凤眼莲深度净化污水厂尾水生态工程中温室气体的排放特征

邱园园，张志勇，张晋华，张迎颖,闻学政，宋 伟，王 岩，刘海琴

(1.南京理工大学环境与生物工程学院，江苏 南京 210094；2.江苏省农业科学院农业资源与环境研究所，江苏 南京 210014)

凤眼莲深度净化污水厂尾水生态工程中温室气体的排放特征

邱园园1,2，张志勇2①，张晋华1②，张迎颖2,闻学政2，宋 伟2，王 岩2，刘海琴2

(1.南京理工大学环境与生物工程学院，江苏 南京 210094；2.江苏省农业科学院农业资源与环境研究所，江苏 南京 210014)

构建凤眼莲(Eichhorniacrassipes)三级串联净化塘生态工程，对村镇污水处理厂尾水进行深度处理，采用自主研发的原位收集气体装置联合气相色谱法，于2015年8—11月采集并监测生态工程中排放的温室气体(CO2、CH4和N2O)，分析其排放特征,并探讨主要水体环境因子与气体释放之间的相关性。结果显示，生态工程对尾水TN和TP具有良好的净化效果，去除率分别达68.07%和64.21%；出水TN和TP浓度接近GB 3838—2002《地表水环境质量标准》的Ⅴ类标准。运行期间，生态工程中CO2、CH4和N2O平均排放通量分别为0.058、0.076 和1.539 mg·m-2·h-1，实验期内CO2、CH4和N2O累积释放总量分别为1.273、1.685和33.59 kg。CO2和CH4排放通量呈现明显的季节变化特征，夏季释放通量远高于秋季，N2O排放通量未表现明显季节变化特征；沿生态工程水流方向上，CO2、CH4和N2O排放通量均呈现先升高后降低的变化趋势。相关性分析结果表明，CO2和CH4排放通量与水温呈显著正相关(P<0.05)，CO2排放通量分别与pH值和DO呈显著负相关(P<0.05)，CH4排放通量分别与pH值和DO呈负相关(P>0.05)；N2O排放通量分别与TN和NO3--N浓度呈正相关(P>0.05)。

凤眼莲；生活污水；深度净化；温室气体；排放通量

我国村镇生活污水处理率较低,处理设施比较落后,污水厂尾水氮磷等污染物浓度较高[1]。目前，城镇污水厂执行GB 18918—2002《城镇污水处理厂污染物排放标准》一级A标准,其ρ(TN)(15.0 mg·L-1)和ρ(TP)(1.0 mg·L-1)比GB 3838—2002 《地表水环境质量标准》Ⅴ类水标准分别高6.5倍和4倍,污水处理厂尾水已经成为水体富营养化的重要污染源。对污水处理厂尾水进行深度净化,源头削减N和P含量,对湖泊或入湖河道水质改善具有重要意义。目前，传统尾水深度处理技术包括混凝-沉淀-过滤、膜过滤、曝气生物滤池和高级氧化等[2]。但传统处理技术具有费用高、容易造成二次污染等缺点。水生植物修复技术具有效果好、投资少、运行成本低、易管理和景观效果好等优点[3]。目前，水生植物修复技术已被广泛应用于湖泊、生活污水尾水等污染水体的生态处理中[4-8]。

水生植物修复污染水体过程中,因有机物的降解及氮磷的去除,释放温室气体,对环境造成二次污染。温室效应造成的气候变化引起了人们的广泛关注,温室气体浓度的增加是引起温室效应的主要原因,因此温室气体的“源-汇”受到了广泛的关注。大气中CO2、CH4和N2O的浓度增加对温室效应增强的总贡献率占了将近80%,是温室效应的主要贡献者,且其大气浓度仍分别以年均0.5%、0.8%和0.3%的速率在增长[9]。目前,对于温室气体排放的研究多集中于农田[10-12]、水库[13-16]、湖泊[17-18]及天然湿地[19-20]等方面,对于污水处理过程中温室气体(CO2、CH4和N2O)排放研究很少,而水生植物修复污染水体过程中温室气体排放的研究鲜见。

