矿区家庭谷物和豆类重金属含量特征及风险评价

黄楚珊,胡国成,陈棉彪,张丽娟*,仇荣亮(1.环境保护部华南环境科学研究所,广东 广州 510655；.中山大学环境科学与工程学院,广东 广州 51075；3.国家环境保护环境污染健康风险评价重点实验室,广东 广州 510655)

矿区家庭谷物和豆类重金属含量特征及风险评价

黄楚珊1,2,3,胡国成1,3,陈棉彪1,3,张丽娟1,3*,仇荣亮2(1.环境保护部华南环境科学研究所,广东 广州 510655；2.中山大学环境科学与工程学院,广东 广州 510275；3.国家环境保护环境污染健康风险评价重点实验室,广东 广州 510655)

为了解西南某矿区周边家庭谷物和豆类中重金属污染状况及其存在的健康风险,选择矿区周边 3个村庄,采集家庭谷物和豆类样品179份分析重金属Pb、Cr、Cd、As、Hg的含量.利用内梅罗综合污染指数对谷物和豆类样品的污染状况进行评价,同时采用目标危害熵法(Target Hazard Quotient)评价了食用谷物和豆类对成人构成的潜在健康风险.结果表明,3个村庄大米中Pb、Cr、Cd、As、Hg的含量范围分别是:0.01～0.67mg/kg、0.01～1.50mg/kg、0.02～3.05mg/kg、0.04～0.20mg/kg、0.15～63.27µg/kg,其中Cd污染较严重,超标率为70.4%, A村、B村、C村大米中Cd的平均含量分别是食品污染物限量标准的3.0、1.3、3.8倍;黄豆中Pb、Cr、Cd、As、Hg的含量范围分别是:0.11～0.85mg/kg、0.03～1.05mg/kg、0.01～1.02mg/kg、0.01～0.20mg/kg、0.15～24.22µg/kg,其中Pb和Cd含量较高,超标率为97.4%和74.4%, A村、B村、C村黄豆中Pb的平均含量分别是食品污染物限量标准的2.5、2.0、2.5倍,黄豆中Cd的平均含量分别是食品污染物限量标准的1.8、1.8、1.5倍;玉米中Pb、Cr、Cd、As、Hg的含量范围分别是:0.08～0.49mg/kg、0.03～0.77mg/kg、0.003～0.27mg/kg、0.01～0.16mg/kg、0.15～16.10µg/kg,其中Pb污染较严重,超标率为52.0%, A村、B村玉米中Pb的平均含量分别是食品污染物限量标准的1.0、1.3倍.综合污染指数显示:A村和B村玉米处于警戒线水平,A村和C村大米达到中度污染水平,其他均为较轻污染.健康风险评估结果表明,通过食用大米对3个村庄成人存在潜在健康风险,主要来源于Cr、Cd和As的贡献.

重金属；风险评价；谷物和豆类；西南

重金属作为一种持久性潜在有毒污染物,因不能被微生物降解而长期累积于土壤中,进而污染农作物,并通过食物链危害人体健康[1-4].有研究表明,食物链是人体累积重金属的最主要途径之一,食用受污染农作物的风险甚至高于直接饮用受污染水体[5-7].据统计,我国 15%以上的耕地受到重金属污染,污染面积高达2000万hm2[8].谷物和豆类作为我国日常饮食结构中的重要组成部分,其所含重金属可能对人群健康构成更大的威胁.

自20世纪60年代日本发生因食用含镉大米而导致骨痛病后,欧美等发达国家开始对粮食重金属污染进行监测并对其健康风险进行评估.粮食重金属污染程度主要受土壤、灌溉水和环境空气等因素的影响[9-12].我国四川、贵州、湖南及广东等地区大米中的重金属研究结果表明,各地大米均受到不同程度的重金属污染,其中西南地区(四川和贵州)大米所富集重金属含量超过南方地区(湖南和广东),贵州铅锌矿周边地区大米 Pb污染甚至达到广东铅锌矿周边地区大米Pb污染的 2000倍以上,对人群存在显著的健康风险[13-16].

