淀粉浆料用极性增塑剂及其增塑作用的研究进展

李 伟， 祝志峰， 徐珍珍， 徐文正， 魏安方， 张朝辉

(安徽工程大学 纺织面料安徽省重点实验室， 安徽 芜湖 241000)

淀粉浆料用极性增塑剂及其增塑作用的研究进展

李 伟， 祝志峰， 徐珍珍， 徐文正， 魏安方， 张朝辉

(安徽工程大学 纺织面料安徽省重点实验室， 安徽 芜湖 241000)

为提高淀粉的上浆性能，分析了淀粉浆料经纱上浆中使用极性增塑剂的意义，阐述了极性增塑剂对淀粉浆料的增塑作用机制，论述了极性增塑剂对淀粉浆料的增塑效果，包括对其浆膜力学性能、黏附性能及其与聚乙烯醇的相分离速度，总结了极性增塑剂在淀粉浆料上浆中应用的研究现状，并对今后淀粉浆料用极性增塑剂的研究方向进行了预测。认为复合极性增塑剂增塑效果研究和采用新方法合成新品种的极性增塑剂，将是今后淀粉经纱上浆用极性增塑剂的重要研究方向。

淀粉浆料； 极性增塑剂； 增塑效果； 聚乙烯醇

近年来，石油资源日趋紧张和以石油产品为原料合成高分子材料带来的环境问题，促使淀粉等天然可再生可降解高分子材料的研究开发与利用逐渐受到人们的密切关注[1]。淀粉价格低、来源广、对环境友好[2-3]，被广泛使用于食品、造纸和纺织等行业中[4]。然而，淀粉大分子中的大量环状结构和强的分子间作用力，使其分子链柔顺性低，所成膜脆硬[5-6]，还会在淀粉与纤维的黏合界面产生内应力和应力集中，导致它对纤维的黏合作用不良[7]。可见，缓解淀粉的上述结构缺陷，是克服原淀粉黏合作用差和浆膜脆硬天然缺点的关键，对提高浆纱质量和织造效率具有重要作用。此外，在降低聚乙烯醇(PVA)使用量或完全取缔其使用后，淀粉上述缺点将会更加显著，因而，选用恰当的方法来降低淀粉浆膜的脆硬性，提高其韧性，并改善淀粉对纤维的黏附性，以解决淀粉上浆性能不能令人满意的问题，就显得尤为重要。

极性增塑剂对环境的负面作用低，可有效提高淀粉黏附性及其膜的韧性[8]，因此，可作为满足淀粉浆料经纱上浆更高要求的良好助剂来使用。本文对极性增塑剂的增塑机制与增塑效果，以及研究现状进行了分析阐述，并对未来的发展趋势进行了展望。

1 研究意义

为克服原淀粉结构缺陷，改善其在上浆中的应用效果，提高经纱可织性和产品质量，采取的大都为淀粉变性的方法[9-11]。变性淀粉制备的内在关键因素，是淀粉大分子中的众多甙键和羟基[12]。采用的制备方法主要为物理、化学和酶变性方法，而以化学变性方法最主要，应用最广泛，借此方法产生了第3代变性淀粉浆料。然而在提高淀粉上浆效果方面，多数化学变性淀粉与原淀粉相比改观并不非常显著，单独使用不能很好满足上浆需求，因此，为满足经纱上浆需求，在它们的使用过程中仍需混入其他浆料(如合成浆料)。合成浆料通常价格昂贵，丙烯酸类浆料吸湿再黏性强，PVA生物降解性差，这些势必使极性增塑剂这类助剂成为一个良好的选择。借助极性增塑剂的增塑作用来降低淀粉的浆膜脆硬性和改善其黏合作用，将有利于提高其上浆质量，以最大程度地降低合成浆料的使用量以节约成本，降低PVA的使用量以降低其对环境的负面影响，满足新的设备、织造工艺及新纤维的要求。但目前仍缺少相应的极性增塑剂，因而探索和开发新的极性增塑剂品种，将是一个具有重要意义的研究型课题。

