新型铜铈复合材料的制备及其脱硝性能的研究

谢 鹏， 聂天明， 邓黎丹， 陈 嵘

(武汉工程大学 化学与环境工程学院 绿色化工过程教育部重点实验室， 武汉 430073)

新型铜铈复合材料的制备及其脱硝性能的研究

谢 鹏， 聂天明， 邓黎丹， 陈 嵘*

(武汉工程大学 化学与环境工程学院 绿色化工过程教育部重点实验室， 武汉 430073)

分别采用浸渍法和沉淀-水热法制备了CuO/CeO2复合催化剂.通过X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线能谱分析(EDX)、N2吸附-脱附测试(BET)等手段对样品进行了表征.沉淀-水热法制备的CuO/CeO2复合材料具有更好的结晶性，而浸渍法制备的复合材料上CuO主要以无定形态存在.两种复合材料中CuO颗粒的尺寸较复合前明显减小且分散均匀.沉淀-水热法制备的复合材料颗粒间结合紧密，形成连通的孔结构，而浸渍法制备的复合物孔径分布较窄.测定了不同的反应温度下复合材料催化丙烯还原NO的转化率(C3H6-SCR).结果表明，两种方法制备的CuO/CeO2复合催化剂都表现出优于单组分CuO和CeO2的催化活性，其中沉淀-水热法制备的催化剂较浸渍法制备的催化剂表现出更强的协同作用，350℃时NO转化率可达74%.其可能的原因是，沉淀-水热法能使得复合材料上的CuO物种更均匀地分散在CeO2表面并与之充分接触，使材料整体形成更有利于多相反应的介孔结构从而增强了协同作用，提高了材料催化活性.

C3H6-SCR； CuO/CeO2； 协同作用； 脱硝

氮氧化物(NOx)是主要的大气的污染物之一，它能直接刺激人的呼吸道或引起酸雨、光化学烟雾、灰霾等环境问题，近年来备受社会的关注[1].选择性催化还原(SCR)技术因其理想的脱硝效果和良好经济效益成为控制NOx排放的重要技术.其中，烃类选择性催化还原(HC-SCR)技术相比于传统的氨选择性催化还原(NH3-SCR)技术，避免了NH3存在的很多不足，并且还具有可直接从车载汽油中提取和利用烃类作还原剂，将尾气中碳氢化合物和NOx同时消除等优势，成为当今研究的热点[2-4].而HC-SCR技术作为一种理想的新型催化脱硝技术，其技术核心在于催化剂的选择与设计.

相比于单组分催化剂，复合型催化剂往往具有高活性、低成本、高稳定性等优势.复合型催化剂能发挥载体的结构和性质的优势，使负载后的活性组分具有较高的分散性，这有利于催化反应进行，也有效利用了活性成分[4-5].此外，复合催化剂还能通过不同组分间的相互作用进一步增强其催化活性，使得复合材料具有更理想的催化效果[6].

过渡金属氧化物因其较好的催化活性和相对低廉的价格，成为尾气处理中常用的一类催化剂.其中，CuO作为一种高效的活性物种被广泛地用于HC-SCR研究[5-7].KUMAR等人[8]以共沉淀法合成了CuO/Al2O3催化剂，并认为高分散的CuO和CuAl2O4物种是主要活性物种；马林转等人[9]采用溶胶-凝胶法制备的Cu/Al2O3催化剂在10%负载量下获得最佳催化活性；METELKINA等人[10]通过溶胶-凝胶法成功制备了CuOx/Al2O3-ZrO2催化剂，并证实其较高的催化活性是因为铝修饰的氧化锆能更好固定表面铜物种；WORCH等人[6]通过对比各种过渡金属氧化物为活性组分所制备的复合催化剂在HC-SCR中的活性，最后认为CuOx为最佳活性组分.

