北京市绿地土壤多环芳烃分布及健康风险评价

张 娟,吴建芝,刘 燕*(.北京林业大学园林学院,花卉种质创新与分子育种北京市重点实验室,国家花卉工程技术研究中心,城乡生态环境北京实验室,北京 00083；.北京市园林科学研究院,北京 000)

北京市绿地土壤多环芳烃分布及健康风险评价

张 娟1,吴建芝2,刘 燕1*(1.北京林业大学园林学院,花卉种质创新与分子育种北京市重点实验室,国家花卉工程技术研究中心,城乡生态环境北京实验室,北京 100083；2.北京市园林科学研究院,北京 100102)

以北京城区的公园绿地、居住区绿地64个表层土壤(0～5cm)为研究对象,研究了土壤多环芳烃(PAHs)的含量水平、空间分布以及终生致癌风险.结果表明:两类绿地中15种PAHs的含量无明显差异,公园绿地Σ15PAHs含量范围为1069～19002µg/kg,中值为4377µg/kg;居住区绿地Σ15PAHs含量范围为947～16882µg/kg,中值为4708µg/kg.且二环的萘、四环的芘以及五环的苯并(a)芘所占比例较大.污染较严重的区域主要分布在中心城区和城区西南.对成人和儿童终生致癌风险评价表明,目前正常暴露水平下绿地中 PAHs对在其中活动的人群风险较低,但个别样点污染较重,其潜在的健康风险不容忽视.

多环芳烃；城市绿地；含量特征；终生致癌风险

多环芳烃(PAHs)是在环境中普遍存在的一类持久性有机污染物,在城市环境中,PAHs主要来源于人类活动,如机动车尾气排放,煤和化石燃料的发电、燃油、稻草和木材的燃烧、工业生产、化工生产、石油泄漏等[1-3].据研究,人类及动物癌症病变有 70%～90%是环境中化学物质引起的,其中PAHs则是环境致癌化学物质中影响最大的一类[4].

当环境中 PAHs累积到一定浓度时,会表现出其致毒、致癌和致突变的性质.土壤是 PAHs在环境中最主要的“汇”,排放于大气中的 PAHs主要通过干湿沉降等方式集聚于土壤表面,并与土壤颗粒结合.而土壤中的有毒物质可以通过摄入、吸入和皮肤吸收等途径对人体健康产生危害

[5].Li等[6]通过分析当地居民的健康指数与土壤中 PAHs污染水平之间的关系,表明当地居民患乳腺癌、胃癌、皮炎、肠胃炎和肺炎的几率与PAHs污染水平之间存在较高的相关性.许多研究者报道了成人和儿童暴露于PAHs污染土壤的致癌风险[7-10].对北京[11]、上海[12]、香港[13]、尼日利亚的尼日尔三角洲[14]等城市土壤 PAHs的高致癌风险已有报道,但是城市土壤具有高异质性,目前针对人类密切接触的城市绿地中土壤PAHs的含量及其使用风险鲜有报道.

近年来北京高度重视生态环境建设,绿地面积不断提高.然而,作为城市土壤的重要构成部分,城市园林绿地的污染情况缺乏系统研究.因此,研究城市绿地土壤表层污染特征,无论对城市绿化建设还是对使用人群的安全都有重要意义.本研究旨在通过对与市民日常活动密切相关的两种绿地类型(公园绿地(PGS)和居住区绿地(RGS))表层土壤中 PAHs类化合物的分析检测,揭示绿地表层土壤中污染物的组成特征与空间分布状况,并对成人和儿童可能的终生致癌风险(ILCR)做了评价,为今后绿地建设和使用提供基础数据.

1 材料与方法

1.1 采样点布设与样品采集

将北京五环之内分成30个网格,每个网格内随机选取公园绿地和居住区绿地两种绿地类型,采样点分布见图1.土壤采样按照多点(6个点)混合法,共采集土壤样品 64个.采样时用不锈钢铲子采集0～5cm表层土壤样品,采集的样品经风干,剔除石子、树叶、植物根系等杂质后过100目筛后保存于牛皮纸袋至分析.

