州 450001

利用国控站点空气质量在线监测数据，识别郑州市2015年近地面臭氧(O3)污染状况、特征及与颗粒物和氮氧化物水平关系，并以烟厂站为例分析郑州市O3污染与气象要素的相关性。结果表明：郑州市O3日最大8 h平均值具有明显季节变化，呈现出夏季>春季>秋季>冬季的特征，夏季岗李水库站O3月均质量浓度为155.5 μg/m3，其余站点月均质量浓度为110～150 μg/m3；夏季O3每日最大8 h浓度具有显著“周末效应”，其他季节较不明显；O3小时浓度日变化呈单峰型分布，在15:00—16:00达到峰值，早晨07:00达到谷值；前体物NOx小时浓度日变化呈双峰型分布，与O3具有显著负相关性；气象因素相关性分析结果表明，郑州市O3污染日多出现于高温、低湿和微风等条件，这些气象因素有利于O3生成和累积。

郑州市；臭氧；气象因子；相关性分析

臭氧(O3)是大气中重要的化学物质之一，在对流层光化学反应中具有重要作用，是光化学烟雾的重要标识物，对大气辐射、生态环境等具有重要影响。研究表明，地表O3主要来自于大气中的氮氧化物(NOx)和挥发性有机化合物(VOCs)在紫外光照条件下发生的光化学反应[1]。伴随工业化、城镇化进程的推进和机动车保有量的增加，我国典型区域的近地面O3问题日益凸显[2]。有监测数据显示，京津冀、珠三角和长三角等区域O3已逐渐替代PM2.5成为夏季的首要空气污染物[3]，引起了研究学者的广泛关注。

目前，国内对O3污染相关的研究主要集中在京津冀、珠三角、长三角和四川盆地等区域。潘本峰等[4]研究表明，2013—2014年京津冀区域O3污染水平远高于全国平均水平，成为全国O3污染最严重的区域之一，且有加重趋势。易睿等[5]对长三角区域O3污染影响因素进行分析结果表明，高温、长时间日照容易出现O3浓度高值，伴随相对湿度、风速的加大，O3超标频率和浓度均表现为先升后降的规律。ZHENG等[6]对珠三角区域的研究发现，该地区O3浓度呈现明显季节和日变化，但无明显的“周末效应”。

河南省省会郑州市作为我国中部地区重要的工业城市和交通枢纽，区内工业密布，人口稠密，汽车保有量近些年呈现明显上升趋势，大气污染物排放强度较高。近些年郑州市的大气灰霾污染严重[7]，O3问题也日渐突出，夏季O3已逐步替代PM2.5成为该地区的首要空气污染物。但目前针对郑州市O3污染的基础研究还相对较少，更缺乏多点位、长时间尺度的O3污染特征研究。

因此，本研究以2015年为基准，利用郑州市国控空气质量自动监测站点的常规空气质量数据，采用多角度的统计分析，探讨郑州市O3污染状况及与典型前体物的关系；并结合气象数据，分析地面O3污染与气象因素的相关关系，以期为该地区近地面层O3污染问题认知和科学防治提供科学参考。

1 实验部分

1.1数据来源

研究使用数据来自郑州市9个国控空气质量自动监测站点(图1)，其中，岗李水库为城市本底站点，其余8个均为城市站点，污染物浓度数据来源于2015年全年的NO、NO2、NOx、PM10、PM2.5、O3小时浓度数据，各项指标含义详见《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)。地面气象数据来自郑州市国家基准地面气候站(站号57083)的常规气象观测数据，包括2015年全年逐时风向(WD)、风速(WS)、温度(T)和相对湿度(RH)。

1.2分析方法

采用基于数学统计的方法，依据《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)和《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》，对郑州市近地面O3污染特征及气象因素的相关性进行分析。其中，基于9个国控站点数据，统计郑州市全年O3污染超标情况、分季节各站点O3日最大8 h平均质量浓度(以“O3-8 h”表示)水平，结合与同期典型城市O3污染水平的对比，识别郑州市O3污染状况；同时，选取岗李水库和烟厂分别代表郊区和城市站点，统计郑州市O3污染的时间分布、O3与颗粒物和NOx污染水平关系；最后，以烟厂为例，结合地面气象数据，并去除雨天数据的干扰，采用SPSS 22.0软件，利用Spearman秩相关分析法，分析O3和NOx小时值与气象要素(温度、相对湿度和风速)的相关关系。