依托生态治理工程,采用江苏省农业科学院自主研发的原位收集和释放气体装置,监测凤眼莲(Eichhorniacrassipes)深度净化污水厂尾水过程中温室气体(CO2、CH4和N2O)排放通量的季节变化特征和沿程变化特征,并探讨温室气体排放通量的相关环境因素,为凤眼莲深度净化污水厂尾水生态工程提供理论支撑。

1 材料与方法

1.1 污水处理厂与深度净化塘概况

南京市高淳区东坝污水处理厂(31°17′28.0″ N，119°02′29.3″ E),主要污水来源于东坝镇及附近的生活污水,采用A2O工艺处理污水,日接纳污水能力为2 000 t,实验期间日均处理生活污水1 024 t。未构建尾水深度净化生态工程前,生活污水经污水厂处理后直接排入连通太湖的胥河。

如图1所示,深度净化塘采用三级串联方式组成。深度净化塘各级长度均为105 m，深1.2 m,其中第一级深度净化塘宽为25 m,第二、三级深度净化塘为27.5 m,总有效容积为7 500 m3,之间采用土夯方式隔开,深度净化塘底部和岸堤均铺设防水布防止底部渗漏至地下水。进水口和出水口均设置流量计监测污水净化量。出水口设置溢流堰保持深度净化塘水深为1 m。污水厂尾水全部进入深度净化塘,其水力负荷为(0.13±0.03) m3·m-2·d-1,TN负荷为(1.21±0.10) g·m-2·d-1,CODMn负荷为(0.57±0.02) g·m-2·d-1,TP负荷为(0.05±0.00) mg·m-2·d-1。2015年5月底凤眼莲种苗投放完毕,种苗投放量为0.6 kg·m-2。在进水口、一级、二级及三级净化塘出水口沿程设置4个监测点(图1),将采气装置放置在监测点连续采气,并在附近设置水质监测点采集水样。

图1 深度净化塘结构示意Fig.1 Sketch of the in-depth purification pond

1.2 进水情况

该尾水深度净化生态工程进水为高淳县东坝污水处理厂尾水,尾水水质执行GB 18918—2002一级A标准,水质因季节和时节不同有所差别。工程运行期间,污水处理厂尾水ρ(TN)为(9.27±3.31) mg·L-1,ρ(TP)为(0.39±0.05) mg·L-1,ρ(NH4+-N)为(0.49±0.07) mg·L-1,CODMn为(4.38±0.65) mg·L-1,水体ρ(DO)为(5.40±2.21) mg·L-1,pH值为7.36±0.28。

1.3 采样及分析方法

采用江苏省农业科学院自主研发的气体收集装置(图2)采集气体,综合考虑凤眼莲的生长特征、温度和产气量变化等因素,在8—9月,一次采气过程持续7 d,连续采气,采集3次;10—11月,一次采气过程约持续15 d,连续采气,采集2次。为减少误差,统一在上午8:00—11:00采集气体,气体的采集和测定方法参考文献[21]。每个采样点设置3套采气装置。当集气罩内气体积聚形成气泡时,根据排水集气法原理自动将气体吸入集气瓶,通过集气瓶的质量变化来计算产气量。采用气相色谱仪测定各气体组分浓度,采用峰面积外标法定量各气体浓度,各组分气体释放通量的计算方法为

Egas=Cgas×ρgas×Ei，

(1)

Ei=(V/S/T)×273.15/(273.15+ti),

(2)

V=(W1-W2)/D。

(3)

式(1)～(3)中,Egas为气体释放通量,即单位面积水体单位时间释放气体的量,g·m-2·h-1;Cgas为气体组分浓度,%;ρgas为标准状态下被测气体密度,g·L-1;Ei为标准温度标准压力下水体释放气体的速率,mL·m-2·h-1;V为收集的气体体积,L;S为集气罩覆盖水体的面积,m2;T为收集气体所用时间,h;ti为收集气体过程中的平均温度,℃;W1为试验开始前装满水的集气瓶质量,g;W2为收集气体结束后集气瓶质量,g;D为室温(0≤t≤50 ℃)下水的密度,g·mL-1。

采用德国SEAL AA3连续流动分析仪测定进水及各级出水总氮(TN)、铵态氮 (NH4+-N)、硝态氮 (NO3--N)和总磷(TP)浓度,采用酸性高锰酸盐滴定法测定高锰酸盐指数(CODMn),采用多功能水质测定仪(YSI Pro Plus,USA)现场测定水温(t)、DO浓度和pH值。每隔15 d采集凤眼莲植株,采用重量法现场测定生物量。

