东海周边中小型河流沉积物锶钕铅同位素组成及其物源示踪意义

密蓓蓓，刘升发，窦衍光，4，石学法

（1.青岛海洋地质研究所国土资源部油气资源和环境地质重点实验室，山东青岛266071；2.青岛海洋科学与技术海洋国家实验室海洋矿产资源评价与探测技术功能实验室，山东青岛266071；3.国家海洋局第一海洋研究所海洋沉积与环境地质国家海洋局重点实验室，山东青岛266061；4.青岛海洋科学与技术国家实验室海洋地质过程与环境功能实验室，山东青岛266061）

东海周边中小型河流沉积物锶钕铅同位素组成及其物源示踪意义

密蓓蓓1，刘升发3，4，窦衍光1，4，石学法3，4

（1.青岛海洋地质研究所国土资源部油气资源和环境地质重点实验室，山东青岛266071；2.青岛海洋科学与技术海洋国家实验室海洋矿产资源评价与探测技术功能实验室，山东青岛266071；3.国家海洋局第一海洋研究所海洋沉积与环境地质国家海洋局重点实验室，山东青岛266061；4.青岛海洋科学与技术国家实验室海洋地质过程与环境功能实验室，山东青岛266061）

通过对东海周边9条中小型河流沉积物进行锶钕铅（Sr-Nd-Pb）同位素测试，分析了其组成特征及其物源指示意义。结果表明，87Sr/86Sr、143Nd/144Nd、206Pb/204Pb平均值分别为0.719 056、0.512 056和18.614 94。Sr-Nd-Pb同位素组成主要受地质背景和风化作用的制约，空间变化规律明显，可作为区分不同来源河流沉积物的有效指标。统计结果确立出三个端元值，分别为台湾岛东部河流（87Sr/86Sr-0.713 355，εNd--8.488）、台湾西部河流（87Sr/86Sr-0.718 804，εNd--12.375 7）和大陆东南部河流（87Sr/86Sr-0.722 195，εNd--11.944 4）。确立这些端元可为认识中国东部陆架区沉积物“源-汇”过程及陆海相互作用提供科学依据。

东海；中小型河流；沉积物；锶钕铅同位素；风化作用；物源

现代沉积学是一个“从源到汇”的系统科学（汪品先，2009），从地球系统的宏观角度看，海洋沉积其实是大陆壳到大洋壳的物质转移中间站，从集水盆地山区剥蚀，到河道的地貌演变与沉积搬运，再到输入海洋、堆积海底、最终形成地层，是一个“沉积输运系统（sediment-routing system）”（Allen，2008）。在此系统中，河流在沉积物“源—汇”、生物地球化学循环等方面扮演着重要的角色（Gaoetal，2004；Weltjeetal，2004；杨守业，2006；Liu et al，2008），尤其是在中国东部陆架区域，由于其沉积物的沉积历史并不太长，基本上以中全新世高海面以来形成的细颗粒沉积物为主（Liu et al，2007）。因此，系统研究中国东部现代河流沉积物的组成特征就显得尤为重要，了解不同河流入海物质的差异性及其堆积过程不仅对于认识东海现代沉积作用和沉积环境、海陆相互作用以及陆架物质收支平衡具有重要的科学意义，而对于古环境、古海洋演化历史的重建也可以提供理论依据。

