CO2稀释对不同燃料无焰燃烧及NO生成特性的影响

田 红， 刘正伟， 王飞飞， 胡章茂

(1. 长沙理工大学 能源与动力工程学院， 长沙 410114；2. 北京大学 湍流与复杂系统国家重点实验室， 北京 100871；3. 华中科技大学 环境科学与工程学院， 武汉 430074)



CO2稀释对不同燃料无焰燃烧及NO生成特性的影响

田 红1,2， 刘正伟1， 王飞飞3， 胡章茂1

(1. 长沙理工大学 能源与动力工程学院， 长沙 410114；2. 北京大学 湍流与复杂系统国家重点实验室， 北京 100871；3. 华中科技大学 环境科学与工程学院， 武汉 430074)

为探讨CO2稀释对不同燃料无焰燃烧机理的影响，通过实验和数值模拟研究了CO2稀释率对CH4、C3H8和H2扩散燃烧的火焰温度、NO排放摩尔分数及无焰燃烧的影响.结果表明：随着CO2稀释率的增大，峰值温度和NO排放摩尔分数逐渐下降，峰值温度距燃烧器喷嘴的距离逐渐增大，炉内温度分布更加均匀，更有利于达到无焰燃烧状态；相同稀释率下，CO2稀释对降低炉内峰值温度及出口NO排放摩尔分数的效果由好到坏依次为：H2燃烧、CH4燃烧、C3H8燃烧；当CO2稀释率足够大时，炉内燃烧处于无焰燃烧状态.

CO2稀释率； 峰值温度； NO排放； 无焰燃烧

随着社会经济的高速发展，能源的大量消耗带来NOx和CO2等有害气体和污染物的大量排放，严重污染和破坏生态环境，节能减排迫在眉睫.被国际燃烧界誉为本世纪最具前途的燃烧技术之一的无焰燃烧技术不仅具有均匀且较低的燃烧温度，可提高热效率30%以上，而且可减少70%以上NOx排放量和30%以上CO2排放量[1-2].在气体燃料侧添加稀释剂可增大燃料射流出口速度，是形成无焰燃烧的有效途径之一[3-4].Park等[5]的研究表明，在合成气扩散火焰中添加N2、H2O以及CO2作为稀释剂时，CO2对NO生成的抑制效果优于H2O，而H2O对NO生成的抑制效果又优于N2.陈雷等[6]的研究表明，在CH4、CO和H2中添加CO2作为稀释剂燃烧时，可有效抑制NO的生成，但温度下降较大.目前，在甲烷混氢等新型及多元燃料体系中添加CO2作为稀释剂燃烧的燃烧特性研究成为了近几年的新增热点[7-12].曹甄俊等[13-14]和Burbano等[15]的研究表明，随着CO2稀释率的增大，炉内峰值温度降低，燃烧反应高温区变窄，NOx的排放指数EI呈单调下降趋势.张悦等[16]对CH4与空气同向层流扩散火焰的研究表明，在燃料侧添加CO2可以降低NO的排放量.国内外学者的研究表明：在燃料侧添加CO2作为稀释剂对不同燃料燃烧过程中的燃烧火焰温度、NO生成量及达到无焰燃烧的条件具有不同的影响.目前，有关甲烷混氢等新型及多元燃料中添加CO2稀释剂对无焰燃烧特性影响的报道很少.因此，有必要以典型燃料CH4、C3H8和H2为研究对象，考察CO2稀释率对其扩散燃烧火焰温度、NO生成量及无焰燃烧的影响，以期为无焰燃烧的应用提供理论基础.

笔者通过实验和模拟相结合的方法研究CO2稀释率对CH4、C3H8、H2扩散燃烧的火焰温度、NO生成量及无焰燃烧的影响.通过实验测试了实验炉火焰燃烧温度，分析了出口烟气成分；通过数值模拟得到了不同CO2稀释率下CH4、C3H8、H2扩散燃烧的火焰温度及NO生成量，分析了火焰温度分布和NO生成特性的变化规律，探讨了CO2稀释率对无焰燃烧的影响.

