贵州“两控区”城市PM2.5及其阴阳离子污染特征

阴丽淑,李金娟,郭兴强,刘小春,杨慧妮

(贵州大学资源与环境工程学院,贵州 贵阳 550025)

贵州“两控区”城市PM2.5及其阴阳离子污染特征

阴丽淑,李金娟*,郭兴强,刘小春,杨慧妮

(贵州大学资源与环境工程学院,贵州 贵阳 550025)

2015年3月～2016年2月,对贵州主要城市(包括贵阳、安顺、遵义、毕节、都匀)9个采样点和贵州省背景点雷公山的PM2.5按照季节进行采样,分析PM2.5污染特征及其中9种阴阳离子的分布特征.结果表明:PM2.5平均质量浓度范围为13.84～167.17µg/m3,从季节分布上看,冬春＞秋夏,从空间分布上看,贵阳市区PM2.5污染较重,平均质量浓度为(80.15±30.18)µg/m3.PM2.5样品中总阴阳离子浓度范围为7.85～47.02µg/m³,SO42-、NO3、NH4+(SNA)占PM2.5质量浓度比重范围为10.00～68.48%,从季节分布上看,夏冬＞秋春,从空间分布上看,背景点贵阳高坡、雷公山SNA占PM2.5质量浓度平均比重较大,分别为41.45%、53.45%.AE/CE平均值为1.53,总体呈弱酸性.NH4+与SO42-的相关性(R=0.67)大于NH4+与NO3的相关性(R=0.33),Ca2+与M g2+的相关性(R=0.57)明显.与其他城市相比,研究区[NO3]/[SO42-]较低,均值为0.29,表明贵州主要城市PM2.5受固定源影响较大,大气污染以煤烟型为主.

PM2.5；阴阳离子；细粒子；雾霾

PM2.5是导致中国大部分城市雾霾产生的主要原因,已成为中国城市大气污染的首要污染物.PM2.5对人体呼吸系统、心血管系统、遗传生殖系统等都有影响,甚至会致畸、致癌、致突变[1-3].阴阳离子是大气颗粒物重要的组成部分,对大气颗粒物酸碱度产生直接影响[4]. PM2.5中水溶性物质具有亲水性,能促使云的凝结核(CCN)形成,从而对能见度、气候产生重要影响[5].研究表明[6],大多数霾是由于人类活动直接排放的一次颗粒物和气态前体物转化成的二次颗粒物所导致.细粒子中的硫酸盐、煤灰等对能见度的影响最大[7].

众多学者对中国城市大气颗粒物及阴阳离子污染特征已作出研究[8-14],但对贵州城市开展类似研究很少.本文对2015年贵州“两控区”PM2.5及其阴阳离子的污染特征、酸碱性、相关性等进行研究,为掌握贵州主要城市PM2.5及其阴阳离子污染特征,及城市大气管理与污染控制提供科学依据.

1 材料与方法

1.1 采样点的选择

贵州地处云贵高原东部斜坡,地势西高东低,平均海拔1100m左右,处在长江、珠江两大水系的上游分水岭.本文结合贵州省生态质量现状确定采样区(贵阳、毕节、安顺、遵义、都匀、雷公山),并在各采样区选择具有代表性的采样点对大气中PM2.5进行采集,采样点分布图见图1.其中,市区点及背景点的设置分别为贵阳环保局(市区点)、贵阳高坡(背景点);毕节环保局(市区点)、毕节农科所(背景点);安顺一中(市区点)、安顺电力城(背景点);遵义丁字口(市区点)、遵义凤凰山(背景点);都匀财政局(市区点);雷公山(贵州省背景点).(注:雷公山PM2.5实验数据仅作对比,未计入平均值计算.)

图1 研究区采样点分布图Fig.1 Sampling sites in study area

1.2 样品采集及分析方法

1.2.1 样品采集 采样时间与频次 2015年3月～2016年2月按照季节(3～5月(春)、6～8月(夏)、9～11月(秋)、12～次年2月(冬)),每个季度每个采样点采样5～7d,连续采集24h,如遇雨雪天气采样顺延;采样仪器:青岛金仕达电子科技有限公司KB-120F型智能大气颗粒物中流量采样器,流量100L/min;滤膜:直径90mm的石英滤膜(Whatman-QM-A).

1.2.2 PM2.5质量浓度 根据HJ 618-2011《环境空气PM10和PM2.5的测定 重量法》[15],对PM2.5的质量浓度进行测定.

1.2.3 样品预处理 将每个采样点采集的5～7张PM2.5的石英滤膜,取1/4用陶瓷剪剪碎,放入聚丙乙烯离心管中,并准确加入50mL超纯水,在15℃下超声提取30min后静置,取上清液并用0.45μm微孔滤膜过滤,待测.