1—浮球支架; 2—集气瓶; 3—进气管; 4—排水管; 5—集气罩; 6—阀门。

1.4 数据分析

采用Excel 2007和Sigmaplot 12.5软件进行数据整理和相关性分析,用Origin 8.5软件作图。统计检验显著性水平为α=0.05。

2 结果与分析

2.1 试验期间水体主要理化指标变化

2015年6—11月,深度净化塘凤眼莲单位面积生物量和总生物量分别由(0.60±0.09) kg·m-2和(4.50±0.64) t增至(22.73±2.82) kg·m-2和(170.50±21.17) t。由表1可知,水体温度变化范围为13～27 ℃,8月水温最高。DO浓度变化维持在3.0～7.0 mg·L-1之间,属好氧状态,10—11月进水DO浓度大幅增高,各级出水DO浓度也呈递增趋势。水体pH值基本维持在7.0～7.6左右,属于微生物硝化反硝化的最佳pH值范围,随月份推移变化的幅度高于沿水流方向上的变化幅度。由上述结果可知,凤眼莲三级净化生态工程水体主要理化指标季节变化较明显,沿程变化较小,基本维持在一个较稳定的生态系统中。

表1 凤眼莲深度净化塘水体的主要理化指标

Table 1 Main physicochemical indexes of the water in the in-depth purification ponds grown withEichhorniacrassipes

采样点月份水温/℃ρ(DO)/(mg·L-1)pH值进水口 826.27±0.143.40±0.007.02±0.00922.43±0.003.64±0.147.18±0.041020.15±0.075.79±1.737.50±0.141114.33±0.046.95±0.707.61±0.10一级净化826.32±0.383.45±0.157.15±0.05出水口922.33±0.083.30±0.087.18±0.051019.31±0.373.85±0.117.36±0.021114.28±0.395.05±0.017.41±0.02二级净化826.92±0.003.67±0.017.25±0.01出水口922.33±0.094.40±0.017.32±0.041019.21±0.025.04±0.067.53±0.011113.85±0.076.05±0.707.46±0.10三级净化827.32±0.194.08±0.147.31±0.02出水口922.28±0.055.09±0.237.29±0.001019.33±0.185.00±0.237.58±0.011113.73±0.046.43±0.617.55±0.04

数据均为平均值±标准差。

水体氮磷污染物指标如图3所示,水体主要污染物TN、NH4+-N、NO3--N及TP都得到有效降解。监测周期内,进水ρ(TN)、ρ(NH4+-N)、ρ(NO3--N)及ρ(TP)平均值为9.27、0.49、7.63和0.39 mg·L-1,三级净化出水平均值为2.96、0.21、2.20和0.14 mg·L-1,其中TN浓度接近地表Ⅴ类水标准,TP浓度优于地表Ⅴ类水标准,三级净化去除率达68.07%、71.14%、57.28%和64.21%,凤眼莲深度净化生态工程对污水厂尾水具有明显的氮磷去除及水质改善效果。监测周期内,进水CODMn均值为4.38 mg·L-1,三级净化出水均值为4.75 mg·L-1,略高于进水,原因可能是污水厂尾水CODMn处于较低水平,深度净化塘对尾水有机物的进一步去除效率不高,且水生植物根系的分泌物会在一定程度上增加CODMn。三级净化出水CODMn低于Ⅲ类水标准。

图3 水体主要污染物浓度变化Fig.3 Variations of the the main pollutants in concentration in the water

2.2温室气体排放特征

2.2.1 排放通量

2015年8—11月,对凤眼莲深度净化生态工程中温室气体(CO2、CH4和N2O)排放进行监测,根据每月实际采样分析结果,计算凤眼莲深度净化尾水系统中CO2、CH4和N2O的月平均排放通量(表2)。

表2 温室气体释放通量及总量

Table 2 Fluxes and totals of the greenhouse gases emitted

月份排放通量/(mg·m-2·h-1)累积排放总量/kgCO2CH4N2OCO2CH4N2O80.1360.2630.6080.7601.4653.39390.0940.0412.5610.5080.22013.831100.00101.3040.00507.27511001.6830.00009.091