我国西南地区矿产资源丰富,据不完全统计,西南地区已发现矿种 155种,各类矿产地 11000余处[17].矿产资源开发给地方带来经济效益的同时也带来了生态系统破坏及环境污染.矿产资源经多年不合理开发,矿区周围的大气、土壤、水体受到了严重污染,且西南山地多雨的气候特征,使西南地区土壤重金属污染加剧[18-20].作为西南地区优势矿种,铅锌矿周边土壤易富集Pb、Zn、 Cu、As等重金属,且土壤富集量可达限定值的几十倍甚至几百倍[21-23],进而通过农作物危害人群健康.进一步评价矿区周边区域居民通过粮食摄入暴露重金属的风险,对于保护群众健康具有重要的现实意义.因此,本研究以西南某矿区为研究区域,分析其周边家庭食用谷物和豆类(大米、玉米和黄豆)中5种重金属及类金属(Pb、Cr、Cd、As、Hg)的污染水平,并进行潜在健康风险评估,以期为当地居民家庭膳食中重金属的污染防控和环境风险管理提供科学依据.

1 材料与方法

1.1 样品采集及分析

图1 研究区域采样点分布Fig.1 Distribution of sample sites in the study area

2014年3月,在我国广西壮族自治区某铅锌矿周边3个村庄(A村、B村、C村)农户家庭中采集大米、玉米和黄豆样品,每个样品采集量约为500g左右,共采集179个样品,其中A村采集样品111个(大米69个、玉米19个、黄豆23个),B村样品44个(大米30个、玉米6个、黄豆8个),C村样品24个(大米16个、黄豆8个),采样点分布如图1所示.所有样品运回实验室后用自来水和去离子水冲洗 2遍,40～60℃烘干,用玛瑙钵研磨过60mm的尼龙筛,将过筛样品混匀并密封于塑料袋中备用.

准确称取1.0000g样品置于Teflon内罐中,加2mL HNO3浸泡过夜,再加2mL H2O2,盖上内盖,120℃恒温干燥箱内保持 4h,冷却后用水定容至 10mL容量瓶中[24-28].本实验消解所用试剂均为优级纯,水为超纯水,所用器皿均用15%硝酸浸泡过夜,超纯水冲洗3～5次,晾干备用.

1.2 重金属含量测定

镉、总铬和铅采用AA800型原子吸收分光光度计(岛津仪器公司)分析,砷和汞采用PF6-2型原子荧光光度计(北京普析通用仪器有限责任公司)进行分析.利用加标回收方法进行质量控制.每隔10个样品添加2个有证标准物质(GBW- 10020)进行质量控制,同时按照 10%的原则进行平行样品测试.各元素的加标回收率范围为 88.73%～108.41%,符合重金属分析质量控制要求.

1.3 谷物和豆类中重金属含量评价标准

根据我国粮食食品卫生限量标准[29-30],谷物和豆类食品中5种重金属限量值如表1所示.

表1 谷物和豆类食品中重金属限量(mg/kg)Table 1 Maximum levels of contaminants in cereal and beans (mg/kg)

1.4 谷物和豆类中重金属污染评价

本研究采用单因子污染指数法和内梅罗(Nemerow)综合污染指数法[31]对3个村庄的样品进行重金属污染水平的评价,污染指数计算如式(1)、式(2):

式中:Pi为重金属i的单项污染指数;Ci为该重金属i含量实测值mg/kg; Si为该重金属i的评价标准值mg/kg; P综合为重金属综合污染指数;为粮食中各种重金属元素的污染指数平均值; max(Pi)为所有重金属元素污染指数中的最大值.根据P综合数值的大小,可以将重金属污染程度分为 5个等级[32],如表2所示.

表2 综合污染指数分级Table 2 The grade of comprehensive pollution Index

1.5 健康风险评估

表3 健康风险评估参数Table 3 The parameter of health risk assessment

摄食农产品是人体暴露重金属的主要途径之一.本研究采用美国环保署(US EPA)发布的目标危害熵法(THQ)[33]进行潜在健康风险评估. THQ法可评价重金属对暴露人群的健康风险.该方法是基于污染物吸收剂量等于摄入剂量,以人体摄入污染物剂量与其参考剂量的比值作为评价标准.若 THQ≤1,说明暴露人群没有明显的健康风险;若THQ＞1,则存在健康风险.THQ值越大表明该污染物对人体健康风险越严重.

单一重金属风险计算公式:

式(3)中各项参数缩写、名称及本研究取值见表3.

