生活垃圾填埋场覆盖层CH4氧化能力原位测试法的优化与应用

李海玲，岳波，黄启飞，苏毅，高庆先，马占云

1.中国环境科学研究院，北京 100012 2.中国科学院大气物理研究所，大气边界层物理和大气化学国家重点实验室，北京 100029 3.中国科学院大学，北京 100049



生活垃圾填埋场覆盖层CH4氧化能力原位测试法的优化与应用

李海玲2,3，岳波1*，黄启飞1，苏毅1，高庆先1，马占云1

1.中国环境科学研究院，北京 100012 2.中国科学院大气物理研究所，大气边界层物理和大气化学国家重点实验室，北京 100029 3.中国科学院大学，北京 100049

为提高垃圾填埋场覆盖层CH4氧化能力原位测试方法的适用性，对基于CO2和CH4浓度比的碳原子守恒法进行了优化。应用优化后的方法对北京阿苏卫垃圾填埋场覆盖层CH4氧化能力的变化规律进行分析，结果表明：该垃圾填埋场覆盖层表面CO2和CH4释放通量比在春夏季较高且变动范围较大，而秋冬季则相对较低且稳定；覆盖层CH4氧化速率和氧化率均表现为秋冬季远低于春夏季，监测Ⅰ区(封场时间为2003年)和监测Ⅱ区(封场时间为2009年)覆盖层CH4氧化速率(以C计)平均值春夏季分别为1 569.89和1 054.47 mg/(m2·h)，秋冬季分别为171.13和333.02 mg/(m2·h)；监测Ⅰ区和Ⅱ区CH4氧化率平均值春夏季分别为79.69%和44.83%，秋冬季分别为7.54%和11.33%；填埋时间较长的监测Ⅰ区覆盖层的CH4氧化能力〔全年平均值为911.7 mg/(m2·h)〕大于监测Ⅱ区〔全年平均值为707.5 mg/(m2·h)〕。应用优化后的方法得到的覆盖层CH4氧化速率和氧化率的变化规律与文献报道相符，该方法对垃圾填埋场覆盖层CH4氧化能力的估算具有较好的适用性。

生活垃圾填埋场；覆盖层；CH4氧化能力；原位测试法；CH4释放通量

CH4作为一种重要的温室气体，其100年的全球增温潜势值(global warming potential，GWP)是CO2的25倍。全世界每年CH4排放量有5%～20%来自生活垃圾填埋场[1]。在各种人为CH4排放源中，生活垃圾填埋场CH4排放总量已列第3位[2-3]。

在生活垃圾填埋场的CH4减排研究中，覆盖层的CH4氧化作用一直是研究的热点[4]。研究表明，垃圾填埋场产生的CH4在通过覆盖层过程中被CH4氧化菌氧化去除，在不同环境条件下覆盖层的CH4氧化能力可从忽略不计到实现100%的氧化[5]。覆盖层的存在使垃圾填埋层处于与外界相对隔离的环境中，覆盖层对CH4的氧化作用以及覆盖层自身的通透性成为影响生活垃圾填埋场CH4释放规律的主要因素[6-8]。作为垃圾填埋场CH4减排的重要途径，覆盖层土壤的密度、含水率、温度、理化性质等因素都将直接影响CH4氧化菌的氧化作用。由于影响覆盖层CH4氧化能力的因素众多，因此给CH4氧化量的估算带来了一定的困难[9]。

在对覆盖层的CH4氧化能力的研究中，有学者建立了基于CO2和CH4浓度比的碳原子守恒法[10]，该法最初是通过在实验室内建立覆盖层模拟试验土柱来研究覆盖层CH4氧化能力。土柱自下而上由砾石透气层和覆盖材料层组成，分别向土柱底部和顶部鼓入一定浓度比的CO2、CH4混合气以及O2，以模拟覆盖层的CH4氧化过程，通过比较填埋柱不同高度处的CO2和CH4浓度比的变化来评估覆盖层的CH4氧化速率，通过对模拟土柱的不同设计，该法可用于覆盖材料CH4氧化速率及覆盖层最大CH4氧化深度等方面的研究。20世纪80年代，基于CO2和CH4浓度比的碳原子守恒法被用于覆盖层CH4氧化能力的原位分析，但是由于在填埋场实际填埋条件下，对覆盖层底部填埋气中CO2和CH4浓度比进行测量存在一定的难度，该方法自提出后，一直没有得到广泛应用[11]。