东海是西太平洋典型的边缘海，周边入海河流众多，宽广的陆架区作为东亚大陆物质剥蚀的主要沉积“汇”，接受了以河流输入为主的大量陆源物质（刘升发等，2010）。作为中国东部入海的最大河流，长江的贡献量居首要地位（Milliman et al，1983；Milliman et al，1992），其沉积物也得到了最多关注，干支流沉积物粘土矿物（范德江等，2001）、稀土元素（乔淑卿等，2007；蒋富清等，2008）、放射性同位素（乔淑卿等，2006；杨守业等，2007）、碎屑矿物（王中波等，2006；邵磊等，2010）等指标均有系统的研究，建立了较为齐全的物源指标体系。相对而言，其它中小型河流物质的研究程度要低的多，且主要局限于河口区域（李东义等，2008）。最近研究表明由于中小河流数量多，其向海输运的沉积物量也是不容忽视的（Milliman et al，1983；Milliman et al，1992），如东海内陆架中部区域沉积物组成并非单一，而是混杂了瓯江入海物质、由北部输运而至的长江物质以及由台湾暖流带入的南部源区物质（严晓焰等，1999）。东海南部的闽江入海物质可以形成较大规模的水下三角洲（陈峰等，1998，1999；王海鹏等，2000），沉积物中粘土矿物组合指示的闽江入海物质能够在陆架区域有较长距离的输运（Xu et al，2009；石学法等，2010），可以进入闽浙沿岸流控制区（冯辉等，1989；沈焕庭等，1999）；东海内陆架表层沉积物重金属组成指示了闽江和瓯江等河口区域明显受到河流径流携带的入海物质的控制（Liu et al，2011）。另外，已有研究表明台湾河流的沉积物剥蚀量高达2×104t·km-2·yr-1，比世界平均水平高出两个数量级（Li et al，1976），沉积物输出量占全球的1.9%（Dadson et al，2003），这主要是因为台湾岛处于欧亚板块与菲律宾板块的碰撞地带，地壳抬升速度快，土壤剥蚀率高，加上异常丰富的降雨量及多发的地震、台风等因素的影响，使得台湾河流每年可以携带1.8~3.8亿吨沉积物进入周围海域（Dadson et al，2003；Kao et al，2005），成为周围海域重要的物质源区，其入海沉积物在东海沿岸流和台湾暖流的驱动下可通过台湾海峡向东海陆架输入大量的陆源物质，尤其是在台风期间，细颗粒河流物质可以进行更远距离的输运（Li et al，2013；Liu et al，2014）。

因此，系统研究东海周边中小型河流沉积物组成是全面认识长江主导背景下的东海“源—汇”过程及其陆海相互作用的必要环节。不同河流流域所处的地质背景、气候带以及生物面貌等因素的差异，导致了河流输运的陆源物质组成上的不同（范德江等，2001；Weltje et al，2004；石学法等，2015），选择合适的替代性指标可有效识别不同河流来源沉积物及其输送路径和范围（石学法等，2010）。近年来河流地球化学研究的一个重要方向是运用河流的Sr-Nd-Pb同位素组成来揭示流域风化陆壳的演化、流域化学风化与大气二氧化碳消耗、入海物质的化学通量变化及对全球大洋同位素组成的贡献（Edmond，1992；Palmer et al，1989，1992；Blum et al，1995；杨守业等，2007）。长江流域及其入海口周边海域沉积物已得到系统的研究，建立了较为准确的端元值，并成功用于示踪末次冰消期以来长江入海物质在东海陆架区的沉积记录（Goldstein et al，1984；杨祝良等，1999；孟宪伟等，2000；王中良等，2004；杨守业等，2007；Dou et al，2016），而东海周边其它中小型河流沉积物的Sr-Nd-Pb同位素组成的系统研究还没有开展，对其源汇指示意义也不清楚。为此，本文选取东海周边主要的中小型河流沉积物为研究对象，对比分析其Sr-Nd-Pb同位素组成，进而探讨其物源示踪意义。

1 样品和测试方法

2010年1月、8月和2014年9月分别对台湾东部花莲溪、秀姑栾溪、兰阳溪，台湾西部淡水河、浊水溪、高屏溪及大陆的钱塘江、瓯江和闽江进行了系统的河流沉积物采样，累计获得22个沉积物样品。考虑到河床表层泥质沉积物可以近似代表河水悬浮颗粒的物质成分（Liu et al，2009）。样品采集主要选择在河流下游或河口采集，且避开城市和其他可能的污染源，使这些样品的矿物成分能代表整个流域的平均效果。