1.2.4 样品测试方法 分析项目包括F、Cl、NO3、SO42-、K+、Ca2+、Na+、Mg2+、NH4+,分析方法、仪器名称及型号见表1.样品检测过程中的质量保证与质量控制严格按照实验室监测技术规范执行.

表1 分析方法、仪器名称及型号Table 1 Analysis methods and instruments employed

2 结果与讨论

2.1 PM2.5污染水平及特征

2015年研究区PM2.5的污染水平见图2.2015年研究区春、夏、秋、冬PM2.5平均质量浓度范围分别为28.49～167.17μg/m3、16.05～59.59μg/ m3、23.63～71.90μg/m3、13.84～116.51μg/m3,与《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)[16]PM2.524h平均浓度二级限值相比较,超标率分别为24.24%、2.70%、10.64%、28.57%.

图2 研究区PM2.5污染特征Fig.2 Average concentrations of PM2.5in study area

由图2可知,从季节分布上看,总体冬春季高于秋夏季.由于秋末冬季及春初为贵州省的采暖期,燃煤是研究区主要取暖方式,燃煤排放了大量的大气污染物[17];并且较夏季而言,冬季降雨、刮风少,逆温出现的频率较高,大气对流不活跃不利于空气中污染物的扩散,导致大气污染加重.而夏季由于太阳辐射很强,大气对流活动旺盛,且降雨量很大,对大气颗粒物有冲刷作用,使空气污染程度相对减轻[18].贵州省常年雨量充沛,时空分布不均,降水量的地区分布趋势是南部多于北部,东部多于西部,但夏半年降水量的年际变率大,常有干旱发生,2015年夏季遵义地区降雨量少导致其PM2.5浓度较高.从空间分布上看,贵阳环保局采样点污染最严重,PM2.5平均质量浓度为(80.15± 30.18)μg/m3,超过了标准浓度限值,其原因是贵阳环保局位于贵阳市一环以内,周围车流量、人流量较大,植被较少,建筑活动频繁,再加上2015年贵阳市轻轨建设导致贵阳市PM2.5浓度较高,污染较重,与2012年贵州省PM10污染特征[19]相比较,除贵阳高坡PM2.5质量浓度比贵阳环保局低以外,其他地区的市区点与背景点PM2.5质量浓度相差不大,这说明随着经济发展与城市化进程,背景点大气颗粒物的污染逐渐加重.贵州省背景点雷公山2015年PM2.5平均质量浓度为(18.14± 2.98)μg/m3,空气质量优.

2.2 PM2.5中阴阳离子污染水平及特征

由图3所示,2015年研究区PM2.5样品中总阴阳离子浓度范围为7.85～47.02μg/m3,与PM2.5平均质量浓度季节分布特征一致.SO2-、NO、43NH4+统称二次无机气溶胶(SNA),是大气颗粒物中表征二次污染的主要无机离子.2015年研究区SNA占PM2.5质量浓度平均比重范围为10.00%～68.48%,均值为34.41%,说明二次无机离子是PM2.5重要组成部分.春、夏、秋、冬SNA占PM2.5质量浓度平均比重分别为25.25%、32.36%、31.20%、33.75%,从季节分布上看,表现为夏冬季较高,与刀谞等[8]对大同市的研究结果一致,一是由于夏季紫外线强度较强等气象因素有利于光化学反应使二次离子浓度增加,并且PM2.5的质量浓度较低;二是由于冬季燃煤导致PM2.5中SO2浓度增加,也导致夏冬季SNA占PM2.5质量浓度比重较大.从空间分布上看,贵阳高坡、雷公山SNA占PM2.5浓度比重较大,分别为41.45%、53.45%,这是由于这2个背景点污染源比较单一,主要以燃煤、农业为主,因此SNA占PM2.5质量浓度比重较大.贵阳环保局冬季PM2.5质量浓度及其阴阳离子质量浓度较春秋季偏低.原因是2015年全年,贵阳市共淘汰(改造)10T/h及以下燃煤锅炉146台共534.92蒸吨,一环内居民燃煤“煤改气”工程全部完成,采样点周围燃煤量大大减少,导致SO2排放量减少,因此冬季PM2.5污染较其他季节稍轻.

图3 研究区PM2.5样品中阴阳离子分布Fig.3 Distribution of ions of PM2.5samples in study area

2.3 PM2.5的酸碱性

AE/CE可表征颗粒物的酸碱性,其计算公式见(1)(2).若AE/CE＞1,表示颗粒物偏酸性,反之偏碱性[9-10,20].2015年研究区PM2.5AE/CE比值见表2.