2 增塑作用机制

增塑剂可分为外增塑剂和内增塑剂。外增塑剂为使用时不会与聚合物分子间产生化学联结的一类增塑剂；内增塑剂则为以单体参与聚合物制备，或以取代基形式引入到聚合物分子链上的一类增塑剂。通常情况下，所说的增塑剂均为外增塑剂。

高聚物大分子间通过氢键等作用而具有强的相互作用力，限制了大分子的自由运动，造成高聚物状态较硬且产生形变困难。而增塑剂对高分子材料的增塑就是通过减弱高聚物大分子间的作用力而产生的。极性增塑剂对淀粉的增塑作用(示意图如图1所示)就主要在于它们能与淀粉羟基发生偶合作用，来干扰它们经缔合作用而形成氢键，起到降低淀粉分子中氢键数量，进而削弱其分子间作用力的效果[13]。此外，增塑剂填充于淀粉大分子间，通过隔离作用增加了分子间距离，从而减弱了分子间作用力。增塑剂分子中的非极性部分对淀粉中的极性部分可产生屏蔽作用[14]，阻碍其分子中极性基团间的相互作用(如淀粉中极性基团间的氢键缔合作用)。通过降低分子间作用力可减弱淀粉分子间的定向排列聚集程度，使大分子链段具备相对滑动性，从而使淀粉脆硬性减弱，韧性增强。本文所述的极性增塑剂对淀粉的增塑作用，主要为偶合作用，其次还存在隔离和屏蔽作用。

图1 极性增塑剂对淀粉浆料的增塑作用机制Fig.1 Plasticizing mechanism of polar plasticizers to starch sizing agents

3 增塑效果

淀粉通常选用水进行调浆，所以淀粉浆料用极性增塑剂应为水溶性的增塑剂。极性增塑剂对经纱上浆的影响主要体现在以下几个方面。

3.1 对淀粉浆膜力学性能的影响

黏附于经纱(纤维集合体)表面的淀粉浆液烘干之后，会在经纱表面形成一层起保护作用的淀粉浆膜[15]，这就要求淀粉浆膜要有好的力学性能[16]。然而，淀粉分子中羟基会在成膜过程中重新缔合成氢键，致使分子间相互作用力大，分子间的有序排列趋势增强，从而降低了淀粉分子链的运动和发生形变的能力，造成膜的强度高而韧性低。而极性增塑剂的加入可通过隔离作用和偶合作用来减弱淀粉分子间的作用力，获得降低浆膜脆硬性的增塑效果。此外，亲水性的极性增塑剂可提高淀粉浆膜的含水率，而水分子也是淀粉浆膜的一种良好增塑剂[17-18]，因此，极性增塑剂可增塑淀粉浆膜，将有助于降低经纱表面淀粉浆膜的破碎脱落，提高对经纱的保护作用，改善耐磨性，避免再生毛羽的产生，对浆纱质量产生积极作用。

3.2 对淀粉与纤维间黏附性能的影响

浆料利用自身的黏附性能可增强经纱单纤维间的黏合力，提高经纱强度，被覆毛羽，从而会影响到浆纱的物理力学性能[19]。此外，浆料的这种特性还决定着上浆率的需求数值[20]。因此，若浆料黏附性能不良，则不仅会影响到毛羽的贴伏，还会负面影响浆纱的物理力学性能，并由此造成织机效率低下和坯布质量不良。经纱上浆中，黏附于经纱纤维间的浆液，烘干后会在纤维间形成黏合性的胶接层。当胶接层是由淀粉这种脆硬性材料组成时，内应力一般都很强，内应力对黏附性具有负面作用[21]，因而淀粉浆料对纤维的黏附性不良。而淀粉浆料中混入极性增塑剂后产生的增塑作用，对减小黏合胶接层的内应力是重要的[11]，可有效避免应力集中对黏附性能的不利影响。此外，极性增塑剂会阻碍淀粉羟基间的氢键作用，增加淀粉分子中自由羟基的数目，亦有利于淀粉羟基与纤维中极性基团(如棉纤维中的羟基)间的缔合，也是提高淀粉与纤维间黏附性的一个重要因素。