图1 郑州市国控空气质量监测站点空间分布Fig.1 Spatial distribution of air quality monitoring stations in Zhengzhou

2 结果与讨论

2.1O3污染概况与时间变化特征

2.1.1 O3污染水平

2015年，郑州市9个国控站点 O3-8 h超过《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)二级标准限值的天数为403 d，占研究总天数(9个国控站点监测天数总和3 285 d，下同)的12.3%。其中，夏季O3污染最严重，重污染天数为240 d，占夏季天数的29.6%，春、秋季次之，冬季污染水平最弱，各站点均无O3超标天。从各站点O3超标天数的季节分布来看(图2)，各站点均存在不同程度的O3超标状况，岗李水库和供水公司超标天数最多(为66 d)，经开区最少(为15 d)，其余站点超标天数均为20～60 d。

图2 郑州市各站点不同季节O3超标天数Fig.2 The seasonal number of ozone exceeded daysat different stations in Zhengzhou

图3展示了郑州市不同季节各站点O3浓度水平。从图3可以看出，各站点O3-8 h月均值同O3超标天数具有一致性，夏季污染最严重，其中，岗李水库O3质量浓度最高(为155.5 μg/m3)，经开区最低(为110.0 μg/m3)，其余站点O3月均质量浓度为125～150 μg/m3；进一步分析可以看出，郑州O3污染的空间特征具有城郊差异，城市站点O3污染水平均低于郊区的岗李水库，这与城区机动车排放的NO“滴定效应”更强有关[8]。

图3 郑州市各站点不同季节O3-8 hFig.3 The seasonal daily maximum O3-8 hconcentration at different stations in Zhengzhou

同时，研究对比了郑州市与我国三大城市群典型城市(北京市、上海市、广州市)2015年第90百分位O3-8 h月均值(图4)，可以看出，郑州市与北京市、上海市的季节变化趋势相似，O3月均浓度表现为夏季最高、冬季最低，并且北京市和郑州市的O3季节性差异较上海市更为显著；相较而言，广州市O3浓度则呈现出明显的双峰型变化特征[9]，在夏末秋初O3污染水平较高，季节差异性相对较小。同时，广州5—7月 O3月均浓度处于相对较低水平，可能由于夏季该地区盛行南风，海洋为该地区带来较为清洁的气团，使得O3浓度偏低[10]。

图4 2015年典型城市第90百分位O3-8 h月均值Fig.4 Monthly variation of 90th O3-8 h concentration of the typical cities in 2015

2.1.2 O3污染时间分布特征

2.1.2.1 月变化

图5展示了岗李水库和烟厂O3-8 h月变化信息，可以看出2个站点O3浓度变化趋势呈现明显倒“V”型，1月后开始上升，到6月达到高值，之后逐渐降低。O3浓度月度分布呈夏季>春、秋季>冬季的特点，这一现象与我国许多北方城市类似[4,11]。

图5 烟厂和岗李水库O3-8 h月度分布Fig.5 The monthly variation of daily maximum O3-8 hconcentration at Cigarette Factory and Gang Li reservoir stations

通过对比岗李水库和烟厂数据发现，除1—3月外，其他月份的O3-8 h均呈现出郊区高于城区的现象。造成这种差异的原因可能是市区行驶机动车多，排放了更多的NOx，城区往往处于O3生成的VOCs敏感控制区，从而抑制O3生成。本研究结果显示的郑州市O3浓度城郊差异现象与国内外许多学者的研究结果类似[2,6]。

2.1.2.2 周变化

受人类活动规律的影响，在许多大都市，O3及前体物在一周之内也存在一定的差异，即相对于工作日，周末O3的前体物浓度水平下降，O3浓度反而升高，这类现象被称为“周末效应”。在美国的纽约[12]、洛杉矶[13]，中国的济南[14]、成都[15]，也存在类似观测结果。