表2显示，凤眼莲深度净化塘CO2、CH4和N2O排放通量范围分别为0～0.136、0～0.263和0.608～2.561 mg·m-2·h-1,平均排放通量为0.058、0.076和1.539 mg·m-2·h-1。在整个试验周期内,凤眼莲深度净化塘累积排放1.273 kg CO2、1.685 kg CH4及33.590 kg N2O。

2.2.2 月份变化特征

如表2所示,随着月份变化,CO2、CH4排放通量呈现明显降低趋势,8月排放通量达最大值,排放通量分别为0.136和0.608 mg·m-2·h-1,10月和11月排放通量接近零,这可能与冬天水温降低及DO浓度、pH值升高有关。由表3可知,CO2和CH4排放通量与水温的相关系数分别为0.567(P<0.05)和0.524(P<0.05),呈显著正相关关系;CO2排放通量与DO浓度、pH值的相关系数分别为-0.555(P<0.05)、-0.606(P<0.05),呈显著负相关关系;CH4排放通量与DO浓度、pH值的相关系数分别为-0.354 和-0.471,呈负相关关系,但相关性不显著。

N2O排放通量没有明显的季节变化趋势,排放通量从大到小依次为9、11、10和8月。9月排放通量达最大值,为2.561 mg·m-2·h-1。N2O是硝化过程中的副产物,反硝化过程的中间产物,是不完全硝化或不完全反硝化的产物[22]。研究表明,N2O的生成及排放与水温、DO浓度、pH值、底物浓度及植物覆盖度等因素密切相关。该研究中N2O排放

通量与水温、DO浓度及pH值相关系数分别为-0.130、-0.217和-0.178,均未表现出相关性。

2.2.3 沿程变化特征

三级净化生态工程温室气体排放通量沿程变化特征如图4所示。在沿程方向上,温室气体排放通量呈现出先升高后降低趋势,呈现明显的沿程变化特征,总体上进水端高于出水端。CO2排放通量在二级净化塘出水口达到最大值,排放通量为0.092 mg·m-2·h-1,CH4和N2O在一级净化塘出水口达到最大值,排放通量分别为0.178和3.657 mg·m-2·h-1。由表1可知,沿程方向上水温没有明显变化,DO浓度维持在好氧状态,且pH值维持在在最佳范围,N2O产生量与碳氮浓度密切相关,排放量与水生植物覆盖度有关,TN和NO3--N呈递减趋势。相关性分析结果(表3)表明,N2O排放通量与TN和NO3--N相关系数分别为0.477和0.428,呈正相关关系。

图4 温室气体释放通量沿程变化特征Fig.4 Variation of greenhouse gas emission fluxes along the direction against the water flow in the in-depth purification pond

表3 CO2、CH4和N2O释放通量与影响因素的相关系数

Table 3 Correlation coefficient of the fluxes of CO2, CH4and N2O with affecting environmental factors

释放通量水温ρ(DO)pH值ρ(TN) ρ(NO3--N) CODMnCO20.771*-0.650*-0.684*-0.283-0.454-0.234CH40.524*-0.470-0.474-0.191-0.3320.330N2O-0.130-0.217-0.1780.4770.4280.131

*在α=0.05上显著相关。

3 讨论

3.1 凤眼莲三级净化生态工程温室气体排放通量

与相关研究相比,该研究中CO2和CH4排放通量较小,N2O排放通量较大。沙晨燕等[23]运用静态箱-气相色谱法对Olentangy河湿地4种不同类型河滨湿地的CH4和CO2排放通量进行研究,发现不同类型河滨湿地CH4和CO2排放通量从大到小依次为自然湿地(0.33～85.7 mg·m-2·h-1)、人工湿地(0.02～20.5 mg·m-2·h-1)和半人工湿地(-0.04～0.09 mg·m-2·h-1)，CO2排放通量由大到小依次为自然湿地(13.1～53.5 mg·m-2·h-1)、半人工湿地(-0.7～132.9 mg·m-2·h-1)和人工湿地(-13.3～51.6 mg·m-2·h-1)。黄国宏等[24]应用封闭箱法对辽河三角洲芦苇湿地CH4释放通量的研究结果表明,在5—11月,其释放通量为-968～2 734 μg·m-2·h-1。WU等[25]利用人工湿地系统处理污水的研究表明,潜流和表面流人工湿地系统N2O平均通量为296.5和28.2 μg·m-2·h-1,远低于笔者研究结果。根据KHALIL等[26]对全球N2O产生源的估计,污水处理过程N2O年释放量为0.3×1012～3.0×1012kg,占全球N2O总释放量的2.5%～25%。KAMPSCHREUR等[27]综合分析相关文献得到:在实验室规模的生物脱氮过程中可能有0～90%的氮会转化为N2O;在大规模城镇污水厂的污水生物脱氮过程中可能有0～14.6%的氮转化为N2O。