2 结果与讨论

2.1 重金属含量特征

图2 谷物和豆类食品重金属含量水平Fig.2 The concentration of heavy metals in cereal and beans

采集的矿区周边 3个村庄家庭食用谷物和豆类样品重金属含量水平如图2所示.与我国食品污染物限量(GB2762-2012)和中华人民共和国农业行业标准(NY861-2004)相比,A村、B村、C村(下同)大米中 Cd污染严重,平均浓度分别为0.60,0.26,0.77mg/kg,是限量值(0.2mg/kg)的 3.0倍、1.3倍、3.8倍,超标率达72.5%、53.3%、93.8%;大米中Pb的平均浓度未超标.黄豆中Pb的浓度均值分别为 0.51,0.40,0.50mg/kg,是限量值(0.2mg/kg)的 2.5倍、2.0倍、2.5倍,超标率达100.0%、87.5%、100.0%.黄豆中Cd的浓度均值分别为 0.36,0.36,0.31mg/kg,是限量值(0.2mg/kg)的1.8倍、1.8倍、1.5倍,超标率达到 78.3%、75.0%、62.5%.玉米以Pb污染为主,A村和B村玉米中Pb的平均浓度分别为0.20,0.26mg/kg,是限量值(0.2mg/kg)的 1.0倍、1.3倍,超标率达47.4%、66.7%.综上所述,3个村庄农作物中Pb、Cd污染较为严重,农作物中Pb含量:黄豆＞玉米＞大米;大米和黄豆的Cd含量高于玉米.

2.2 重金属污染评价

西南某矿区周边3个村庄家庭食用谷物和豆类单因子污染指数(Pi)见表 4.大米中重金属Pi的平均值依次为Cd＞Pb＞Cr、Hg＞As,其中Cd的Pi平均值分别为2.98、1.30、3.83,超标率达72.5%、53.3%、93.8%,Pb的 Pi平均值小于 1,但仍有12.5%～20.0%的家庭超标.黄豆中重金属Pi的平均值依次为Pb＞Cd＞Cr＞Hg＞As, Pb污染最重,超标率为87.5%～100%,其次为Cd, Pi平均值分别为 1.81、1.81、1.54,超标率达 78.3%、75.0%、62.5%.玉米中重金属Pi的平均值依次为Pb＞Cr＞Cd、Hg＞As,其中Pb的Pi平均值分别为1.01(A村)、1.28(B村),超标率达47.4%、66.7%.

由综合污染指数(P综合)可知,除玉米处于警戒线水平外,大米和黄豆均受到不同程度的污染,其中A村和C村大米为中度污染,B村大米以及3个村庄的黄豆均为轻度污染.从3个村庄谷类和豆类食品重金属综合污染指数来看,大米中Cd贡献率较大,黄豆和玉米中Pb贡献率较大.3个村庄谷物和豆类重金属综合污染指数表现为A村:大米＞黄豆＞玉米;B村:黄豆＞大米＞玉米;C村:大米＞黄豆.谷物和豆类重金属综合污染指数表现为大米:C村＞A村＞B村;黄豆:A村＞C村＞B村;玉米:B村＞A村.

表4 谷物和豆类污染指数Table 4 The pollution Index of cereal and beans

2.3 重金属摄入的健康风险评价

为进一步了解谷物和豆类中重金属对人群的健康风险,本研究选用目标危害熵法(THQ)对3个村庄的成人食用大米、黄豆和玉米暴露重金属的风险进行评价,结果如表5所示.

重金属健康风险评价显示,3个村庄大米中Cr、Cd、As对成人的健康风险指数均大于1,存在显著健康风险.A村大米中Cr、Cd、As的THQ均值为1.53、11.25、8.49,分别有52.17%、91.30%和 100%的成人存在显著健康风险,B村大米中Cr、Cd、As的 THQ均值为 2.97、4.91、7.29,分别有76.67%、80%和100%的成人存在显著健康风险,C村大米中Cr、Cd、As的THQ均值为3.72、14.45、8.44,分别有75%、93.75%和100%的成人存在显著健康风险.其中大米中Cd和As对成人的健康风险显著高于 Cr.3个村庄家庭食用大米中As对所调查家庭100%的成人构成显著健康风险,A村和C村大米中Cd的THQ平均值均超过10,存在严重健康风险. A村和C村5种重金属对成人的健康风险呈现 Cd＞As＞Cr＞Pb＞Hg, B村为As＞Cd＞Cr＞Pb＞Hg.3个村庄家庭食用大米中Pb和Hg的THQ平均值均小于1,但仍然有部分家庭的成人存在健康风险.3个村庄家庭食用黄豆和玉米中 5种重金属对成人的潜在健康风险不明显.基于本研究中食用受污染大米对成人构成的显著健康风险,应加强对矿区周边家庭的膳食管理,减少受污染地区本地大米的摄入.