笔者结合文献关于垃圾填埋场填埋垃圾的降解规律和温度对覆盖层CH4氧化能力作用的相关研究结论，对基于CO2和CH4浓度比的碳原子守恒法进行优化，并利用优化后的方法对北京阿苏卫生活垃圾填埋场覆盖层的CH4氧化能力进行了分析，对方法的适用性进行现场验证，以期为我国垃圾填埋场CH4氧化能力提供方法学和数据支持。

1 覆盖层CH4氧化能力原位测试法的优化

基于CO2和CH4浓度比的碳原子守恒法的基本原理为：覆盖层下面的填埋气在通过覆盖层释放到大气的过程中受到覆盖层CH4氧化作用，部分CH4被转化生成CO2，使得通过覆盖层表面最终释放到大气中的CO2和CH4的释放通量比(Z2)相对于填埋层的填埋气中CO2和CH4的浓度比(Z1，即覆盖层下垫面CO2和CH4传输通量比)发生变化[10]，反应过程为[5]：

根据碳原子守恒：

(1)

(2)

OX=MfCH4_in

(3)

式中：fCO2_out和fCH4_out分别为覆盖层表面CO2和CH4释放通量(以C计)，mg(m2·h)；M为单位面积覆盖层的CH4氧化速率，mg(m2·h)；fCO2_in和fCH4_in分别为由填埋层进入覆盖层底部的CO2和CH4的传输通量，mg(m2·h)；OX为覆盖层对CH4的氧化率，%。

研究表明，温度、含水率、有机质含量、孔隙度、pH等理化性质均会影响覆盖层CH4氧化菌的生物活性[11]。其中，温度的影响使覆盖层的CH4氧化能力呈季节性变化[12]，温暖的气候有利于提高覆盖层的CH4氧化能力，冬季特别是温度低于0 ℃时，填埋场覆盖层的CH4氧化过程几乎停止[12-13]。研究指出，CH4氧化菌的最适宜温度为20～30 ℃，低于5 ℃时覆盖材料的CH4氧化能力极低[14-15]。Mor等[16]研究堆肥CH4氧化速率发现，22和30 ℃条件下CH4氧化菌的最大氧化速率分别为1.68和1.65 μmol(kg·s)；当温度低于7 ℃时，最大CH4氧化速率仅为0.15 μmol(kg·s)。综上，温度是覆盖层CH4氧化能力最主要的影响因素之一，特别是我国北方地区，年温差变化大，冬季温度较低，环境温度的季节变化将直接影响覆盖层CH4氧化能力的季节性变化。

垃圾填埋场生活垃圾的降解过程可分为好氧分解阶段、水解阶段(过渡阶段)、产氢产乙酸阶段、产CH4阶段、填埋场稳定阶段[17]。其中，产CH4阶段是填埋气产生的主要阶段，并且持续时间长，可达数十年甚至上百年。垃圾降解经过最初的不稳定阶段后，产生的填埋气中CH4和CO2浓度在很长一段时间里能保持基本稳定。刘建国等[18]的研究表明，填埋场垃圾层温度由细菌发酵产热决定，受外界环境气候变化的影响甚微，因此产CH4阶段填埋气中CH4和CO2浓度几乎不随季节变化。填埋层产生的填埋气中Z1在监测时段内保持恒定。

综上可知：1)对于填埋比较规范的大型生活垃圾填埋场，产CH4阶段填埋层产生的填埋气中Z1在监测时段内保持恒定，即覆盖层下垫面CO2与CH4传输通量比保持稳定；2)我国北方地区，冬季环境温度较低时，覆盖层的CH4氧化作用几乎停止。因此冬季温度较低时，Z2等于Z1：