1 实验方法

为了对CO2稀释燃烧进行机理性研究，搭建了燃气无焰燃烧实验台，测量系统示意图见图1.实验台由炉体、鼓风机、燃气供给系统、配风系统、点火系统、排烟系统及测量系统组成.炉体用耐火材料、冷却水管和外包铁皮构成.炉子有防爆装置，预留燃烧产物成分抽取孔、温度测试孔和观火孔.炉膛直径为170 mm、长为1 050 mm，温度测试点位于炉胆中心线上，离燃烧器喷嘴距离分别为300 mm、480 mm、660 mm和840 mm，用铂铑热电偶探入每个测温孔以测量炉内温度，产品型号为WRP-430，测量范围为0～1 600 ℃，分度号S，刚玉外壳.燃烧器可实现常温空气和燃气按照扩散燃烧的方式燃烧，燃烧器的各个喷嘴均为内径6 mm的不锈钢管，燃料喷嘴居中，空气喷嘴位于燃料喷嘴两侧，各喷嘴之间间距为28 mm，燃料喷嘴长为300 mm，空气喷嘴长为60 mm，燃烧器设计图见图2，炉体与燃烧器模型示意图见图3.

此外，出口排烟系统中烟气成分测试仪器使用英国KANE KM9106便携式综合烟气分析仪，其摩尔分数的测试精度分别为：SO2为0～5 000×10-6mol/mol，CO为0～1 000×10-6mol/mol，NO为0～5 000×10-6mol/mol，NO2为0～1 000×10-6mol/mol，O2为0～25%.

图1 燃气无焰燃烧实验台测量系统示意图

图2 燃烧器设计图

将常温空气和燃料按照扩散燃烧的方式分别从燃烧器送入炉膛，CO2作为稀释剂添加在燃料中，空气孔个数为2，实验功率为8 kW，空气过剩系数为0.8.燃料种类及性质见表1，各燃料入口工况条件见表2.

图3 炉体与燃烧器模型示意图

燃料种类密度/(kg·m-3)完全燃烧耗氧摩尔分数/(mol·mol-1)理论空气量/(m3·kg-1)热值/(kJ·m-3)CH40.71742.09.5235906C3H82.01025.023.8064397H20.08990.52.3810794

表2 入口工况条件

2 数值模拟方法

为了研究CO2稀释对无焰燃烧的影响规律，建立与实验相对应的模型，对实验模型进行简化，用ICEM软件设计无焰燃烧炉几何模型并划分网格.在燃料与空气喷嘴处进行O型网格划分并进行加密处理，采用非结构化网格，网格质量系数在0.6以上.为证明网格无关性，对网格数量约为40万、65万和90万的模型进行了试算，最终采用65万的网格数进行计算域的网格划分，几何模型见图4，网格划分见图5.

图4 几何模型

采用Fluent 6.3.26进行模拟，采用压力基求解器，湍流模型方程采用标准的k-ε模型，并激活能量方程和P-1辐射模型，燃烧模型采用通用有限速率模型，组分方程采用涡耗散(EBU)模型，污染物模型采用NOx模型.采用Simple算法对压力和速度进行耦合，用一阶迎风差分法来离散守恒方程中的对流项.

图5 模型网格划分

应用通用有限速率模型求解化学物质的守恒方程时，通过第i种物质的对流扩散方程预估每种物质的质量分数，守恒方程采用的通用形式如下：

(1)

式中：Ri为化学反应的净产生率；Si为离散相及用户定义的源相导致的额外产生速率.

对于涡耗散模型，反应r中物质i的产生速率Ri，r由下面2个表达式中较小的一个给出：

(2)

(3)

化学反应速率由大尺度涡混合时间尺度k/ε控制，只要湍流出现(k/ε>0)，燃烧即可进行.

在边界条件设置中，将燃料入口和空气入口边界条件设置为速度入口(velocity-inlet)，出口边界条件设置为压力出口(pressure-outlet)，壁面边界条件设置为绝热壁面.

3 结果与分析

3.1 实验与模拟结果的对比分析

采用实验和数值模拟的方法研究了CH4、C3H8、H23种燃料在不同稀释率下的燃烧过程，2种CO2稀释率下不同燃料燃烧时炉温沿实验炉轴向方向的变化如图6～图8所示，实验测得的各观测点峰值温度、平均温度及出口NO排放摩尔分数见表4.

表3 各燃料简化反应机理1)

注：1)k=ATβexp(-E/RT)，表中A为指前因子，β为温度指数，E为活化能，k为反应速率常数，R为通用气体常数，R=8 315 J/(kg·mol).