由表2所示,2015年贵州“两控区”城市PM2.5样品中AE/CE范围为0.49～4.41,全省均值为1.53,总体呈弱酸性.AE/CE春、夏、秋、冬分别为0.92、1.02、1.81、2.38,从季节分布上看,秋冬季PM2.5的酸性要强于春夏季,这是由于春季风速较高,吹起了土壤、路面扬尘及周边的建筑尘,导致PM2.5中Ca2+、Mg2+浓度升高(同时存在人类活动的影响),使之呈碱性;而秋冬季燃煤取暖导致PM2.5样品中SO42-、NO3浓度升高,使之呈酸性.从空间分布上看,贵阳高坡、安顺一中PM2.5的酸性稍强,AE/CE分别2.54、2.05,这是由于贵阳高坡周边为农民居住的村寨,秋冬季节燃煤取暖、熏制食物量大并且相对集中;安顺一中周围属于老式的居民住宅区,并且有一个农贸市场,燃煤量较大.

表2 研究区PM2.5样品中AE/CE一览表Table 2 Ratios of AE/CE of PM2.5samp les in study area

2.4 相关性分析

对阴阳离子之间的相关性分析可以揭示大气颗粒物中阴阳离子间的结合方式和同源性[21].对2015年研究区PM2.5中阴阳离子进行相关性分析,结果见表3.

表3 PM2.5与阴阳离子Pearson相关系数(n=40)Table 3 Pearson correlations of PM2.5and the ions (n=40)

由表3所示,2015年研究区PM2.5质量浓度与SO42-、NO3、Cl、NH4+的相关性系数分别为0.65、0.60、0.44、0.37,相关性较好,说明PM2.5质量浓度的变化受这几种离子的影响较大,与银燕等[22]对南京市细颗粒的研究,Lee等[23]对韩国全州市PM2.5的研究结果一致.Na+与F的相关性较好,Na+排除贵州受海洋源的影响,主要来自与土壤扬尘和燃煤[24],F主要来自于燃煤和工业(铝厂、磷肥厂等)[25-26],贵州省铝矿资源丰富,铝厂较多,无组织排放的烟尘含有NaF[27].Na+与K+的相关性较好,研究表明[28-30],其可能主要以钠钾颗粒物(NaK)的形式存在于大气颗粒物中.NO3与Cl的相关性相当高(R=0.85),这说明两者来源一致,可能来自于燃煤排放和机动车尾气[22].NH4+与SO42-的相关性(R=0.67)大于NH4+与NO3的相关性(R=0.33),这是由于在大气颗粒物中,SO42-的反应活性强于NO3,并常以(NH4)2SO4存在,一旦形成就能在大气中稳定存在[31],但NH4NO3在大气中不稳定,容易受到温度、湿度的影响[11].Ca2+与Mg2+的相关性(R=0.62)较强,说明两者都来源于土壤和建筑尘.

2.5 [NO3]/[SO42-]

NO3和SO42-是大气颗粒物中重要的组成部分,能反应人类活动对大气环境的影响. NO3-主要来自于汽油、天然气等化石燃料燃烧排放的NOx二次反应转化而成,排放源大多数为机动车,称之为移动源;SO42-主要来自于燃煤排放的SO2二次反应转化而成,排放源相对固定,称之为固定源.2015年研究区PM2.5样品中[NO3]/[SO42-]见表4.

研究表明[12],大气颗粒物中[NO3]/[SO42-]＞1,表明移动源(机动车)的影响强于固定源(燃煤)的影响,反之固定源的影响强于移动源的影响.由表4可知,2015年研究区PM2.5样品中[NO3]/ [SO42-]范围在0.04～0.86,全省均值为0.29.说明研究区PM2.5受固定源影响较大,为煤烟型污染. [NO3]/[SO42-]春、夏、秋、冬分别为0.19、0.15、0.27、0.53,从季节分布上看,冬季最高,其次是春秋季,夏季最低.研究表明,在大气中白天主要是NO2与OH自由基通过光化学反应生成HNO3[32],然后HNO3(g)与NH3(g)反应生成NH4NO3(s)[33],该反应为放热反应,温度降低湿度升高有利于NH4NO3(s)生成[34],因此春秋冬季生成的NO3-多于夏季,而夏季温度较高湿度较低,抑制NO3-生成,促进光化学反应生成SO42-[35],导致春秋冬季[NO3]/[SO42-]高于夏季,该结论与王佳等[36]的研究结果一致.从空间分布上看,背景点贵阳高坡、遵义凤凰山[NO3]/[SO42-]都小于相应的市区点,这是由于其周边车流量较少,植被覆盖率较高;而随着经济的发展,其他背景点较市区点而言,车流量持平甚至更大,所以其[NO3]/[SO42-]相差不大.