(4)

从而可根据冬季覆盖层表面Z2，求得覆盖层下面填埋气中的Z1，进而根据式(2)求得覆盖层的CH4氧化速率。

2 覆盖层CH4氧化能力原位测试法的应用

利用优化后的方法对北京阿苏卫垃圾填埋场覆盖层CH4氧化能力进行分析，覆盖层表面CH4和CO2释放通量采用静态箱法-气相色谱法测定。

2.1 样品采集

研究场地为北京阿苏卫生活垃圾填埋场，该填埋场采用厌氧填埋工艺。监测Ⅰ区边坡位于垃圾填埋场一层作业平台南区，垃圾填埋时间为2000年之前，并于2003年完成封场；监测Ⅱ区边坡位于一层作业平台北区，垃圾填埋时间为2008年之前，并于2009年完成封场。边坡封场自下而上分别为渣土层、导气层、GCL防渗层、黏土层(50 cm)、营养土层(30 cm)和植被层。在监测Ⅰ区和Ⅱ区分别设置5个采样点，安装静态通量箱。静态通量箱为圆柱体设计，箱体遮光，底坐直径为50 cm，高为20 cm，箱盖高30 cm，箱顶设取样口、气压平衡塞和温度测量接口。采样日期为2012年7月—2013年7月，采样时间为每个采样日上午10：00─12：00，采样过程中，每隔5 min抽气1次，连续抽气5次。

2.2 样品分析

样品采用Agilent 7890A型气相色谱仪分析，其中，CH4和CO2的色谱分析条件见文献[19]。

2.3 释放通量计算

覆盖层CH4或CO2释放通量的计算公式如下：

(5)

式中：V为通量箱的体积，m3；A为通量箱的覆盖面积，m2；ΔC/Δt为单位时间通量箱内CH4或CO2浓度的变化(以C计)，mg/(m3·h)；T为静态箱内温度，℃。

3 结果与讨论

3.1 CO2和CH4释放通量比变化特征

覆盖层CO2和CH4释放通量如表1所示。由表1可计算出Z2的变化，结果如图1所示。由图1可知，Z2在春夏季较高且变化范围较大，其中监测Ⅰ区为2.42～15.13，监测Ⅱ区为0.63～2.72；秋冬季则相对稳定且较低，监测Ⅰ区和Ⅱ区分别为0.48～0.71和0.39～0.57。春夏季覆盖层与外界环境的水热交换频繁，CH4氧化菌活性较强，造成Z2较大。相反，秋冬季覆盖层受外界低温环境影响，CH4氧化活性较低，并且秋冬季短时间的环境温度升高不足以恢复CH4氧化菌的活性，从而导致Z2较低且平稳。同时，秋冬季节CO2和CH4释放通量较平稳也反映了产CH4期覆盖层下面填埋气中CO2和CH4浓度比长期保持稳定这一特性。Z2可作为反映覆盖层CH4氧化能力变化规律的指标。

表1 生活垃圾填埋场覆盖层CO2和CH4气体的释放通量

Table 1 CO2 and CH4 emission fluxes in MSW landfill cover layers mg(m2·h)

表1 生活垃圾填埋场覆盖层CO2和CH4气体的释放通量

日期CH4监测Ⅰ区监测Ⅱ区CO2监测Ⅰ区监测Ⅱ区2012-07-181069.28±652.68401.83±322.932610.51±827.53974.73±341.832012-07-25689.19±407.722183.98±2001.083803.67±2431.322225.07±987.262012-08-16849.85±503.82623.24±536.632994.32±1289.121692.49±559.492012-08-29292.02±241.931053.71±627.261401.88±508.571227.30±475.872012-09-18155.90±80.671104.71±747.321460.28±589.901046.01±435.522012-09-26330.20±209.751360.10±1080.79798.21±318.601279.01±734.482012-10-172682.88±1387.774082.63±2742.171350.16±479.621902.36±1091.152012-11-012204.24±1138.294180.37±3329.431046.47±467.902196.66±1725.652012-11-211269.85±938.922624.37±1944.21896.85±496.181022.27±588.212012-12-041362.11±620.532215.91±1504.23657.34±279.481171.28±752.692012-12-202627.11±1349.731485.97±932.091661.38±1003.53787.25±456.632013-01-182964.92±1666.742202.63±1630.621521.02±816.961249.67±910.772013-02-281735.14±869.472370.84±1373.00902.24±543.941162.38±637.842013-03-141956.61±789.962138.99±1419.971315.96±465.441227.47±724.982013-04-17497.40±372.942499.89±2257.321467.70±1017.601583.51±1121.172013-05-2170.36±56.522602.87±2461.49717.67±233.072142.36±1233.832013-07-1654.93±21.841355.79±779.66831.21±304.891592.56±663.14