图1 东海周边主要入海中小型河流取样站位图（改自秦蕴珊等，1987）

在超净实验室内准确称取100 mg沉积物样品，使用0.25 N的高纯盐酸20 ml淋洗，并在50°C恒温振荡处理24 h，然后低温烘干并研磨至200目。称取0.05 g样品于坩埚中，加入硝酸、氢氟酸和高氯酸，进行融样。最后用聚乙烯比色管定容，使用ICAP 6300全谱直读电感耦合等离子体发射光谱仪（ICP-OES）测试沉积物Al2O3，K2O，Na2O含量。测试过程中，随机选取10%平行样进行测试，并采用GSD-9国际标准样进行校正，相对误差小于0.5%。另取一定量样品，经化学处理后过离子交换柱分离Sr、Nd和Pb，使用多接收器等离子体质谱Nu Plasma HR-MC-ICP-MS分析测试，实验过程中用标准物质NBS 987（87Sr/86Sr=0.710 310± 0.000 03，2σ），AlphaNd（143Nd/144Nd=0.512 270± 0.000 02，2σ）、和NIST SRM 981（208Pb/204Pb=36.674± 0.004，207Pb/204Pb=15.486±0.003，206Pb/204Pb=16.933± 0.003，2σ）来控制测试质量。测试分析工作在海洋沉积与环境地质国家海洋局重点实验室测试中心完成。

表1 东海周边主要入海中小型河流取样信息表

2 结果

大陆东南部、台湾西部和台湾东部9条河流的22个表层沉积物样品的Sr-Nd-Pb同位素组成见表2。87Sr/86Sr值波动明显，介于0.711 1~0.725 6中间，平均值为0.7191；143Nd/144Nd值变化较小，介于之间0.512 0~0.512 4，平均值为0.512 1；εNd值波动较大，介于之间-12.70~-5.09，平均值为-11.35；207Pb/204Pb值变化范围同样较大，介于38.812 7~ 39.230 0，平均值为39.021 9，而208Pb/204Pb值较为稳定，平均值为15.660 7。

相对而言，不同河流沉积物中87Sr/86Sr值变化较为显著，大陆东南部河流沉积物87Sr/86Sr值最高，台湾西部河流次之，而台湾东部河流沉积物87Sr/86Sr值最低；而143Nd/144Nd值也表现出较为明显的区域性特征，台湾东部河流143Nd/144Nd值最高且变化范围大，其中花莲溪沉积物在0.512 1以上，而大陆东南部和台湾西部河流沉积物143Nd/144Nd含量较为接近，基本在0.512 0左右波动。另外，所研究9条河流沉积物208Pb/204Pb、207Pb/204Pb和206Pb/204Pb值变化范围基本一致，区域性特征不明显。相对于东海周边的台湾安山岩、火山岩及闽浙沿岸玄武岩，所研究河流沉积物Sr-Nd-Pb同位素组成更接近于闽浙沿岸玄武岩（表2）。

3 讨论

3.1 Sr-Nd-Pb同位素组成的制约因素

表生系统中沉积物的Sr-Nd-Pb同位素组成与流域的地质背景、源岩类型、沉积物粒度和化学风化强度等因素密切相关（Liu et al，1993；孟宪伟等，2000），而沉积物的化学组成往往是这些因素的综合体现，在一定程度上能够反映不同河流沉积物的区域性特征（石学法等，2015）。本文所测试样品均为粘土-粉砂质沉积物，受沉积物粒度组成影响较小，因此下面主要讨论流域背景和化学风化强度对Sr-Nd-Pb同位素组成的控制作用。

化学蚀变指数（CIA）是指示源岩组成和风化程度的有效指标，其计算公式为：CIA=Al2O3/（Al2O3+CaO*+K2O+Na2O）×100，式中氧化物均为摩尔比，CaO*指硅酸盐中CaO，参照Honda等（1998）提出的公式进行校正[CaO*=0.35×2（Na2O %）/62]。CIA值与风化强度成正比，CIA值越大，风化强度越大（Nesbitt et al，1982）。沉积物CIA值在研究河流流域风化程度、现代沉积作用及古气候演化方面均得到广泛的应用（Liu et al，2013；石学法等，2015）。