表4 实验测得的温度及NO排放摩尔分数

从图6～图8可以看出，实验结果与模拟结果变化趋势基本一致，当燃气被CO2稀释后，炉内离燃烧器出口较近处的峰值温度降低.从表4可以看出，当燃气被CO2稀释后，CH4燃烧时炉内峰值温度降低30 K，平均温度升高23.75 K，出口NO排放摩尔分数为不稀释时的36%；C3H8燃烧时炉内峰值温度降低81 K，平均温度降低45.25 K，出口NO排放摩尔分数为不稀释时的38%；H2燃烧时炉内峰值温度降低93 K，平均温度降低35.75 K，出口NO排放摩尔分数为不稀释时的23%.

由于通入CO2使得炉内燃料的浓度减小，从而降低了燃烧反应速率，导致燃烧温度降低，从而生成的热力型NOx也相应减少，最终NO生成总量减少.此外，CO2作为稀释气体加入燃烧反应，其稀释效应会使燃烧中的O原子、H原子、OH自由基的物质的量浓度也相应降低，从而导致CH3、CH2、CH自由基的物质的量浓度降低，进而使得N原子的生成受到抑制，最终使快速型NO的生成量减少，这也在一定程度上降低了NO的生成量.

(a) 稀释率D=0

(b) 稀释率D=0.07

3.2 不同燃料燃烧的对比分析

根据上述分析可知，模拟结果与实验结果的变化趋势基本一致，可认为模拟结果是准确的.分别使用CH4、C3H8和H2为燃料，进行了4组不同稀释率下的数值模拟，4组CO2稀释率下不同燃料燃烧时峰值温度、峰值温度位置及出口NO排放摩尔分数的变化见图9～图11，垂直z轴横截面的温度云图见图12～图14.

由图9可以看出，使用CH4为燃料燃烧，当稀释率由0增大到0.2时，峰值温度升高(见表5)，随着稀释率继续增大，峰值温度逐渐降低；分别使用C3H8和H2为燃料燃烧时，峰值温度随稀释率增大而逐渐降低.这是因为随着稀释率的增大，燃烧反应物的浓度降低，从而降低了燃烧反应速率，导致燃烧温度降低.

(a) 稀释率D=0

(b) 稀释率D=0.59

(a) 稀释率D=0

(b) 稀释率D=0.12

图9 3种燃料燃烧时峰值温度随D的变化Fig.9 Variation of peak temperature with D in combustion of 3 fuels

图10 3种燃料燃烧时峰值温度距燃烧器喷嘴的距离L随D的变化

图11 3种燃料燃烧时出口NO排放摩尔分数随D的变化

Fig.11 Variation of outlet mole fraction of NO emission withDin combustion of 3 fuels

图12 不同CO2稀释率下CH4燃烧时垂直z轴横截面的温度云图

Fig.12 Temperature contour in the cross section perpendicular tozaxis in CH4combustion for different CO2dilution rates

图13 不同CO2稀释率下C3H8燃烧时垂直z轴横截面的温度云图

Fig.13 Temperature contour in the cross section perpendicular tozaxis in C3H8combustion for different CO2dilution rates

图14 不同CO2稀释率下H2燃烧时垂直z轴横截面的温度云图

Fig.14 Temperature contour in the cross section perpendicular tozaxis in H2combustion for different CO2dilution rates

表5 使用CH4为燃料燃烧时不同稀释率下的峰值温度

由图10可以看出，分别使用CH4和C3H8为燃料燃烧时，随着稀释率的增大，峰值温度距燃烧器喷嘴的距离逐渐增大；使用H2为燃料燃烧，当稀释率小于0.4时，峰值温度距燃烧器喷嘴的距离逐渐增大，当稀释率为0.4时，峰值温度距燃烧器喷嘴距离最大，当稀释率大于0.4时，随稀释率的增大，峰值温度距燃烧器喷嘴的距离逐渐减小(见表6).这是因为随着稀释率的增大，燃烧反应物的浓度降低，非反应气体的比热容增大，因而火焰中碳氢基团的燃烧反应向温度更高的下游位置移动.

表6 使用H2为燃料燃烧时不同稀释率下的峰值温度位置

Tab.6 Peak temperature positions in H2combustion for different CO2dilution rates

稀释率40506070峰值温度距燃烧器喷嘴的距离L/mm214204194184

由图11可以看出，随着稀释率的增大，分别使用CH4、C3H8和H2为燃料燃烧时，生成的NO减少，其中H2燃烧时出口NO排放摩尔分数的下降趋势最大.这是因为随着稀释率的增大，燃烧反应物的浓度降低，从而降低了燃烧反应速率，导致燃烧温度降低，生成的热力型NOx也相应减少，最终使得NO的生成总量减少.