图1 覆盖层CO2和CH4释放通量比随温度的变化Fig.1 Variation relationships between emission flux ratio of CH4 to CO2 and ambient temperature in cover layers

3.2 覆盖层CH4氧化能力

监测Ⅰ区和Ⅱ区的覆盖层CH4氧化速率和氧化率分别如图2和图3所示。由图2和图3可知，2个监测区覆盖层CH4氧化能力随温度变化表现出较好的相关性，2个监测区覆盖层CH4氧化速率和氧化率均表现为秋冬季低于春夏季。监测Ⅰ区覆盖层CH4氧化速率和氧化率平均值春夏季分别为1 569.89 mg/(m2·h)和79.69%，秋冬季分别为171.13 mg/(m2·h)和7.54%；监测Ⅱ区覆盖层CH4氧化速率和氧化率平均值春夏季分别为1 054.47 mg/(m2·h)和44.83%，秋冬季节分别为333.02 mg/(m2·h)和11.33%。Chanton等[20]通过碳同位素示踪原位测定研究发现，覆盖层CH4氧化率冬季为3%～5%，夏季最大值为43%±10%。Börjesson等[17]研究了季节变化对覆盖层CH4氧化能力的影响，结果表明，夏季填埋场覆盖层CH4氧化率为41%～94%，冬季特别是温度低于0 ℃，氧化过程几乎完全停止。可见，温度的季节性变化是覆盖层CH4氧化能力季节性变化规律的决定性因素。

图2 监测Ⅰ区和Ⅱ区覆盖层CH4氧化速率Fig.2 Variation of CH4 oxidation velocity in monitoring zone Ⅰ and Ⅱ of cover layers

图3 监测Ⅰ区和Ⅱ区覆盖层CH4氧化率Fig.3 Variation of CH4 oxidation ratio in monitoring zone Ⅰ and Ⅱ of cover layer

3.3 垃圾填埋龄对覆盖层CH4氧化能力的影响

监测Ⅰ区覆盖层CH4氧化速率全年最低值、最高值和平均值分别为0、3 463.5和911.7 mg/(m2·h)，氧化率全年最低值、最高值和平均值分别为0%、94%和46%；监测Ⅱ区覆盖层CH4氧化速率全年最低值、最高值和平均值分别为0、1 578.3和707.5 mg/(m2·h)，氧化率全年最低值、最高值和平均值分别为0%、72%和29%。填埋时间较长的监测Ⅰ区覆盖层的CH4氧化能力大于监测Ⅱ区。Visscher等[21]研究表明，农田土壤的最大CH4氧化速率为6 000 mg/(m2·h)，而废弃9 a的垃圾填埋场覆盖层的最大氧化速率为9 050 mg/(m2·h)；Börjesson等[22]研究发现，夏季新填埋场覆盖层的CH4氧化率为41%～50%，旧填埋场(封场17 a)为60%～94%；何品晶等[12]的实验室土柱模拟研究表明，经过40 d培养，覆盖材料的CH4氧化速率由1 650 mg/(m2·h)升至4 165 mg/(m2·h)。可见，长期暴露在富CH4环境中可有效提高覆盖层材料的CH4氧化能力。