3.2 CO2和CH4排放通量影响因素

尾水深度净化生态工程系统内,CO2和CH4主要通过植物传输由水体进入大气,植物传输受水生植物种类、覆盖度及植物传输机制的影响。水温不仅可以通过影响气体分子的扩散速度及其在水体中的溶解度来直接影响气体交换通量,还可以通过影响微生物活性间接影响温室气体产生的地球化学过程[28]。监测周期内,CO2和CH4释放通量与水温呈显著正相关关系,这与以往的研究结果[29-32]相一致。pH值直接影响水体碳酸盐体系(CO2、CO32-和HCO3-)的动态平衡及分布,控制水体CO2浓度[33],水-气界面CO2交换通量与pH值通常表现为负相关关系[32]。笔者研究结果表明:CO2释放通量与pH值呈显著负相关关系,CH4释放通量与pH值呈负相关关系,与以往研究结果相同。但CO2和CH4排放通量与凤眼莲生物量呈显著负相关关系,与以往研究结果[34]不一致。这可能是因为水温是控制CO2和CH4排放的关键因素,11月凤眼莲生物量增加,但生长缓慢,水温下降幅度很大。

TREMBLAY等[35]的研究显示:DO浓度与水库中CO2、CH4释放通量呈显著负相关关系。沉积物中产生的甲烷不完全进入气泡中,一部分通过扩散上升到水面。上升过程中,由于DO浓度逐渐升高,产生的大部分甲烷被有氧-缺氧临界面的甲烷氧化菌消耗[36]。笔者研究发现,CO2释放通量与DO浓度呈显著负相关关系,CH4释放通量与DO浓度呈负相关关系。对碳循环而言,有机物在有氧状态下产生CO2和CH4,在缺氧状态下主要产生CH4,因此,CO2和CH4排放通量与水体有机物浓度有关。笔者研究中CO2、CH4与CODMn无相关性,可能是因为进水有机物浓度过低,基本不降解,因此由有机物降解产生的CO2和CH4量很少。

3.3 N2O排放通量影响因素

水温直接影响微生物活性及酶活性,笔者研究结果表明,N2O释放通量与水温没有相关性,这与以往研究结果不符,但目前对于水生植物修复技术及人工湿地处理系统中水温与N2O释放的相关关系没有明确结论。可能是由于水生植物的存在造成了复杂的硝化-反硝化微生物环境,不是简单的水温影响微生物活性进而影响N2O产生的过程。有研究表明在植物生长季,由于植物组织向根系传输了更多氧气,改变了根际溶氧微环境,从而促进人工湿地系统释放出较多N2O[37-38]。但也有研究表明人工湿地系统的最高释放量发生在植物枯萎衰败的秋季[39-40]。笔者研究结果显示:11月,凤眼莲开始腐败脱落,N2O释放通量开始增加,此与上述研究结果相符。植物可通过吸收作用除氮,植物生物量越多,吸收的氮也越多,N2O的排放就越少[34]。该研究结果显示N2O排放通量与凤眼莲生物量呈正相关(P>0.05),与其他文献结果不一致。

pH值通过影响微生物的活性间接影响N2O释放通量,微生物活性一般在中性或弱碱性环境下最高,pH值越低,N2O释放通量越大,两者之间呈负相关关系[41]。笔者研究中,N2O释放通量与pH值没有相关关系,可能是pH值变化范围较小,基本维持在最佳的反应条件,pH值不是控制CH4和N2O产生的关键因素,而是其他因素造成N2O释放通量的变化。N2O是硝化过程中的副产物,反硝化过程的中间产物[22],硝化过程中DO浓度过低是造成N2O 产生的最主要原因;反硝化过程中DO浓度过高可导致N2O还原酶活性降低或失活进而造成N2O积累[42-43]。

