飞秒激光烧蚀硅表面弹坑形貌偏振依赖性研究

纪煦+张莉英+丁红军+付宏鸽+吕玉梅

摘 要：不同偏振方向下飞秒激光单点烧蚀硅表面形成了椭圆形弹坑。实验结果发现，沿着激光偏振方向，形成了椭圆形弹坑。随着激光脉冲能量密度的增加，弹坑的形状逐渐接近圆形。利用时域有限差分法（FDTD）分析了物理机理，表面微纳缺陷或初始烧蚀点引起硅表面烧蚀区域电场重新分布，使得电场强度沿着激光偏振方向增强，因此形成了椭圆形状的弹坑。

关键词：飞秒激光；偏振；硅表面；弹坑

1 概述

飞秒激光可以在金属、半导体和绝缘体等多种材料表面上加工出多种形貌的微纳结构，加工条件很大程度取决于光束的偏振、激光脉冲数和激光能量[1-3]。近年来研究结果证明偏振对激光诱导表面周期性结构起着显著作用，如椭圆偏振态激光可以在金属钨和铜表面上加工出不同方向的规则的微米结构[4]。脉冲个数也是飞秒激光微纳加工的重要参数，飞秒激光在多脉冲条件下烧蚀半导体材料表面出现周期性结构，脉冲数量可用来调控结构的周期大小[5]，Zhang课题组的实验结果证明，在烧蚀阈值附近，硅表面微米和纳米结构随着脉冲个数增加的演化规律[6]。Delobelle区别于之前的研究，都是激光多脉冲诱导表面周期结构，他的实验研究了飞秒激光圆偏振态在烧蚀阈值附近单点激发BO玻璃形成纳米孔的形貌[7]。这些研究工作主要集中在烧蚀阈值附近，对于高于烧蚀阈值激光单脉冲激发表面微纳结构是否受到偏振的影响报道很少。当然，有些课题组在研究超快激光与物质相互作用的过程中也得到了类似的弹坑结构，但他们没有给出激光偏振对弹坑形貌特征的影响[8，9]。本文研究了高于烧蚀阈值条件下飞秒激光单脉冲与半导体材料硅相互作用下，激光偏振对所形成的微米结构形貌特征的影响。

2 实验条件及方法

实验光路图如图1（a）所示，实验光路由激光器、光学元器件、CCD、白光源和实验台等组成。激光器是由newport公司研制的钛蓝宝石激光器，其放大系统提供高斯模式的光束，波长为800纳米，脉冲为50飞秒，重复频率为1000赫兹，图1（b）为高斯激光脉冲模拟图。光学元件包括衰减轮、半波片、机械开关、双色镜、分束镜和物镜等，衰减轮可以用来调节激光能量密度，半波片可以用来控制激光的偏振方向，机械触发开关用来保证脉冲个数，物镜是将光束聚焦到硅片上。白光源和CCD是监控系统，可以全程观测实验过程。实验台是六轴高精度移动平台。利用扫描电子显微镜（SEM）对实验结果进行表征。

3 实验结果

图2所示是为飞秒激光能量密度分别为1.5、3、6和10J/cm2单脉冲激发硅表面的SEM图。从图中可以看出，激光单脉冲与硅相互作用形成了弹坑形貌，较低的通量下，弹坑呈现椭圆形，如图2（a）所示，主轴长度近5微米方向与激光偏振方向一致，短轴约为3微米垂直于激光偏振方向。随着脉冲能量密度高于6J/cm2，弹坑形貌与高斯光束的半高全宽横截面一致，逐渐变成圆形，直径约为8微米，如图2（d）所示。

实验结果发现激光偏振态会影响烧蚀弹坑形貌。如图2所示，当激光的偏振方向为水平，椭圆弹坑的主轴也为水平方向。当激光偏振方向为θ=45°，对应激光脉冲通量为1.5、3、6和10J/cm2的烧蚀能量下，弹坑烧蚀形貌如图3（a）中（i-iv）所示，在低通量时依然为椭圆形，且长轴平行于激光偏振方向，如图3（a）中（i，ii），烧蚀弹坑的主轴也被旋转了45°，在高通量下，弹坑形貌趋近于圆形，如图3（a）中（iii，iv）所示。當激光偏振方向为θ=90°，在低通量下依然为椭圆形貌且长轴平行于激光偏振方向，如图3（b）中（i，ii）所示，在高通量下，烧蚀弹坑接近为圆形，如图3（b）中（iii，iv）所示。由此可以得出激光偏振影响着烧蚀弹坑的形貌。在偏振方向改变过程中，不同偏振方向激光烧蚀的弹坑椭圆度基本不变。在高通量时，都是近圆形的烧蚀弹坑形貌，这与激光高斯脉冲光束的半高横截面形貌一致。