当炉内没有明显火焰锋面且最高温度低于1 720 K、烟气中NO排放摩尔分数小于20×10-6mol/mol时，可以认为实现了无焰燃烧[17].从图12～图14可以看出，峰值温度位置不是出现在炉膛的中心轴线上，随着稀释率的增大，炉内温度分布更加均匀.此外，分别使用CH4和H2为燃料燃烧，当稀释率达到0.4时，峰值温度低于1 720 K，出口NO排放摩尔分数小于20×10-6mol/mol，温度分布均匀，炉内温差小，增大稀释率后温度场变化不大，达到无焰燃烧状态；使用C3H8为燃料燃烧时，峰值温度均低于1 720 K，增大稀释率后温度场变化不大，峰值温度距燃烧器喷嘴的距离逐渐增大，实验炉内的峰值温度、平均温度和出口NO排放摩尔分数均随稀释率的增大呈下降趋势，当稀释率达到0.6时，出口NO排放摩尔分数小于20×10-6mol/mol，炉内没有明显局部高温区域，温度均匀性较好，达到无焰燃烧状态.通过以上模拟结果可知，CH4经稀释后峰值温度降低170 K，峰值温度距燃烧器喷嘴的距离增大70 mm，出口NO排放摩尔分数为不稀释时的2.17%；C3H8经稀释后峰值温度降低65 K，峰值温度距燃烧器喷嘴的距离增大40 mm，出口NO排放摩尔分数为不稀释时的15.50%；H2经稀释后峰值温度降低545 K，峰值温度距燃烧器喷嘴的距离增大75 mm，出口NO排放摩尔分数为不稀释时的0.006%.这是因为H2的相对分子质量最小，完全燃烧时耗氧量最小，所以在相同稀释率下，H2的稀释效果最为明显，CH4次之，最后为C3H8.

4 结 论

(1) 随着CO2稀释率逐渐增大，炉内峰值温度逐渐降低，峰值温度距燃烧器喷嘴的距离也逐渐增大，温度分布变得更加均匀，出口NO排放摩尔分数逐渐下降.

(2) 当CO2稀释率足够大时，只要燃料射流出口速度大于火焰传播速度，使传统燃烧无法形成，同时炉内扰动达到一定程度，整个炉膛的燃烧就会处于比较均衡的状态，这时炉内燃烧就达到了无焰燃烧状态.

(3) 在相同CO2稀释率下，CO2稀释对降低炉内峰值温度及出口NO排放摩尔分数的效果由好到坏依次为：H2燃烧、CH4燃烧、C3H8燃烧.

致谢:本文部分工作在北京大学湍流与复杂系统国家重点实验室完成，感谢米建春教授对论文思路和论证的指导.

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Effects of CO2Dilution on Flameless Combustion and NO Generation of Different Fuels

TIAN Hong1,2, LIU Zhengwei1, WANG Feifei3, HU Zhangmao1

(1.School of Energy and Power Engineering, Changsha University of Science and Technology, Changsha 410114, China; 2. State Key Laboratory for Turbulence & Complex Systems, Peking University, Beijing 100871, China; 3. School of Environment Science and Engineering, Huazhong University of Science and Technology, Wuhan 430074, China)

To study the impact of CO2dilution on flameless combustion mechanism of different fuels, the effects of CO2dilution rate on the flameless combustion, NO generation and diffusion flame temperature of following fuels were investigated experimentally and numerically, such as the fuels CH4, C3H8and H2, etc. Results show that, as the CO2dilution rate increases, the peak temperature and NO emission decrease, while the distance between the peak temperature point and the burner nozzle increases gradually, and the temperature distribution in the furnace becomes more homogeneous, which makes it more conducive to reach flameless combustion state. For the same dilution rate, the effect of CO2dilution on the decreasing of peak temperature and NO emission of different fuels from strong to weak is as follows: H2>CH4>C3H8. The combustion in furnace would be in a flameless state as long as the dilution rate of CO2is high enough.

CO2dilution rate; peak temperature; NO emission; flameless combustion

2016-06-24

2016-08-11

国家自然科学基金资助项目(51276023)； 湖南省自然科学基金资助项目(2015JJ4005)

田 红(1977-)，女，土家族，湖南永顺人，讲师，博士，研究方向为生物质/煤热解、气化与燃烧.电话(Tel．)：13873179780； E-mail：tianh1103@163.com.

1674-7607(2017)06-0440-07

TK224.1

A

470.10