3.3 对淀粉与PVA间相分离速度的影响

PVA浆料虽然因存在退浆困难、不易完全退净，且难生物降解的缺点，近年来受到了一定的使用限制，但由于它具有十分优良的成膜性和浆膜性能、对天然纤维具有良好的黏附性以及卓越的耐磨性，目前还无法完全在经纱上浆中将其取代。通常情况下，为消除单一组分的性能缺陷，在使用以淀粉浆料为主体的浆料配方中还需混入一定量的PVA，以提高淀粉的上浆效果。理论上，按照“相似相容”原理，它们均含有大量羟基，应该具有良好的混溶性。然而，淀粉和PVA分子中的羟基会各自发生氢键缔合，致使淀粉分子与PVA分子中的羟基相互间发生氢键缔合的概率很小，导致二者的混溶性差，发生相分离的现象。此外，淀粉与PVA共混的低浓度浆液中，直链淀粉分子链间会因氢键作用而有规则排列形成大分子聚集体[22-24]，聚集体体积增大到一定程度会发生沉淀，产生宏观上的相分离现象[25]。而极性增塑剂分子中的极性基团可与淀粉分子或与PVA分子中的羟基缔合产生氢键，相应地使2种聚合物自身分子中氢键个数减少，降低直链淀粉的分子有序排列聚集，从而提高共混浆液的稳定性，降低二者的相分离速度。已有实验结果[26]指出，加入尿素、乙二醇、甘油和1,2-丙二醇这4种增塑剂均可降低淀粉与完全醇解型PVA混合浆液的相分离速度。

4 研究现状

目前淀粉极性增塑剂的研究主要为淀粉热塑性方面的研究，所研究的极性增塑剂多数为醇类[27-29]、酰胺类[30-31]、氨基类[32]的增塑剂。

在淀粉浆料用极性增塑剂及其增塑作用方面已有研究学者做了相关的研究。荣瑞萍等[33]指出，适量的酰胺类、醇类及复合型增塑剂均可使淀粉浆膜的断裂伸长率和耐屈曲次数提高，耐磨性增强，起到了降低淀粉浆膜脆硬性的作用。曹旭勇等[34]指出，在相对适宜的尿素用量和环境湿度下，尿素能明显降低淀粉浆膜的磨耗和断裂强度，提升其断裂伸长率和耐屈曲次数，表明这种增塑剂对淀粉浆膜具有一定的增塑作用。过多的尿素用量或过大的相对湿度会使浆膜发黏，无法顺利上浆。周丹等[35]选用甘油、尿素、柠檬酸氢二铵为增塑剂，研究了增塑剂品种和用量对淀粉浆膜性能及其黏附性的影响。结果指出，3种增塑剂对淀粉浆膜的力学性能和淀粉与棉纤维间的黏附性均具有一定的提升作用，柠檬酸氢二铵的增塑作用最高，其与淀粉最适宜的质量分数为1%。周丹[36]选用柠檬酸氢二铵分别加入到酸解淀粉、氧化淀粉、磷酸酯淀粉和醋酸酯淀粉中，制备出几种塑性淀粉浆料来评价这种化合物对淀粉浆膜性能、浆液性能、浆纱性能的影响。研究指出，柠檬酸氢二铵可有效提高淀粉浆膜的韧性，改善淀粉与纯棉和涤/棉粗纱间的黏附力，增加纯棉浆纱的毛羽降低率、增强率和耐磨性。杨明杰等[37]针对淀粉浆料成膜性差、浆膜硬脆的缺陷，以山梨醇为增塑剂，考察了这种增塑剂的添加量对氧化淀粉浆料成膜性及其浆液性能的影响规律。研究表明：山梨醇对氧化淀粉用量为其9%时，综合性能优异；氧化淀粉中加入一定量的山梨醇，可改善其对纯棉浆纱的浆纱效果。沈艳琴等[38]考察了柠檬酸氢二铵对变性淀粉黏附性、浆膜力学性能以及浆纱性能的影响。研究指出，适量的柠檬酸氢二铵可对变性淀粉起到一定的增塑作用，使变性淀粉的浆膜力学性能和黏附性改善，使纯棉和涤/棉浆纱的拉伸强力、毛羽降低率和耐磨性增大。李伟等[39-40]指出，羟基和氨基2类增塑剂均对淀粉膜有增塑作用，使其断裂伸长率提高，断裂强度降低；羟基数目为3的甘油和1,1,1-三羟甲基丙烷的增塑作用优于其他羟基增塑剂；乙醇胺的增塑作用优于其他氨基增塑剂，与淀粉适宜的混合质量比为6%～9%。