1.2 试验试剂

PAHs混合标样(萘、苊烯、苊、芴、菲、蒽、荧蒽、芘、苯并(a)蒽、、苯并(k)荧蒽、苯并(b)荧蒽、苯并(a)芘、二苯并(a,h)蒽、苯并(g, h, i)苝、茚并(1,2,3-c,d)芘)浓度为0.2mg/L,回收率指示物氘代菲(phenanthrene-d10),均购自美国AccuStandard公司;内标物六甲基苯(HMB),购自美国Sigma公司.正己烷、丙酮、二氯甲烷均为色谱纯.硅胶(60～200目)120℃活化12h,使用前用3%～5%的蒸馏水降活、氧化铝180℃活化4h,用 3%～5%的蒸馏水降活、无水硫酸钠(优级纯)于马弗炉中650℃,烘干4h,待用.本研究中所用的其它化学试剂均为优级纯或色谱纯.

图1 采样点分布示意Fig.1 The soil sampling sites in the study area

1.3 样品提取与分析

准确称取10g土壤样品,与硅藻土充分混合后,装入22mL不锈钢样品室中,加入回收率指示物氘代菲,装于加速提取系统(ASE 350)的样品室中,采用混合提取剂(丙酮、二氯甲烷 1:1,V/V)加速提取法,制备出提取液.具体提取过程包括,在氮气压力为 1500psi下,反应炉升温 5min至100

℃,静止5min,循环2次,再用60%提取液冲洗样品室,样品室预吹扫时间60s.

样品净化和GC-MS分析条件参照Liu等[15]方法,采用硅胶氧化铝柱层析,浓缩液上 GC-MS进行上机测定.

1.4 致癌风险评价

绿地土壤PAHs暴露对当地居民的终生致癌风险(ILCR) 采用美国环保部的标准模型[11,16-18]进行评价.

式中:CS为土壤中PAHs浓度转变为苯并[a]芘(BaP)的毒性当量浓度的总和(μg/kg),通过毒性当量因子把土壤中PAHs的浓度转换为BaP的毒性当量浓度CS[17];CSF为致癌斜率因子,mg/ (kg·d);BW 为体重,kg;AT为平均寿命,d;EF为暴露频率,d/a;ED为持续暴露时间,a;IRair为吸入速率,m3/d; IRsoil为土壤摄入速率,mg/d;SA为皮肤暴露面积,cm2/d; AF为皮肤附着因子, mg/cm2;ABS为皮肤吸附分数; PEF为土壤扬尘因子.

致癌斜率因子的确定依据 BaP的致癌能力,BaP的CSFingestion,CSFdermal和CSFinhalation分别为 7.3,25,3.85[mg/(kg·d)][19].其他参数采用北京市场地环境评价导则(表 1)[20].正常和极端值分别代表平均和最大暴露时间和暴露可能,成人和儿童的暴露风险分别进行,总风险为各种暴露途径风险的总和.

表1 终生致癌风险评价中使用的参数值[20]Table 1 Parameters used in the incremental lifetime cancer risk assessment

1.5 数据分析

样品检测过程中,使用空白(溶剂)、重复测定和加标等方法进行质量控制,保证测定数据的可靠性.∑15PAHs平均回收率为86.5%,单个PAH的回收率在(70.9 ±8.1)% 和(105.2±7.2)%之间.所有实验数据用Microsoft Excel进行计算,数据经对数转换后应用SPSS 17.0进行统计分析.

2 结果与讨论

2.1 不同类型绿地表层土壤PAHs的含量

不同类型绿地表层土壤PAHs含量变化较大,见图 2.公园绿地 Σ15PAHs含量范围为 1069～19002μg/kg,中值为 4377μg/kg;居住区绿地Σ15PAHs含量范围为 947～16882μg/kg,中值为4708μg/kg.公园绿地、居住区绿地Σ15PAHs含量在1000～3000μg/kg范围内的样点数明显高于其它含量范围,且含量低于5000μg/kg的样点数,在公园绿地、居住区绿地中所占的比例均高于50%.