此外，在复合型HC-SCR催化剂中，CeO2也因其优异的氧化还原能力、储氧能力(OSC)和较高的氧移动性成为复合型催化剂中的常用组分[11]，它的存在可以明显影响其它元素的局部化学环境和性质，从而提升催化剂整体性能[12].基于此，有人发现将铜铈两者复合后形成的Cu-Ce体系复合材料具有特殊的催化效果，可应用到各种催化领域，例如：CO优先催化氧化[13-14]、VOCs降解[15-16]、NH3分解[17-18]、N2O分解[19]、CO还原NO[20-21]等，而Cu-Ce体系应用在C3H6-SCR上的研究还较为有限.与此同时，围绕材料的这种协同作用，很多研究者更关注材料体系中的Ce/Cu比[22]、特定形貌[23]和表面活性物种的分散[16]等对材料活性的影响，或向体系中加入新的元素组分，如加入Zr[24]、Ti[7]和Co[23, 25]等元素制备出多元催化剂，来研究其反应过程或进一步提升催化活性.除此之外，Cu/Ce复合材料的结构特征与活性之间关系的相关报道较有限.因此，本文希望通过简单有效的合成方法得到一系列CuO/CeO2复合材料，通过表征技术研究复合催化剂的成分和结构性质，对比不同复合材料的催化活性，为揭示这一复合体系组分间的协同作用机理，获得具有更高催化活性的复合催化剂，提供新的思路和依据.

1实验部分

1.1催化剂的制备

多孔CeO2纳米球载体是通过改进后的溶剂热法[26]制备得到.首先将1 g Ce(NO3)2·6H2O溶解于1 mL去离子水中形成A溶液；再将乙二醇与冰醋酸以30∶1的体积比混合超声10 min，得到均匀澄清溶液B；然后将A溶液与B溶液超声混合后转入聚四氟乙烯反应釜，加热至180℃反应200 min.所得产物经自然冷却、离心、洗涤和干燥后，置于500℃马弗炉中煅烧5 h得到多孔CeO2纳米球.

单组分CuO通过沉淀-水热法制备得到.将2.91 g Cu(NO3)2·3H2O溶解到50 mL去离子水中，在超声过程中缓慢加入25 mL NaOH溶液(2 mol/L)，待沉淀完全后转入聚四氟乙烯反应釜中，加热到150℃ 反应3 h，所得产物经自然冷却、离心、洗涤和干燥后在500℃煅烧3 h得到CuO.

浸渍法制备负载量为10wt%的CuO/CeO2催化剂.将0.36 g制备得到的CeO2置于小烧杯中，加入0.19 mL Cu(NO3)2·3H2O水溶液(2.65 mol/L)进行超声浸渍20 min后，置于60℃干燥箱中干燥12 h，所得固体再经过500℃煅烧3 h得到最终样品CuO/CeO2(im).

沉淀-水热法制备负载量为10wt%的CuO/CeO2催化剂.将0.060 8 g Cu(NO3)2·3H2O溶解于10 mL去离子水中，再向其中加入0.18 g制备得到的CeO2，超声分散均匀后，缓慢向悬浊液中滴加0.63 mL NaOH溶液(2 mol/L)，待混合物颜色不再变化后转入聚四氟乙烯反应釜，加热到150℃反应3 h.所得产物经自然冷却、离心、洗涤和干燥后，在500℃煅烧3 h得到最终样品CuO/CeO2(hy).

1.2催化剂性质表征

选用布鲁克公司D8型粉末X射线衍射仪对样品进行物相成分测定.入射光源为Cu Kα靶，扫描范围10°～80°，扫描速率2°/min.选用日立公司S4800型扫描电子隧道显微镜表征样品形貌，操作电压为5.0 kV.选用岛津EDX 8000能量色散型X射线荧光分析仪对复合物样品进行EDX能谱分析元素种类及相对含量测定.选用美国麦克公司的ASAP 2020型氮吸附仪测定样品孔结构特性，样品的比表面积采用BET计算法，孔径分布测定采用BJH法并以吸附等温线的脱附支为基准.