图6反映了2015年郑州市烟厂和岗李水库不同季节O3-8 h以及NO2日均值的工作日和周末差异。可以看出，在光化学反应活性最强的夏季，烟厂O3-8 h周末大于工作日，并且NO2日均值工作日大于周末，其他季节则没有类似现象。

图6 不同季节工作日和周末O3和NO2浓度对比Fig. 6 Comparison of O3 and NO2 concentrations between working days and weekends in different seasons

2.1.2.3 日变化

观察不同季节岗李水库和烟厂O3小时浓度日变化(图7)发现，2个站点O3日变化曲线均呈现出“单峰型”分布。整体来看，夜间O3浓度处于较低水平，直到08:00，随着上班早高峰到来，O3得到积累，浓度不断上升，午后太阳辐射最强，O3光化学活性最高，于15:00、16:00左右达到峰值，之后随着太阳辐射强度的减弱而降低。

从各季节对比分析来看，郑州市O3小时浓度日变化趋势相似，但浓度水平存在明显季节性差异，呈现出夏季>春季>秋季>冬季的特征。同时，相较于夜晚，白天的季节性差异更加显著，这是由于夜晚太阳辐射弱，各个季节O3小时浓度均处于较低水平[16]。

为进一步分析城市和郊区O3的日变化差异，图8展示了城郊2个站点O3夏季浓度和年均值的日变化情况。通过对比看出，早晨07:00 O3浓度达到谷值，郊区站点O3浓度在08:00迅速增加，而城区站点O3浓度则是先缓慢增加，到09:00才迅速上涨。城区O3浓度增长滞后于郊区的原因可能与上班早高峰期间机动车排放大量NO争夺O3中的氧原子有关，不利于O3积累。整体来看，08:00—19:00期间的O3浓度郊区高于城市，其余时段城市高于郊区。白天，郊区相较于城区植被天然源VOCs排放量较大，机动车行驶数量少于城区，NO对O3的“滴定效应”弱于城区，更有利于O3的生成和累积；夜间郊区相对湿度大于城区，更有利于去除O3的气相反应和非均相反应，加之郊区相对有利于污染物扩散，因此夜间郊区O3浓度低于城区[17]。

图7 岗李水库和烟厂各季节O3浓度日变化Fig.7 The diurnal variation of ozone concentration in different seasons at Gangli reservoir and Cigarette Factory stations

图8 岗李水库和烟厂O3浓度日变化规律对比Fig.8 Comparisons of diurnal variation of ozone concentration at Gangli reservoir and Cigarette Factory stations

2.2O3与颗粒物和NOx污染水平关系

2.2.1 O3与颗粒物

图9展示了9个国控站点O3-8 h浓度与颗粒物(PM2.5和PM10)小时浓度月均水平。对比可以看出，郑州市O3与PM2.5和PM10月均浓度变化趋势相反，颗粒物浓度月均分布呈现出采暖季节高于非采暖季节的特点。作为不同类型的污染物，O3和颗粒物之间可能存在多重相互影响的途径。研究表明，紫外辐射是光化学反应重要的驱动力，随着颗粒物浓度的上升，大气气溶胶厚度(AOD)随之增加，削弱光化学反应速率，O3浓度降低[9]。此外，在颗粒物表面发生的非均相化学过程也可能对O3浓度产生影响[18]。

图9 郑州市O3-8 h与颗粒物(PM2.5、PM10)浓度月度分布Fig. 9 Monthly variation of O3-8 h, PM2.5, PM10concentrations in Zhengzhou