表5 3个村庄单一重金属对成人的健康风险Table 5 The health risk of single heavy metal for adults in three villages

3 讨论

3.1 谷物和豆类中重金属的污染水平

矿山开采和矿石冶炼产生的废弃物随大气飘尘、地表径流等方式进入土壤、水体,对周边环境造成严重污染[37-39],进而污染农作物.有研究表明,广西刁江流域的大厂和车河两大矿区下游160hm2农田被污染,其中Cd和Pb分别超过国家允许最大含量的3.9～19.0倍和1.57～35.2倍[40].这与本研究的结果具有较高的一致性.3个村庄家庭食用谷物和豆类均受到不同程度的重金属污染,其中Pb、Cd污染具有一定的普遍性,可能源于铅锌矿开采和冶炼等人为活动,且该区域山地多雨的环境特征,使重金属污染易聚集[39].不同村庄谷物和豆类所积累重金属的差异性可能源于村庄周边矿山及采矿业活动的频次差异和农作物自身的富集特性及对重金属的敏感程度[3,40].

与国内不同矿区周边谷物和豆类相比,如表6所示,本研究区域大米中 5种重金属含量水平与广东、湖南、四川等地大米中重金属含量水平相当,但低于贵州DX和DW铅锌矿区大米中重金属含量水平.除贵州DX和DW铅锌矿区5种重金属均严重超标外,大米均为Cd、Pb污染,黄豆和玉米为Pb污染.本研究区域黄豆和玉米Pb含量平均水平低于其他矿区,黄豆和玉米Cr、Cd、As、Hg含量水平与其他矿区相当,不同矿区同类谷物和豆类所富集重金属种类表现出较高的一致性.

表6 不同矿区周边谷物和豆类重金属水平(mg/kg)Table 6 The concentration of heavy metals in cereal and beans at different mining area (mg/kg)

3.2 谷物和豆类重金属污染评价与健康风险评价相关性分析

单因子污染指数法是利用实测数据和标准对比分类,选取最差类别的评价方法;内梅罗综合污染指数法是一种兼顾极值或突出最大值的计权型多因子环境质量指数评价方法.这2种方法均属于生态环境风险评估,旨在评价受污载体本身的污染水平.目标危害熵法是基于污染物吸收剂量等于摄入剂量,以人体摄入污染物剂量与其参考剂量的比值为标准的一种评价方法,旨在评估人群摄入污染物后的健康风险.当受污载体生态环境风险较高时,人群暴露污染物的风险也较大.

本研究以3个村庄家庭食用谷物和豆类为研究对象,评价农作物本身的污染程度和对摄食人群的健康风险.由本研究可知,生态环境风险评估法和健康风险评估法存在一定的相关性和差异性.3个村庄大米除Cd为轻度～重度污染外,其他4种重金属污染程度不明显,而在对食用大米的健康风险评价中显示,大米中Cr、Cd和As均对成人存在显著健康风险.这可能与重金属本身允许摄入参考剂量有关,重金属Cr和As的允许摄入参考剂量分别为0.003mg/kg和0.0003mg/kg,处于较低水平.3个村庄黄豆中Pb均属于重污染水平,Cd属于轻污染水平,而在对食用黄豆的健康风险评价中显示,黄豆中5种重金属对成人的潜在健康风险均不明显,这可能与人群对农作物的摄入量有关.我国西南地区居民食用粮食以大米为主,人群对黄豆和玉米的摄入量远远低于大米,在农作物本身处于污染状态的情况下,减少对农作物的摄入量可以大大降低摄入该农作物的健康风险.

3.3 不确定性分析

本次针对西南某矿区周边家庭食用谷物和豆类的研究,仅选择了矿区周边的3个村庄,且样本量有限,其代表性相对局限.在健康风险评价中,只考虑3种农作物(大米、玉米和黄豆)中5种重金属(Pb、Cr、Cd、As和Hg)对人群的健康风险,未考虑其他食品以及空气吸入、土壤粉尘吸入和皮肤接触等其他途径以及其他重金属对人群健康风险的影响,低估了重金属的暴露风险.在进行暴露剂量计算时,并未考虑重金属的赋存形态,直接采用总量进行暴露剂量的计算,使评价结果偏高.且本研究未对当地人群进行问卷调查,暴露参数主要参照我国污染场地风险评估技术导则和中国人群暴露参数手册(成人卷),最终的健康风险值与实际值可能存在一定的偏差.