1.3催化活性评价

2结果与讨论

2.1XRD结果与分析

图1为单一组分的CeO2、CuO样品和不同合成方法制备的CuO/CeO2复合物的XRD图谱.从图1可以看出，所得样品结晶性较好，所合成纯相CeO2、CuO分别对应于荧石相的CeO2(JCPDS 65-2975)和CuO (JCPDS 89-5897).沉淀-水热法制备的CuO/CeO2复合物的XRD图谱上出现较强的CeO2衍射峰和可辨认的CuO衍射峰，表明复合后的两种组分都以相应的晶型存在；而浸渍法所制备的CuO/CeO2复合物的XRD图谱上除CeO2衍射峰外，CuO的衍射峰并不十分明显，说明载体表面的CuO组分可能主要以无定形态存在，从而整体导致了CuO相对峰强的减弱.由此也表明，不同的合成方法可能改变复合物表面成分的存在形式，进而有可能影响复合催化剂的性能.

图1 不同催化剂的XRD图谱Fig.1 XRD patterns of different catalysts

2.2SEM与EDX的结果与分析

通过扫描电镜(SEM)分析不同催化剂形貌与结构特征.图2(a)为纯相CuO的扫描电镜图，由图可知形成了较大的CuO团聚物；图2(b)为纯相CeO2的扫描电镜图，从图中可观测到CeO2具有规整均一的纳米球结构，平均直径约为120 nm.图2(c)和(d)分别为浸渍法和沉淀-水热法制备的CuO/CeO2复合材料的扫描电镜图.由图可知，形成复合材料后CeO2基本保持了原来的形貌，CuO组分以纳米颗粒形式存在，并且其尺寸明显减小且分散提高，颗粒粒径约在20 nm左右.浸渍法制备的CuO/CeO2复合材料中CuO在CeO2表面分布较为松散，CeO2的均一纳米球形貌保持较为完好；而沉淀-水热法制备的CuO/CeO2复合材料中CuO更加均匀紧密地分布在CeO2表面，与其充分接触，CeO2球形结构存在一定程度的畸变，两者之间形成连通孔隙.结果表明，CuO和CeO2复合后有效减小了CuO的尺寸并提高了其分散度，形成较为均匀的复合结构.

两种不同方法合成得到的复合催化剂中Cu/Ce比例通过EDX能谱测得，如图3所示.从图表中可看出，浸渍法和沉淀-水热法制备的复合材料中实际Cu/Ce比例没有明显差异，经换算后得到的质量比分别为8.843wt%和9.757wt%.沉淀-水热法制备的复合物样品Cu含量略高，但两者都与理论值10wt%较为接近.这表明，采用两种复合方法都能使活性组分CuO充分的负载到CeO2材料表面，较好地达到了复合效果.

(a) CuO; (b) CeO2; (c) CuO/CeO2 (im); (d) CuO/CeO2 (hy)图2 不同催化剂样品的扫描电镜(SEM)图Fig.2 SEM images of different catalysts

图3 浸渍法(a)和沉淀-水热法(b)制备的CuO/CeO2复合催化剂的EDX能谱图Fig.3 The EDX patterns of the catalysts: (a) CuO/CeO2 (im); (b) CuO/CeO2 (hy)

2.3BET结果与分析

图4为所制备的不同样品的N2吸附/脱附等温线和孔径分布图.从图4(a)可看出，纯相的CuO结构不稳定，滞后环不相交表明结构发生了坍塌，并无介孔结构；而纯的CeO2呈现H1型滞后环[27]，孔径分布主要集中在2～15 nm，材料多为有序介孔球(图4(b)).从图4(c)、(d)可以看出，两种复合材料除了原有的介孔结构外还新形成了更大尺寸的孔道结构.其中，浸渍法制备的CuO/CeO2复合材料中较小介孔主要集中在2～5 nm，新生成孔的孔径分布主要在10～30 nm，且孔径分布较窄，存在两种明显独立的孔结构，可能部分形成了片层状的狭缝孔(图4(c))；而沉淀-水热法制备的CuO/CeO2复合材料较好地保留原有介孔结构，新生成的介孔孔径分布主要在10～50 nm，这是由粒子均匀堆积孔形成一种较连通的孔结构，总体也具有更宽的孔径分布(图4(d)).这种复合材料中不同组分间相互作用所形成的不同孔道类结构，可能会对复合催化剂的催化活性产生直接影响.