综上，应用优化后的方法研究垃圾填埋场封场区覆盖层CH4氧化能力，得到的覆盖层CH4氧化速率和氧化率及其变化规律与已有文献报道的研究结果相符，该方法对垃圾填埋场覆盖层CH4氧化能力的估算具有较好的适用性。

4 结论

(1)覆盖层表面CO2和CH4释放通量比(Z2)在春夏季较高且变化较大，监测Ⅰ区和Ⅱ区分别为2.42～15.13和0.63～2.72；秋冬季则相对稳定且较低，监测Ⅰ区和Ⅱ区分别为0.48～0.71和0.39～0.57。Z2可作为反映覆盖层CH4氧化能力变化规律的指标。

(2)覆盖层CH4氧化速率和氧化率均表现为秋冬季远低于春夏季，温度的季节性变化是覆盖层CH4氧化能力季节性变化规律的决定性因素。

(3)利用优化后的方法计算得到的覆盖层CH4氧化速率和氧化率的变化规律与文献报道的研究结果符合程度较好，该方法对生活垃圾填埋场覆盖层CH4氧化能力的估算具有较好的适用性。

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Modification and application of methane oxidation capacity in-situ testing methodology in MSW landfill cover layer

LI Hailing2,3, YUE Bo1, HUANG Qifei1, SU Yi1, GAO Qingxian1, MA Zhanyun1

1.Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China 2.State Key Laboratory of Atmospheric Boundary Layer Physics and Atmospheric Chemistry, Institute of Atmospheric Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029, China 3.University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China

To expand the applicability of the in-situ landfill layer CH4oxidation capability analysis method, the carbon conservation method based on the ratio of CO2and CH4was optimized. The optimized method was then applied on Asuwei landfill site located in Beijing for analysis of the variation rule of landfill layer CH4oxidation capability. The results showed that CO2and CH4flux ratios on the cover layer surface were higher in summer than that in winter, and relatively stable in autumn and winter. Both the CH4oxidation velocities and oxidation ratios of cover layer in autumn and winter were far lower than that in spring and summer. In addition, the average CH4oxidation velocity (by carbon) in monitoring zone Ⅰ was 1 569.89 mg(m2·h) in spring and summer, and 171.13 mg(m2·h) in autumn and winter, while in monitoring zone Ⅱ the average velocity was 1 054.47 mg(m2·h) in spring and summer, and 333.02 mg(m2·h) in autumn and winter. The average CH4oxidation ratio in monitoring zone Ⅰ was 79.69% in spring and summer, and 7.54% in autumn and winter, while in monitoring zone Ⅱ that was 44.83% in spring and summer, and 11.33% in autumn and winter. The annually averaged CH4oxidation capacity in monitoring zone Ⅰ with longer landfilling time was 911.7 mg(m2·h), greater than that in in monitoring zone Ⅰ 〔707.5 mg(m2·h)〕.The results of CH4oxidation velocities and oxidation ratios of cover layer had a good coherence with the existing related studies, and this method should have a better applicability for the estimation of the CH4oxidation capability in the landfill layer.

MSW landfill site; cover layer; methane oxidation capacity; in-situ test methodology; methane emission fluxes

2017-01-10

国家科技支撑计划项目(2014BAL02B01)；中国科学院战略性先导科技专项(XDA05020601)

李海玲(1987—)，女，博士，主要从事温室气体减排研究，lihailing0715@foxmail.com

*责任作者：岳波(1980—)，男，副研究员，博士，主要从事农村生活垃圾污染防治、温室气体减排、固体废物填埋污染控制等方面研究，yuebo@craes.org.cn

X705

1674-991X(2017)04-0483-06

10.3969/j.issn.1674-991X.2017.04.066

李海玲，岳波，黄启飞,等.生活垃圾填埋场覆盖层CH4氧化能力原位测试法的优化与应用[J].环境工程技术学报,2017,7(4):483-488.

LI H L, YUE B, HUANG Q F, et al.Modification and application of methane oxidation capacity in-situ testing methodology in MSW landfill cover layer[J].Journal of Environmental Engineering Technology,2017,7(4):483-488.