目前关于淀粉浆料用极性增塑剂及其增塑作用的研究成果仍较少，涉及的极性增塑剂品种有限，因此，拓展适宜淀粉浆料用的极性增塑剂品种，并探索他们的增塑作用，必将对提高淀粉浆料的上浆效果产生积极影响。

在过往的淀粉浆料用增塑剂研究中，多数为随意选择几种化合物或一类均具有某种极性基团的化合物作为增塑剂进行研究，取得了一定的效果，但在复合增塑剂方面的研究很少。因此，今后在复合增塑剂对淀粉的增塑作用、复合增塑剂品种间是否存在协同效应、复合增塑剂与单一品种增塑剂的增塑效果对比等方面进行研究，将具有重要意义。此外，通过一定的化学方法或其他方法合成能扩大淀粉适用经纱品种范围的增塑剂，将对推动淀粉浆料用增塑剂的开发与研究具有重要价值。

5 结语与展望

利用极性增塑剂增塑淀粉来降低其浆膜的脆硬性和提高其对纤维的黏附性，可提高其上浆质量，降低合成浆料的使用量以节约成本，减少PVA用量以缓解其对环境的负面影响。此外，本文对极性增塑剂的增塑作用机制进行了阐述，从极性增塑剂对淀粉的黏附性能，对其浆膜力学性能，以及对其与PVA的相分离速度3个方面论述了极性增塑剂的增塑作用效果。最后总结了淀粉浆料用极性增塑剂及其增塑作用的研究现状，认为今后在探索适用于淀粉经纱上浆的新极性增塑剂品种和考察它们对淀粉浆料增塑作用方面亟待发展。

鉴于复合极性增塑剂在淀粉上浆应用方面的研究非常少，本文对今后淀粉浆料用极性增塑剂的研究方向进行了预测，认为在复合增塑剂对淀粉的增塑作用，复合增塑剂与单一品种增塑剂的增塑效果对比，以及复合增塑剂品种间的协同效应等方面进行探索，将是重要的研究方向。此外，采用化学合成等方法，合成能够满足纤维品种上浆需求的新型增塑剂，也是具有一定实用价值的研究方向。

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Research progress and plasticization effect of polar plasticizers for starch sizing agents

LI Wei, ZHU Zhifeng, XU Zhenzhen, XU Wenzheng, WEI Anfang, ZHANG Chaohui

(Key Laboratory of Textile Fabrics of Anhui Province, Anhui Polytechnic University, Wuhu, Anhui 241000, China)

In order to improve the sizing property of starch sizing agents, the significance of applying the plasticizers in starch sizing was analyzed, the plasticizing mechanism of polar plasticizers was described, the plasticization effect on tensile property of starch film, adhesion of starch to fibers and phase separation rate between starch and PVA were discussed, research progress of the plasticizers for starch sizing agents was summarized, and the research direction of the polar plasticizers for starch was also predicted. Furthermore, this paper pointed out that the research on the plasticization effect of composite plasticizers containing polar groups, and preparation of new polar plasticizers by new methods will be the important research directions of starch plasticizers.

starch sizing agent; polar plasticizer; plasticization; polyvinyl alcohol

10.13475/j.fzxb.20160502606

2016-05-12

2016-12-11

纺织面料安徽省重点实验室开放基金项目(2015FZ003)；安徽工程大学引进人才科研启动基金项目(2016YQQ004)

李伟(1986—)，男，讲师，博士。研究方向为变性淀粉浆料的开发与研究。E-mail: fangzhiliweiwu@sina.com。

TQ 414； TS 103.846

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