表2 东海周边主要入海中小型河流沉积物Sr-Nd-Pb同位素组成

图2为Sr-Nd-Pb同位素组成与CIA的关系图，可以看出河流沉积物的87Sr/86Sr值、143Nd/144Nd值和206Pb/204Pb值与CIA值关系较为密切。相对而言，台湾东西两侧河流沉积物风化程度较高，这可能是由于台湾岛位于欧亚板块交界处，属于构造上升区，其地层主要以第三纪以来的新生代沉积和变质岩层为主，质地松软易于风化（Kao et al，2005； Li et al，2011）。而大陆东南部的钱塘江、闽江、瓯江等河流流域多为第四纪黄土和第三纪红色岩系覆盖，风化程度相对较低，化学侵蚀率介于3~ 10 mm/cm·a之间，远低于台湾岛源岩风化值（陈静生等，1984）。

流域背景的差异也导致了河流沉积物87Sr/86Sr值的不同（Lan et al，1995），大陆东南部河流沉积物的87Sr/86Sr值相对最高，台湾西部河流次之，而台湾东部河流的87Sr/86Sr值最低（图2a）。已有研究表明台湾岛不同岩石的同位素组成差异较大，台湾花岗岩87Sr/86Sr值变化范围为0.705 31~0.713 28（Jahn et al，1986；Lan et al，1995）；片麻岩87Sr/86Sr值范围为0.705 31~0.713 28（Lan et al，1995），台湾碎屑沉积物87Sr/86Sr值变化范围为0.710 17~0.722 16（Chen et al，1990；Lanet al，1995，2002）。台湾西部主要由来源于华南华夏古陆的新生代沉积物构成（Wang et al，2003；Huang et al，2006），其河流沉积物Sr-Nd-Pb组成与其源岩区相近，介于0.718 0~0.720 0之间（Huang et al，2006）。台湾东部分两部分，一部分由前新生代基底的二叠纪至中生代泥质片岩、大理岩以及变质火山岩组成；另一部分中新世-更新世岛弧有关的海岸地带组成（Lan et al，2002），这也导致了87Sr/86Sr值变化范围较大，介于0.711 0~0.715 0之间，平均值为0.713 4（表2）。而大陆东南部的钱塘江、瓯江和闽江等河流沉积物的87Sr/86Sr组成缺乏系统研究，本文研究结果表明这些河流的87Sr/86Sr值与东海最大入海河流长江之间的差异较小，基本在0.72以上，可能指示了中国大陆东部的区域性特征（杨守业等，2007）。然而，在这三个不同的沉积源岩区内部，87Sr/86Sr值与CIA呈现不同程度的正相关，尤其以台湾西部河流和大陆东南部河流最为明显，揭示了化学风化强度对87Sr/86Sr值的控制作用，这一方面受源岩形成年龄的控制（Goldstein et al，1988；Borg et al，1996；Capo etal，1998），另一方面也体现了降雨量和酸碱度对河流沉积物87Sr/86Sr值的制约（鄢明才等，1997；孟宪伟等，2000）。

相对而言，所研究河流沉积物143Nd/144Nd和206Pb/204Pb，207Pb/204Pb，208Pb/204Pb值差别较小（表2、图2b、图2c），其中大陆东南部和台湾西部143Nd/144Nd值较低，与浙江近岸玄武岩143Nd/144Nd值相接近（杨祝良等，1999），而台湾东部143Nd/144Nd值高且变化范围大，平均值明显高于世界主要河流如Amazon，Mississippi，Mekong等河流的Nd同位素组成，这与87Sr/86Sr值变化较为类似，可能也是由复杂的源岩组成所致，且已有研究表明Nd同位素分馏较弱，143Nd/144Nd值基本不受沉积物粒度影响（杨守业等，2007）。从143Nd/144Nd与CIA的关系图（图2b）可以看出，两者大致表现出正相关的关系，随着风化程度的增强，143Nd/144Nd值增高，这种变化趋势在台湾东部河流表现的最为明显。而206Pb/204Pb与CIA的关系图也显示出风化程度对Pb同位素组成的控制作用，且这种正相关的线性程度更强，由于三个区域的206Pb/204Pb平均值较为接近，可能指示了区域背景对Pb的影响较小，主要影响因素为化学风化程度（图2c）。