表4 研究区PM2.5样品中[NO3]/[SO42-]Table 4 Ratios of [NO3]/[SO42-] of PM2.5samples in study area

表5 贵州PM2.5中[NO3]/[SO42-]与其他城市的比较Table 5 Comparisons of [NO3]/[SO42-] in PM2.5of Guizhou with other cities

查阅了大量的相关文献,统计了近几年国内外典型城市PM2.5样品中[NO3]/[SO42-],见表5.由表5可知,2015年贵州PM2.5样品中[NO3]/ [SO42-]为0.29,与其他城市相比较低,贵州主要城市PM2.5污染受固定源影响较大,大气污染以煤烟型为主.

3 结论

3.1 2015年,贵州“两控区”城市PM2.5平均质量浓度范围为13.84～167.17μg/m3,从季节分布上看,冬春＞秋夏;从空间分布上看,贵阳市区PM2.5污染最重.

3.2 PM2.5样品中总阴阳离子浓度范围为7.85～47.02μg/m3,与PM2.5质量浓度季节分布特征一致.SNA占PM2.5质量浓度平均比重为30.64%,是PM2.5的重要组成部分.从季节分布上看,冬夏＞秋春;从空间分布上看,贵阳高坡、雷公山SNA占PM2.5质量浓度平均比重较大.

3.3 PM2.5样品中AE/CE范围在0.49～4.41,全省均值为1.53,总体呈弱酸性.

3.4 PM2.5样品中NH4+与SO42-的相关性(R= 0.67)大于NH4+与NO3的相关性(R=0.33);Ca2+与Mg2+的相关性(R=0.57)明显,主要来源于土壤、建筑尘.

3.5 PM2.5样品中[NO3]/[SO42-]范围在0.04～0.86,全省均值为0.29.与其他城市相比较低,表明研究区PM2.5受固定源影响较大,大气污染以煤烟型为主.

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Pollution characteristics of concentrations and it's ions in PM2.5of sulfur and acid-rain Control Zone Cities, Guizhou Province.

YIN Li-shu, LI Jin-juan*, GUO Xing-qiang, LIU Xiao-chun, YANG Hui-ni
(College of Resources and Environmental Engineering, Guizhou University, Guiyang 550025, China). China Environmental Science, 2017,37(2)：416～423

PM2.5samples were seasonally collected in 9 sites of several cities of Guizhou province (including Guiyang, Anshun, Zunyi, Bijie, Duyun) and one background site of Leigong Mountain during March 2015 to February 2016. Characteristics of PM2.5pollution and distributional characteristics of nine ions in PM2.5were analyzed. The results showed that the average mass concentration of PM2.5was 13.84～167.17µg/m3. The seasonal distribution showed that the average concentrations of PM2.5were higher in spring and winter than in autumn and summer. The spatial distribution showed that the pollution of PM2.5was more serious in Guiyang, with the average mass concentration of (80.15±30.18)µg/m3. The total ions concentrations in PM2.5samples were 7.85～47.02µg/m³. SO42-, NO3, NH4+(SNA) were the dominant ions in PM2.5, which accounted for 10.00～68.48% of the mass concentration of PM2.5. In the perspective of seasonal distribution, the mass ratio of SNA/PM2.5was higher in winter and summer than in autumn and spring, however, in the perspective of seasonal distribution, the mass ratio of SNA/PM2.5in Gaopo and Leigong Mountain was 41.45% and 53.45%, respectively. Basically, PM2.5samples were acidulous and the average ratio of AE/CE of PM2.5was 1.53. The degree of correlation between NH4+and SO42-(R=0.67) was higher than that between NH4+and NO3(R=0.33). The correlation between Ca2+and Mg2+(R=0.57) was obvious. The mean value of [NO3]/[SO42-] in the target area was 0.29, lower than that in other cities. It indicated that stationary emissions were dominant source of PM2.5in Guizhou province and the air pollution mainly belonged to coal-burning pattern.

PM2.5；ions；pollution characteristics；haze

X831

A

1000-6923(2017)02-0416-08

阴丽淑(1992-),女,满族,贵州贵阳人,贵州大学硕士研究生,研究方向:大气污染与控制.

2016-06-20

国家自然科学基金项目(41265008);贵州省重点学科建设项目(黔学位合字ZDXK[2016]11号);贵州省环境保护厅环境科技项目(黔环科[2011]6号)

* 责任作者, 教授, summy_lee@163.com