(a) CuO; (b) CeO2; (c) CuO/CeO2(im); (d) CuO/CeO2(hy)图4 不同样品的N2吸附-脱附曲线及孔径分布图Fig.4 N2-desorption/adsorption isotherm and pore distribution of different catalysts

通过计算分析可知，两种复合材料的比表面积相对纯相CuO都得到较大提升，与纯相CeO2的比表面积相比大致相当.与此同时，两种复合催化剂的孔体积相比载体的孔体积都得到了一定提升，其中沉淀-水热法得到的CuO/CeO2复合材料的总孔体积最大，达到了0.2146 cm3/g，并且材料也具有更大的平均孔径8.1 nm.计算得到的各样品的比表面积和孔容等具体数据列于表1.

表1 不同催化剂样品的比表面积、总孔体积及平均孔径

结合之前的扫描电镜(SEM)图可知，两种方法制得的复合物都产生了新型的介孔结构，区别在于沉淀-水热法制备的催化剂上形成了更连通的孔结构，这可能是由于水热过程中载体与其表面沉淀发生相互作用，使得复合物表面物种在生成过程中得到更均匀的分布并与载体充分接触；而浸渍法制备过程中存在的多是铜离子的扩散和部分吸附于载体，然后直接反应生成为氧化物.这两种不同的复合过程导致了最后样品的孔道结构具有较大差异.

2.4催化活性分析

图5为不同温度下催化剂催化脱除NO的催化活性.由图5可知，在200℃ 时，所制备的纯相CeO2纳米球已经表现出一定的催化活性，而此时其它催化剂并未表现出催化活性.在300℃时，纯相CeO2的NO转化率达到了20%左右，纯相CuO仍未表现出催化活性，但两种不同方法制备的CuO/CeO2复合材料已开始出现一定的催化效果，并且沉淀-水热法制备的复合材料催化活性高于浸渍法制备复合材料的催化活性；然而，随着温度的进一步提升，CeO2的催化活性提升并不明显，而其余3种催化剂活性均有明显提升.在350℃ 左右时，不同催化剂都基本达到了各自的最佳活性，纯相CeO2的NO转化率达到30%左右，纯相CuO的NO转化率接近55%，而浸渍法和沉淀-水热法制备的CuO/CeO2复合材料的NO转化率分别为63%和74%，均高于单组分的CuO和CeO2，并且沉淀-水热法制备的CuO/CeO2复合材料的催化效果优于浸渍法制备的CuO/CeO2复合材料.综上所述，纯相CeO2虽然具有较宽的活性温度范围和一定的催化活性，但催化活性较低，复合材料均展现出优于单组分催化剂的催化活性，并且沉淀-水热法制备的复合材料具有优于浸渍法制备的复合材料的催化效果.结合之前的分析可知，沉淀-水热法制备的复合物催化剂CuO/CeO2能生成更有利于催化反应的连通孔结构，这种特殊复合结构在使活性物种均匀分散在载体表面后增强了材料组分间接触，也更有利于催化剂上的多相接触，使材料在催化过程中表现出更强的协同作用，这可能是沉淀-水热法制备的催化剂活性进一步提升的主要原因.