城市绿地土壤中PAHs的含量与以往研究相比,污染程度呈急剧增加的趋势.表3为历年北京市土壤PAHs调查汇总,从表中可以看出,2004年北京市城区和郊区土壤 PAHs的平均含量为485μg/kg,2008年两次调查的PAHs平均含量分别为1082和1225μg/kg,到了2011年,北京市郊区土壤的 PAHs含量也超出了市区含量,达到1980μg/kg.本研究的土壤采样时间为 2014年的3～4月份,恰逢供暖季结束,其平均含量达到了5834μg/kg.

虽然城市土壤的高扰动和高变异性特点可能使所调查的土壤中 PAHs的含量差异很大,但是也能体现出总的变化趋势.土壤是环境中PAHs最终归属地,土壤中90%以上的PAHs来自于大气沉降[1],加之最近几年,北京的雾霾天气增多,空气质量极不乐观,仅 2013年污染天数就过半,且最高值超标10多倍.此外,本次调查的土壤采样深度为0～5cm,与以往采样深度相比较浅,而PAHs主要集中在土壤表层, 采样时间和采样地点不同也会使结果发生大幅变化,这也可能是造成土壤PAHs明显增加的原因之一.

图2 不同类型绿地PAHs含量频率统计Fig.2 Frequency statistics s of PAHs in different types of green space

表2 北京城市土壤PAHs污染趋势Table 2 The PAHs pollution trend in urban soil of Beijing

2.2 不同类型绿地PAHs空间分布

目前,我国尚未制定出相关的污染分类标准.本研究中采用Maliszewska—Kordybach[23]划分的土壤中 PAHs的污染标准(＜200μg/kg未污染, 200～600μg/kg轻度污染,600～1000μg/kg中度污染,＞1000μg/kg重度污染),该标准已被广泛用于欧洲土壤污染的判别.参照此标准,所调查的绿地表层土壤绝大多数采样点处于重度污染水平,仅少数采样点 PAHs含量处于中度污染水平.从空间分布图(图 3)上可以看出,PAHs的含量分布存在较大的空间异质性.大多数含量较高的位点主要集中在中心城区和城区西南,另一个含量比较高的区域则位于焦化厂周边.相对而言,离中心城区较远的东北、西北及城区南部地区,PAHs含量则相对较低.从不同绿地类型空间分布图上可以看出,公园绿地土壤 PAHs含量较高的点主要分布在二环内和二、三环之间,这些公园存在共同的特点,即公园面积相对较小,附近居住区分布较多,是附近居民日常游憩锻炼的主要场所,常年游人较多且相对集中,此外,焦化厂附近的公园内PAHs含量也相对较高;居住区绿地中,位于城中心的老旧小区土壤PAHs的含量要高于新建小区;土壤中PAHs的浓度随着距离城中心距离的增大,有降低的趋势[24].且浓度相对较低的采样点存在共性,即都来自于经常维护的或新建不久的草坪土壤.由于草坪的日常维护和更换是城市土壤扰动的重要方式.草本植物多少会从表层土壤中吸收污染物,并经定期的草坪修剪转移出去或是通过植物根际微生物的作用将其降解[25].同时北京草坪一般在郊区的农业区种植,而研究表明北京农业区土壤中PAHs含量较城市土壤低很多[26-27].因此草坪的更换在一定程度上也会降低表层土壤中PAHs的含量.

从以上分析可以得出,PAHs的含量分布受人类活动和土壤“年龄”影响较大.土壤“年龄”越大,受扰动越小,人类活动越频繁,土壤表层PAHs的含量就越高;相反,那些从较清洁的地方运来的暴露于污染源的时间较短的土壤,土壤表层PAHs的含量就相对较低,这与Liu等[15]的研究结果相一致.本研究的主要污染区位于城市中心和城区西南,与Peng等[11]略有不同.由于重工业区的搬迁以及城市绿地空间的更新,原来的表层土壤已经被深翻、覆盖或者移除,原东南方向的重污染区在本次调查中并未呈现特高的趋势.这也证实了城市土壤的高扰动性和高变异性是有别于自然土壤的.由于此次采样集中在北京市五环线内,位于人口密集的城市核心区域,繁重的交通和居民活动带来较高的PAHs输入[28],这也充分说明了 PAHs的产生与人类活动密切相关.