4 结论

4.1 西南某矿区周边3个村庄大米中Cd污染较严重,超标率为 53.3%～93.8%,其次为 Pb,超标率为12.5%～20.0%;黄豆中Pb和Cd含量较高,超标率分别为 87.5%～100%和 62.5%～78.3%.玉米主要为Pb污染,超标率分别达到47.4%、66.7%.

4.2 西南某矿区周边3个村庄大米和黄豆为轻～中度污染,玉米处于警戒线水平.大米和黄豆的综合污染指数高于玉米,A村、C村中大米综合污染程度最高,B村中黄豆综合污染程度最高.

4.3 西南某矿区周边 3个村庄大米中 Cr、Cd和As的THQ平均值均大于1,食用大米对家庭成人存在显著的健康风险,黄豆和玉米中5种重金属对成人的潜在健康风险均不明显.

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Heavy metal content characteristics and risk assessment of household cereal and beans from mining areas.

HUANG Chu-shan1,2,3, HU Guo-cheng1,3, CHEN Mian-biao1,3, ZHANG Li-juan1,3*, QIU Rong-liang2(1.South China Institute of Environment Sciences, Ministry of Environmental Protection, Guangzhou 510655, China；2.School of Environmental Science and Engineering, Sun Yat-sen University, Guangzhou 510275, China；3.State Environmental Protection Key Laboratory of Environmental Pollution Health Risk Assessment, Guangzhou 510655, China). China Environmental Science, 2017,37(3)：1171～1178

A total of 179cereal and beans samples from three villages around a mining area in Southwest China were collected to evaluate the pollution and health risk of heavy metals by the consumption of cereal and beans. Heavy metals including Pb, Cr, Cd, As and Hg in samples were analyzed. The Nemerow composite pollution index was applied to evaluate the quality of the cereal and beans. The Target Hazard Quotient was used to assess the potential health risks of heavy metals to adults via the consumption of cereal and beans in the mining area. The results indicated that the concentrations of Pb, Cr, Cd, As and Hg in rice samples were 0.01～0.67mg/kg, 0.01～1.50mg/kg, 0.02～3.05mg/kg, 0.04～0.20mg/kg, and 0.15～63.27µg/kg, respectively. The pollution of Cd in rice samples was more serious than other heavy metals, which showed the exceeded standard rate of 70.4%. The mean concentrations of Cd in rice samples from A, B and C villages were 3.0, 1.3 and 3.8 times higher than the limitation value in foods. The concentrations of Pb, Cr, Cd, As and Hg in soybean samples were 0.11～0.85mg/kg, 0.03～1.05mg/kg, 0.01～1.02mg/kg, 0.01～0.20mg/kg, and 0.15～24.22µg/kg, respectively. The pollution of Pb and Cd in soybean samples were more serious than other heavy metals, with the exceeded standard rate of 97.4% and 74.4%, respectively. The mean concentrations of Pb in soybean samplesfrom A, B and C villages were 2.5, 2.0 and 2.5times higher than the limitation value in foods. And the mean concentrations of Cd in soybean samples from A, B and C villages were 1.8, 1.8 and 1.5times higher than the limitation value in foods. The concentrations of Pb, Cr, Cd, As and Hg in corn samples were 0.08～0.49mg/kg, 0.03～0.77mg/kg, 0.003～0.27mg/kg, 0.01～0.16mg/kg, and 0.15～16.10µg/kg, respectively. Among the five metal, Pb had the highest exceeded standard rate of 52.0%. The mean concentrations of Pb in corn samples from A and B villages were 1.0 and 1.3 times higher than the limitation value in foods. The composite pollution index indicated that heavy metal pollution of corn in A and B villages were at risk level, while rice in A and C villages were moderately contaminated, and others are slightly contaminated. Health risk assessment showed that the risk to adults via consumption of rice in three villages were mainly contributed by Cr, Cd and As.

heavy metal；risk assessment；cereal and beans；southwest of China

X53

A

1000-6923(2017)03-1171-08

黄楚珊(1989-),女,广东汕头人,硕士生,主要从事环境毒理及环境健康研究.发表论文1篇.

2016-05-31

国家环境保护公益性行业科研专项(201309049);国家自然科学基金资助项目(21407054);广东省自然科学基金项目(2015A030313790,2015A030313863)

* 责任作者, 工程师, zhanglijuan@scies.org