2.2.2 O3与NOx

以岗李水库和烟厂为例，进一步对比O3与前体物NOx的关系，分析城郊四季O3与NOx的日变化关系。从图10、图11可以看出，各季节2个站点NOx浓度存在明显季节性差异，表现为冬季>春季、秋季>夏季的特征，小时浓度则呈现“双峰型”分布：第一个峰值出现在早晨07:00—09:00，与上班早高峰有关；第二个峰型较为平缓，出现在夜间，随着季节的不同出峰时间各有差异。由于夜间温度降低，大气容易出现逆温层，使得大气边界层高度降低，不利于污染物垂直方向的湍流运动，并且风速降低也不利于污染物稀释扩散，造成污染物聚集[19]。NO夜间高值的出现，可能与高吨位柴油车排放有关，这类柴油车只在夜间允许进入市区行驶，且其污染物排放因子远大于普通机动车[18]。相较而言，NO2夜间变化趋于平缓，源主要来自NO氧化，由于夜间湿度较大，NO2的汇主要是其与水汽发生非均相反应，源汇共同作用，造成夜间NO2总体水平变化不大[18]。

图10 岗李水库各季节O3与NOx小时浓度日变化曲线Fig.10 Diurnal variation of ozone and nitrogen oxides concentrations in the four seasons at Gangli reservoir station

此外，研究进一步对O3浓度与NOx浓度进行相关性分析，相关系数结果见表1。整体来看，O3与NOx均呈负相关关系，且相关性表现为城区站点明显高于郊区站点，四季NOx同O3的相关性均保持较高水平，而秋季郊区NO2同O3无明显相关性。

建设需要使用国有农用地的，应当在办理农用地转用审批手续转为国有建设用地后，依法办理供应手续，不用办理征收手续。

表1 岗李水库和烟厂站点NOx与O3的相关性

2.3O3与气象因素相关性分析

在对O3与气象因素(温度、相对湿度、风速)相关性分析中，考虑《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)中O31 h平均质量浓度一级和二级限值分别为160 μg/m3和200 μg/m3，定义O3质量浓度大于200 μg/m3的样本为O3污染样本。

2.3.1 温度

从图12可以看出，随着温度升高，O3浓度和O3超标率均显著上升，当温度低于20 ℃时所有样本均达标，当温度高于25 ℃时出现污染样本。随着温度的升高，O3污染日趋严重，当温度高于30 ℃时，O3超标率已接近20%。

表2给出了不同温度范围对应的污染物浓度，可以看出，同O3变化趋势相反，NOx随着温度升高浓度逐渐降低，低值均出现在温度大于30 ℃的范围内。温度是光化学反应重要的影响因子[20-21]，比较各污染物随温度升高的变化率，可以发现，O3和NO受温度变化的影响明显高于NO2和NOx。NO化学性质相较于其他前体物更加活泼，因此受温度影响也更加明显。

图11 烟厂各季节O3与NOx小时浓度日变化曲线Fig.11 Diurnal variation of ozone and nitrogen oxides concentrations in the four seasons at Cigarette Factory station

图12 不同温度范围内O3小时浓度和O3超标率Fig.12 The concentration of ozone and exceeding rate at different temperature ranges

从表3可以看出，各污染物浓度与温度的相关性Sig值均小于0.01，呈现显著相关的特点。其中，O3浓度与温度相关性最高，年均值为0.687，NO、NO2、NOx与温度相关性则较为接近。此外，各污染物浓度与温度的相关系数呈现出较为明显的季节差异，夏、秋季>春、冬季，这与安俊琳等[16]在北京地区的研究结果类似。冬季局地光化学反应活性降低，加之春季和冬季较容易出现平流层O3垂直向下输入到对流层的现象，这可能是春季和冬季O3与温度相关性较差的原因之一[22]。

表2 不同温度范围内O3及NOx质量浓度

2.3.2 相对湿度

从图13可以看出，O3小时浓度最大值出现在相对湿度RH≤40%的范围内，随着相对湿度的增加O3浓度逐渐减小，O3超标率明显下降。当RH>60%时只有极少数样本未达标，当RH>70%所有样本均已达标。水汽是云产生的先决条件，较高湿度下较易出现云，从而抑制紫外线到达近地面，延缓光化学反应的发生。对表4进一步分析可以看出，NOx与相对湿度反而呈负相关关系，高值均出现在较高相对湿度下，NOx同相对湿度的关系表现出与O3不同的现象。