图3 不同绿地类型土壤PAHs含量空间分布Fig.3 Spatial distribution of PAHs in different types of green space

此外,本次调查的采样点植被类型多为乔灌或乔灌草配置,对采样点进行进一步分析,发现PAHs含量高的样点,植被类型多为乔灌搭配,地表裸露.而地表有草坪覆盖的样点,PAHs含量相对于裸露地面偏低.

2.3 分子组成

图4所示为15种PAHs组份对于总浓度的贡献率.从中可以看出15种PAHs的贡献率被明显分为2类,其中3种PAHs组份贡献率在10%以上,分别为 Naphthalene (31.8%,简称 Nap)、Pyrene (21.6%,简称 Pyr)和 Benzo(a)pyrene (11.7%,简称BaP).其余12种PAHs组份贡献率均在 5%以下.从图中可以看出,2环、4环和 5环PAHs所占比例较大.除了2环Nap以外的2种高浓度PAHs组份Pyr和BaP都为4环以上,均被称为燃烧源PAHs,且BaP具有很强的致畸性、致癌性和急性毒性.有研究表明PAHs成分谱中,以3环、4环PAHs为主时,说明该地区多为煤燃烧源[29];燃烧产物以5环PAHs为主时代表汽油燃烧源,而6环的Benzo(g,hi)perylene (简称BghiP)和 Indeno(1,2,3-cd)pyrene (简称 IP)则主要指示柴油燃烧源[30-31].本研究中低环多环芳烃Nap的含量在 PAHs总量中占的比例有所升高,接近50%.我国工业Nap产量占全球总产量的37.2%,这些萘最终都以不同的形式排放到环境中[32],同时Nap也是天然气燃烧的主要产物[33].Nap的蒸汽压高,主要存在于气相中,比高环PAHs具有更强的迁移能力.由于冬季气温较低,使挥发性强的Nap更易吸附在大气颗粒物中,最终以降尘的方式进入绿地土壤中.近年来,北京市汽车保有量的逐年增加以及取暖材料的改变,均有可能导致北京绿地土壤 PAHs组分中萘含量的升高.Peng等[11]研究表明,北京城市土壤高环(4～6环组份)PAHs占总PAHs质量的83%,而本研究中高环PAHs 占PAHs总质量的50.2%,明显低于以往文献报道的北京城区土壤.高环和低环比例发生明显变化,以及三、四环产物比例的减少,从侧面反映出了北京城区能源结构发生了变化,即家庭取暖材料逐渐由煤替换为天然气.

图4 单个PAH对于总浓度的贡献率Fig.4 The contribution rate of single PAH to the total PAHs

2.4 绿地土壤中PAHs的风险评价

依据美国环保部的标准模型对绿地土壤PAHs产生的终生致癌风险(ILCRs)进行了评价,该风险值包括了土壤中PAHs经消化道、皮肤和吸入暴露途径共同产生的健康风险.本研究结果显示,ILCRs由吸入途径所带来的风险值成人和儿童分别为10-10和10-11数量级,远低于10-6,因此,本研究中 ILCRs主要来自于消化道和皮肤暴露途径所带来风险值.结果见表 3,不同绿地类型中,ILCRs最高出现在公园绿地,居住区绿地次之.以成人为例,在正常暴露水平下,公园绿地终生致癌风险值范围为8.21×10-7～3.89×10-5,中值为2.54×10-6;居住区绿地为 9.09×10-7～2.94×10-5,中值为 2.52×10-6;这与两种绿地类型的PAHs含量分布情况相一致.通常致癌风险处于或低于 10-6可以认为没有风险,而致癌风险在 10-6～10-4之间则可以认为是低风险,而高于 10-4则认为具有较高的潜在风险[11].本研究中,在正常暴露水平下,成人和儿童的终身致癌风险值均处于 10-6数量级,即使在含量最高的位点,终身致癌风险值也未超出10-4数量级.但是,在极端暴露水平下,成人和儿童的终身致癌风险值最大却达到了10-4数量级,其潜在的健康风险应该引起重视.