图5 不同催化剂上C3H6选择性催化还原NO的催化脱硝活性Fig.5 NO conversion for the SCR of NO by C3H6 over different catalysts

在催化反应中，还原剂C3H6的消耗直接影响催化反应的进行，一般认为SCR反应中还原剂的活化氧化步骤是整个催化反应的控速阶段，达到C3H6完全转化时的反应温度体现了材料的C3H6催化氧化活性.因此测量反应中的丙烯转化率有助于进一步说明材料的催化活性.图6为催化反应过程中还原剂C3H6的催化氧化活性，由图可知各催化剂都在200℃后开始表现出C3H6催化氧化活性，并且随着温度升高转化率都先后达到了100%.纯相CeO2存在下C3H6催化氧化活性最低，在500℃左右时才能达到完全转化.纯相CuO存在下C3H6催化氧化活性明显优于纯相CeO2，在325℃时就能达到完全转化.而两种复合材料对C3H6催化氧化活性均优于纯相CuO和CeO2，并且沉淀-水热法制备的CuO/CeO2复合材料催化活性要高于浸渍法制备的CuO/CeO2复合材料的催化活性，其在275℃ 时就能使C3H6转化率达到100%.材料对C3H6催化氧化活性提高，可以促进SCR过程中还原剂C3H6的活化氧化步骤，进而有利于整个催化反应过程的进行，提升催化剂脱硝活性.因此，可以认为对于沉淀-水热法制备的复合物CuO/CeO2，可能通过其特殊的孔道结构促进C3H6还原剂的活化氧化过程来进一步提升催化剂的脱硝性能，使复合材料在脱硝反应中表现出更强的协同提高作用.

图6 不同催化剂存在下SCR反应中C3H6的催化氧化活性Fig.6 C3H6 conversion in SCR reaction over different catalysts

3结论

综上所述，两种不同方法制备的CuO/CeO2复合材料均形成了稳定的复合结构，CuO纳米颗粒均匀分散在CeO2纳米球上，并且在催化反应过程中均表现出优于单组分CuO和CeO2的催化活性，体现了较为明显的Cu-Ce协同作用.沉淀-水热法制备的CuO/CeO2复合催化剂相比浸渍法制备的CuO/CeO2复合催化剂具有更好的催化活性，其主要原因可能是沉淀-水热法制备的CuO/CeO2复合材料能形成更有利于催化反应的连通孔道结构，使CuO活性组分具有更好的结晶度的同时能更均匀地分散在载体表面并与载体充分接触，因而产生了更强的协同作用.

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Preparation of novel Cu-Ce composited material and its performance of deNOx

XIE Peng， NIE Tianming， DENG Lidan， CHEN Rong

(Key Laboratory for Green Chemical Process of Ministry of Education and School of Chemistry and Environmental Engineering， Wuhan Institute of Technology， Wuhan 430073)

CuO/CeO2composited catalysts were successfully synthesized by impregnation and precipitate-hydrothermal method， respectively. The prepared samples were characterized by powder X-Ray diffraction (XRD)， scanning electron microscopy (SEM)， energy dispersive X-Ray spectroscopy (EDX) and N2adsorption-desorption measurements. The CuO/CeO2composites prepared by precipitate-hydrothermal method exhibited better crystallinity than that prepared by impregnation which mainly existed in amorphous state. Both types of CuO nanoparticles were well dispersed on the surface of CeO2and the corresponding size obviously decreased. The CuO/CeO2composite prepared by precipitate-hydrothermal method formed an even and compact mesoporous structure with interconnected pore channels， while the composited catalyst prepared by impregnation had a narrow pore size distribution. The deNOxactivities of C3H6-SCR over different catalysts were tested under different temperatures. The results indicated that both the composited catalysts prepared by different methods showed higher catalytic activities

than that of single component. Moreover， the composited material prepared by precipitate-hydrothermal method exhibited stronger synergistic effect with the maximum NO conversion rate of 74% at 350 ℃. It was probably due to the well dispersion of CuO species on CeO2surface， promoting the formation of a special porous structure. It is beneficial for the heterogeneous catalytic reaction， amd thus enhancing the synergistic effect and catalytic activities．

C3H6-SCR; CuO/CeO2; synergistic effect; deNOx

2017-02-06.

国家自然科学基金项目(21171136，21671153);湖北省教育厅优秀中青年科技创新团队项目(T201606).

1000-1190(2017)03-0317-07

O614.12

A

*通讯联系人. E-mail: rchenhku@hotmail.com.