表3 各污染物与温度的相关性

图13 不同相对湿度范围内O3小时浓度和O3超标率Fig.13 The concentration of ozone and the exceeding rate at different relative humidity ranges

相对湿度/%质量浓度/(μg/m3)NONO2NOxO3RH≤4010.5148.4964.8081.60408026.1764.28104.5525.38

表5 各污染物与相对湿度的相关性

2.3.3 风速

如图14所示，WS≤ 4 m/s时，随着风速增加O3浓度逐渐上升，风速对O3浓度的源贡献大于汇贡献[5]，最小值出现在风速WS≤1 m/s时，最大值出现在3 m/s5 m/s或WS≤1 m/s时，O3超标率均不足1%，在较大风速和较小风速下不利于O3积累。

进一步分析表6可以看出，NOx的浓度随风速增加显著降低，表现出与O3不同的现象，计算各污染物浓度与风速的相关性(表7)表明，NO、NO2、NOx和O3与风速的相关系数年均值分别为-0.278、-0.441、-0.388、0.345，其中，O3与风速的相关性表现出较为显著的季节性差异，冬季相关程度明显高于其他季节。

表6 不同风速范围内O3及NOx浓度

表7 各污染物浓度与风速的相关性

3 结论

1)郑州市O3日最大8 h平均值呈现夏季高、冬季低的季节性变化特征，郊区浓度高于城区。夏季O3日最大8 h平均值反映出“周末效应”，而其他季节“周末效应”不显著。

2)郑州市O3小时浓度的日变化趋势呈单峰特征，午后15:00—16:00出现峰值，清晨07:00左右出现谷值。对比城郊O3，08:00—19:00郊区O3浓度高于城市，其余时间段，城市高于郊区。

3)郑州市O3与颗粒物及NOx均呈负相关关系。其中NOx浓度日变化呈“双峰型”分布，其早高峰出峰时间城市先于郊区。

4)郑州市O3浓度与温度呈正相关关系，与相对湿度呈负相关关系，伴随着风速的增加，O3浓度先上升后下降；气象因素相关性分析结果表明，在高温、低湿、一定风速条件下有利于O3的生成与累积。

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AnalysisontheCharacteristicsofSurfaceOzonePollutionandMeteorologicalFactorsinZhengzhou

YU Shijie1, YIN Shasha1, ZHANG Ruiqin1, Zhang Leishi1, Su Fangcheng1, XU Yifei2

1.College of Chemistry and Molecular Engineering, Zhengzhou University, Zhengzhou 450001, China 2.Zhengzhou Environmental Protection Monitoring Centre Station, Zhengzhou 450001, China

Based on the air quality monitoring data collected from national stations in Zhengzhou, combined with the meteorological data, the characteristics of surface ozone pollution and the relationships with particle matter, nitrogen oxides and meteorological factors in 2015 were analyzed. Results showed that the daily maximum O3-8 h concentrations among local stations had significant seasonal variations, with the order of summer>spring>autumn>winter. In summer, the monthly average O3concentration was 155.5 μg/m3at Gangli reservoir stations, and the rest were from 110 μg/m3to 150 μg/m3. The daily maximum 8 h-O3concentrations showed significant difference between weekends and weekdays in summer, while the phenomenon was not obvious in other seasons. The diurnal variation of ozone concentration showed a single peak distribution, which reached a peak at 15:00-16:00, decreased lowly at night and reached valley value at 07:00 in the next morning. However, the hourly concentration of NOxshowed a bimodal distribution, and it had a significant negative correlation with ozone. The correlation analysis of O3and meteorological factors indicated that days with ozone pollution tend to occur under the meteorological conditions of high temperature, low humidity and wind conditions in Zhengzhou, which are favored to ozone formation and accumulation.

Zhengzhou; ozone; meteorological factors; correlation analysis

X823

：A

：1002-6002(2017)04- 0140- 10

10.19316/j.issn.1002-6002.2017.04.18

2016-12-12;

：2017-03-02

国家环境保护公益性行业科研专项“中原经济区大气细颗粒物来源及控制研究”(201409010)

于世杰(1992-)，男，山西晋中人，在读硕士研究生。

尹沙沙