4 结论

(1)通过凤眼莲生态工程深度净化污水厂尾水,出水水质得到较大改善。出水ρ(TN)和ρ(TP)分别为(2.96±1.77)和(0.14±0.08) mg·L-1,远低于GB 3838—2002一级A标准。

(2)工程运行期间,凤眼莲三级净化污水厂尾水生态工程CO2、CH4和N2O平均排放通量分别为0.058、0.076和1.539 mg·m-2·h-1,CO2和CH4排放具有明显的月份和沿程变化特征,N2O排放具有明显的沿程变化特征,但没有明显的月份变化特征。

(3)通过对监测结果的相关性分析可知,CO2和CH4排放通量与水温具有显著正相关关系;CO2排放通量与pH值和DO具有显著负相关关系；CH4排放通量与pH值和DO呈现负相关关系,但相关性不显著;N2O排放通量与水体TN和NO3--N浓度呈正相关关系。

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(责任编辑： 陈 昕)

Greenhouse Gases Emission in Operation of ConstructedEichhorniacrassipesEcological Ponds In-Depth Purifying Tail Water From Sewage Treatment Plants.

QIUYuan-yuan1,2,ZHANGZhi-yong2,ZHANGJin-hua1,ZHANGYing-ying2,WENXue-zheng2,SONGWei2,WANGYan2,LIUHai-qin2

(1.School of Environmental and Biological Engineering, Nanjing University of Science and Technology, Nanjing 210094, China;2.Institute of Agricultural Resource and Environmental Sciences, Jiangsu Academy of Agricultural Sciences, Nanjing 210014, China)

An ecological wastewater purifying project consisting of three ponds withEichhorniacrassipesgrowing therein connected in tandem was constructed for in-depth purifying tail water from a town-run sewage treatment plant. Greenhouse gases (CO2, CH4and N2O) emitted in the operation of the project were collected and analyzed with a home-developedin-sitububble trapping device coupled with gas chromatography during the period of August-November, 2015 to explore characteristics of the emission and relationship of the emission with the main environmental factors of the waterbody. Results show that the ecological project performed quite well in removing TN and TP with a rate up to 68.07% and 64.21%, respectively. The concentration of TN in the effluent of the project approached to the criteria of Grade V of the “Standard for Environmental Quality of Surface Water (GB 3838—2002)” and the concentration of TP was lower than the criteria. During the study period from August to November in 2015， the average flux of CO2, CH4and N2O emitted from the project was 0.058, 0.076 and 1.539 mg·m-2·h-1, respectively, and the cumulative emission of CO2, CH4and N2O reached 1.273, 1.685 and 33.59 kg, respectively. The fluxes of CO2and CH4varied significantly with the season, being much higher in summer than in autumn, whereas the flux of N2O did not. Along the direction against the water flow in the ecological project, the fluxes of CO2, CH4and N2O increased first and then declined. Correlation analysis shows that the fluxes of CO2and CH4were closely and positively related (P<0.05) to the temperature of water in the ponds; the flux of CO2was significantly and negatively related (P<0.05) to pH and DO; the flux of CH4was negatively related (P>0.05) to pH and DO; and the flux of N2O was positively related (P>0.05) to TN and NO3--N concentrations in the water. All the findings in this study may serve as a useful reference for evaluation of greenhouse gases emission from ecological wastewater treatment projects of ponds grown withEichhorniacrassipes.

Eichhorniacrassipes; domestic sewage; in-depth treatment; greenhouse gas; emission flux

2016-06-27

江苏省农业科技自主创新基金〔CX(15)1004-06〕

X52

A

1673-4831(2017)04-0364-08

10.11934/j.issn.1673-4831.2017.04.010

邱园园(1990—),女,河南濮阳人,硕士,主要从事水处理和生态修复方面的研究。E-mail:1252735038@qq.com

① 通信作者E-mail: jaaszyzhang@126.com

② 共同通信作者E-mail: jinhuazhang@njust.edu.cn