综上所述，不同的构造背景、源岩类型及风化程度导致大陆东南部、台湾东部、西部河流沉积物Sr-Nd-Pb组成的显著差异，且以前两者的控制作用最为显著。

图2 中小型河流沉积物CIA与87Sr/86Sr、143Nd/144Nd、206Pb/204Pb关系图

3.2 Sr-Nd-Pb同位素组成的物源示踪意义

河流入海物质是东海陆架区物质的最主要来源（石学法等，2015），识别不同河流来源物质的输运和扩散范围一直是海洋地质学家普遍关心的问题，尤其是近年来中小型河流在近海区域的贡献量备受关注（刘升发等，2011）。而作为性质稳定的地球化学指标，Sr-Nd-Pb同位素被广泛应用于物源判别和物质输运示踪（Goldsteinetal，1984；孟宪伟等，2000；王中良等，2004；杨守业等，2007）。

从εNd-87Sr/86Sr散点图可以看出台湾东部、西部及大陆东南部河流三者分布在不同的区域，且与火山岩和台湾安山岩也明显不同（图3）。因此，Sr-Nd同位素组成可成为识别这3个区域河流沉积物的有效指标。但是，如何确定这三者的端元值是一个值得商榷的问题。通常情况下，确定河流沉积物端元有3种方法：第一种方法是取流域沉积物的平均值，但这种方法并不合理，原因是河流各个支流向其干流输运的物质通量并不均等，且不同支流在表生物质风化、搬运和混合过程中的作用也不同，这不仅取决于水系的发育程度，而且与地形的起伏程度密切相关（Goldstein et al，1984）；第二种方法是利用河口区沉积物样品来代表各自的端元值，由于河流剥蚀、搬运及沉积过程中平均化效应的存在（Goldstein et al，1984），使得各个支流来源沉积物地球化学元素测试值能够近似的代表各级水系流域盆地的平均值（Ottesen et al，1989），然而，这种方法却忽视了潮汐作用对河口区沉积物的混染效应（孟宪伟等，2000）；第三种方法是利用干流感潮段以上最接近河口处的悬浮体样品测定值来代表河流入海物质的端元值，这种方法对所采集样品的代表性要求很高，且要考虑径流量和输沙量的季节性变化。

图3 中小型河流沉积物εNd-87Sr/86Sr散点图

考虑到本文所研究河流规模和取样位置，选取河流入海口沉积物样品的平均值来代表不同河流的Sr-Nd同位素端元值，这样既代表了整个河流流域的平均值又避免了径流季节性变化带来的不确定性。计算结果表明，台湾岛东部、西部及大陆东南部河流Sr-Nd同位素端元值分别为（87Sr/86Sr-0.713 355，εNd--8.488）、（87Sr/86Sr-0.718 804，εNd--12.375 7）和（87Sr/86Sr-0.722 195，εNd--11.944 4）。可以看出，这3个端元值与各自区域的河流平均值差别较小（图2），这也证明了河流流域的区域性特征，可以作为识别河流物质来源的标准，有效的用于研究中国东部陆架区沉积物“源-汇”过程及陆海相互作用，从而进一步为古环境和古气候重建奠定基础。

另外，87Sr/86Sr-206Pb/204Pb散点图同样指示了台湾东部河流、台湾西部河流及大陆东南部河流三者之间的差异（图4），但这种差异主要体现在87Sr/86Sr之间的不同，因为207Pb/204Pb之间的差异较小，仅表现为大陆河流分布范围更广，而台湾河流分布范围相对较小。另外，从表2也可以看出，所研究9条河流沉积物的207Pb/204Pb和208Pb/204Pb值同样没有表现出明显的区域性特征。