4 理论模拟

利用FDTD方法计算了烧蚀硅表面的电场分布，如图4所示。激发的表面等离子波和散射波决定了电场分布，光子激发电子成为高密度载流子从而产生表面等离子体，表面结构决定散射。在数值模拟中，如何在物理模型中正确的确定激发的表面等离子体波是非常重要。

硅表面烧蚀出一个直径3-6微米的弹坑，在整个烧蚀过程中主要分为两个阶段：（1）光子能量吸收阶段在飞秒到皮秒时间尺度上完成，主要是自由电子的产生、加热和电子激发；（2）能量再分布传递给晶格导致材料的去除在皮秒到纳秒时间尺度。在烧蚀过程中，一个1微米的小弹坑会瞬间产生在皮秒的时间尺度。简便起见，硅表面上一个直径1微米，重铸高度200纳米的弹坑作为物理模型进行计算，如图4（a）。

在激光脉冲激发下，产生高密度载流子，硅的复折射系数产生巨大变化，在该条件下，硅的介电常数可以由德鲁特模型描述[3]。

式中，εc是介电常数， 是等离子体频率，Γ是电子碰撞系数，载流子密度ne大，ωp也变大，方程1介电常数的实部、虚部由下式得出：

算证明，自由电子密度决定复折射系数的实部和虚部。激光通量高于硅的烧蚀阈值，载流子密度约为1021cm-3。因此，选取复折射系数n=3.4+i0.5[3]。在模拟过程中，激光光束垂直入射硅表面，激光偏振态方向在θ=0°、θ=45°和θ=90°时电场强度分布如图4（b）、（c）和（d）所示，电场强度局域在弹坑内部，沿着偏振方向有所增强，增强的电场强度会激发电子，形成高密度自由电子从而形成等离子体导致相变，使得烧蚀结构沿着偏振方向呈现椭圆形。当脉冲能量密度更高时，高密度等离子体起到能量吸收的屏蔽作用，使得椭圆形弹坑变成了圆形弹坑。

5 结束语

实验研究发现飞秒激光单脉冲与半导体硅相互作用产生了椭圆形貌的弹坑，激光偏振影响着弹坑形貌，脉冲能量密度和椭圆弹坑形貌关系也有一定关系，能量密度越高，椭圆度越小，越接近于圆形。

參考文献

[1]X.Ji， L. Jiang， X.W.Li，W.N.Han，Y.Liu，Q.Huang，Y.F.Lu，"Polarization-dependent elliptical crater morphologies formed on a silicon surface by single-shot femtosecond laser ablation" Appl. Opt. 2014，53（29）： 6742-6748.

[2]周明.仿生功能表面微结构的超快激光制备与应用研究[J].功能材料，2009，6（3）：14-19.

[3]纪煦.飞秒激光诱导硅表面微/纳结构几何形貌调控实验研究[D].北京理工大学，2015.

[4]Y.F.Tang， J.J.Yang， B.Zhao， M.W.Wang， X.N.Zhu， "Control of periodic ripples growth on metal by femtosecond laser ellipticity"， Opt. Express， 2012，20（23） ：25826-25833.

[5]J. Bonse and J. Krüger， "Pulse number dependence of laser-induced periodic surface structures for femtosecond laser irradiation of silicon，" J. Appl. Phys. 2010，108（3）： 034903.

[6]C.Y.Zhang， J.W.Yao， C.Q.Li， Q.F.Dai， S.Lan， V.A.Trofimov， T.M.Lysak， "Asymmetric femtosecond laser ablation of silicon surface governed by the evolution of surface nanostructure"， Opt.Express， 2013，21：4439-4446.

[7]B.Delobelle， R.Salut， F.Courvoisier， P.Delobelle， "A detailed study through the focal region of near-threshold single-shot femtosecond laser ablation nano-holes in borosilicate glass"， Opt. Comm. 2011，284：5746-5757.

[8]Y. Han and S.Qu， "The ripples and nanoparticles on silicon irradiated by femtosecond laser，" Phys. Lett. 2010，495：241-244.

[9]D.V.Tran， Y.C.Lam， H.Y.Zheng， V.M.Murukeshan et al. "Femtosecond laser processing of crystalline silicon，" IMST MIT Report， 2005.