由于利用B(a)P的毒性当量因子(TEFs)和致癌斜率因子评估终身致癌风险具有一定局限性,它仅限于少数在大气中监测到的 PAHs,并不能够完全代表所有 PAHs的毒性.且对致癌剂量反应相关的数据有限,根据暴露途径可以得到不同的TEFs值[34].例如本研究中DBA使用的TEFs值为 1.0,来自 Malcom等[35].这个值可能低估了该化合物的毒性,因为有其他研究者给出的值为5.0[36].此外,本研究只计算了其中 15种 PAHs,而TEF值相对较高的InP(0.1)也并未计算在内. 如果将 InP也计算在内,其风险值要高于目前所得值.本研究与以往北京市土壤 PAHs健康风险相比[11],高出一个数量级.

表3 正常和极端暴露条件下绿地表层土壤终生致癌风险值Table 3 The ILCRs values exposure to urban green space under normal and extreme conditions

健康风险评价的结果表明,北京市公园绿地 和居住区绿地表层土壤已经受到了比较严重的PAHs污染,个别位点潜在的健康风险应当引起重视.土壤是环境中 PAHs 的汇,土壤中 90%以上的多环芳烃来自于大气沉降[1],土壤中高浓度的PAHs往往意味着周围较高浓度的大气PAHs输入,而北京大约有 1.73%的癌症患者可以归因于暴露于PAHs污染的大气中[37],相对而言,绿地土壤 PAHs 高残留对在绿地中活动的人群带来的间接健康风险是微小的.

3 结论

3.1 本研究表明北京市区范围内公园绿地和居住区绿地表层土壤普遍受到PAHs的污染.

3.2 参照荷兰Maliszewska- Kordybach 在1996年划分的土壤 PAHs分类标准,所调查的绿地表层土壤绝大多数采样点处于重度污染水平,与以往北京市 PAHs污染调查结果相比,污染程度呈急剧增加的趋势.PAHs空间分布表明,中心城区和城区西南污染较为严重.

3.3 终生致癌风险评价结果表明土壤中 PAHs对在其中活动的儿童和成人的健康存在较低风险,但是在极端暴露水平下,成人和儿童致癌风险值均达到了 10-4数量级,其潜在的健康风险不容忽视.

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Polycyclic aromatic hydrocarbons in urban green space of Beijing: distribution and potential risk.

ZHANG Juan1, WU Jian-zhi2, LIU Yan1*(1.Beijing Laboratory of Urban and Rural Ecological Environment, Beijing Key Laboratory of Ornamental Plants Germplasm Innovation & Molecular Breeding , National Engineering Research Center for Floriculture, College of Landscape Architecture, Beijing Forestry University, Beijing 100083, China；2.Beijing Institute of Landscape Architecture, Beijing 100102, China). China Environmental Science, 2017,37(3)：1146-1153

To determine the concentration, spatial distribution, and health risk of 15polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in urban green space, a total of 64surface soil samples (0～5cm) were collected from park green space (PGS) and residential green space (RGS). No significant difference was found between two types of green space. The content of Σ15PAHs in PGS ranged from 1069 to 19002µg/kg, with a median value of 4377µg/kg; And the content of Σ15PAHs in RGS ranged from 947 to 16882µg/kg, with a median value of 4708µg/kg. Naphthalene, pyrene and Benzo (a) pyrene contribute a lot to the total concentration. Samples with higher PAHs levels mainly distributed in the central and Southwest of the city. The incremental lifetime cancer risks (ILCRs) associated with exposures to PAHs in soil was calculated for children and adults, respectively. Results showed that ILCRs were quite low for humen exposure to the current urban green space under normal conditions. But individual samples were seriously polluted and its potential health risks can not be ignored.

PAHs；urban green space；concentration；incremental lifetime cancer risks

X131.3

A

1000-6923(2017)03-1146-08

张 娟(1981-),女,河北博野人,北京林业大学博士研究生,主要从事土壤污染及植物修复相关研究.发表论文8余篇.

2016-05-31

北京市共建项目专项资助

* 责任作者, 教授, chblyan@163.com