图4 中小型河流沉积物87Sr/86Sr-207Pb/204Pb散点图

4 结论

通过对东海周边9条中小型入海河流Sr-Nd-Pb同位素进行系统测试分析，得到以下几点结论：

（1）87Sr/86Sr变化范围介于0.711 082~0.725 570之间，平均值为0.719056，143Nd/144Nd变化范围介于0.511 987~0.512 377之间，平均值为0.512 056，206Pb/204Pb变化范围介于18.359 1~18.827 3之间，平均值为18.614 94。

（2）Sr-Nd-Pb同位素组成的空间分布特征明显，主要受地质背景、源岩类型和风化作用的制约，区域性特征导致Sr-Nd-Pb同位素特征可作为区分不同来源河流沉积物的有效指标。

（3）判别结果显示台湾岛东部河流（87Sr/86Sr-0.713 355，εNd--8.488）、台湾西部河流（87Sr/86Sr-0.718 804，εNd--12.375 7）和大陆东南部河流（87Sr/86Sr-0.722 195，εNd--11.944 4）锶钕同位素特征值可作为区分这3个区域物质来源的有效指标。

致谢：国家海洋局第一海洋研究所方习生、徐涛玉协助河流沉积物取样，朱爱美、张辉协助同位素测试，一并表示感谢。

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（本文编辑：袁泽轶）

Sr-Nd-Pb isotopic compositions in the sediments of the middle and small rivers around the East China Sea and the implications for tracing sediment sources

MI Bei-bei1,LIU Sheng-fa3,4,DOU Yan-guang1,4,SHI Xue-fa3,4
(1.Qingdao Institute of MarineGeology,Key Laboratory of Marine Hydrocarbon Resources and Environment Geology,Ministryof Land and Resource,Shandong Qingdao 266071;2.Laboratory for MarineMineral Resources,Qingdao National Laboratory for Marine Science and Technology,Shandong Qingdao,266071;3.First Institute of Oceanography,Key Laboratory of Marine Sedimentology and Environmental Geology,StateOceanic Administration,Shandong Qingdao,266061;4.Laboratory for Marine Geology,Qingdao National Laboratory for MarineScienceandTechnology,Shandong Qingdao,266061)

The Sr-Nd-Pb isotopic data from the sediments of nine middle and small rivers around East China Sea are analyzed to study the composition character and the provenance of sediments.The results indicate that the average values of the87Sr/86Sr、143Nd/144Nd、206Pb/204Pb are 0.719 056,0.512 056 and 18.614 94,respectively.The Sr-Nd-Pb composition is constrained by geological background and weathering conditions and the spatial variation pattern could be effectively used to reveal different sources of river sediments.The results identify three end-members which are the eastern Taiwan island rivers (87Sr/86Sr-0.713 355,εNd--8.488),the western Taiwan island rivers(87Sr/86Sr-0.718 804,εNd--12.375 7)and the southeastern continent rivers(87Sr/86Sr-0.722 195,εNd--11.944 4).It could supply the evidence for the research of the"source to sink"process of eastern Chinese continental sediments and the interaction between land and sea by determining these endmembers.

East China Sea;middle and small river;sediments;Sr-Nd-Pb isotope;weathering;provenance

P736.4

A

1001-6932（2017）04-0440-09

10.11840/j.issn.1001-6392.2017.04.011

2015-12-29；

2016-04-12

国家海洋局青年海洋科学基金（2013310）；全球变化与海气相互作用专项（GASI-GEOGE-03）；国家自然科学基金（41106063）；国土资源大调查项目（GZH201400201；GZH201300501）。

密蓓蓓（1984-），工程师，从事海洋地质学研究。电子邮箱：mpp302@163.com。

刘升发，副研究员，从事海洋沉积学和海洋地球化学研究。电子邮箱：liushengfa@fio.org.cn。