气相第2组分对水溶解CO2过程界面对流影响的LIF观测

胡楠，张会书，傅强，李陆星，袁希钢

（化学工程联合国家重点实验室，天津大学化工学院，天津 300072）

气相第2组分对水溶解CO2过程界面对流影响的LIF观测

胡楠，张会书，傅强，李陆星，袁希钢

（化学工程联合国家重点实验室，天津大学化工学院，天津 300072）

采用激光诱导荧光（LIF）观测方法考察了在气相中分别添加乙醇和二氯甲烷分别对CO2在水中溶解过程界面对流的影响，得到了液相中CO2浓度分布及其演化的观测结果，通过物料衡算得到了相应条件下的液相传质系数。CO2溶解过程会出现由密度梯度引起的Rayleigh对流。实验结果表明，当添加的乙醇含量小于8.47 mg·L-1时，Rayleigh对流会被增强，进而促进了CO2的溶解；随着气相中乙醇含量的增大，Rayleigh对流反而被抑制；气相添加二氯甲烷会显著增强Rayleigh对流，提高了CO2的传质速率，随着气相二氯甲烷含量的增大，CO2在水中溶解过程的液相传质系数呈现先加强后恒定的趋势。

激光诱导荧光；界面Rayleigh对流；传质系数；传质增强因子

引 言

在气液传质过程中的界面浓度梯度会造成界面处表面张力或密度梯度，如果上述梯度导致界面不稳定便会引发界面对流[1]，进而对相际传质产生影响[2-4]。通常称由表面张力梯度导致的界面对流为Marangoni对流，由密度梯度导致的界面对流为Rayleigh对流。界面对流的发生可以提高传质效率，因此研究界面对流对强化吸收、解吸、萃取、精馏等化工过程具有重要意义。

纹影法、投影法、激光全息干涉法等[5-8]光学手段已被用于对界面对流现象的观察，由于方法的限制，这些实验研究多限于浓度分布的定性观测。尽管一些学者尝试用不同的实验方法获得了定量的浓度场分布[9-11]，但关于界面对流浓度场分布测量的研究仍然较少。激光诱导荧光(laser induced fluorescence, LIF)技术近来被证明是定量观测流体重组分浓度分布的有效方法[12]。

吸收过程的传质强化由于CO2捕集以及其他重要工业过程的发展而备受关注。近来对上述吸收过程研究发现在气相中加入少量较低表面张力的组分，可明显强化传质[13-15]。低表面张力组分的加入改变了气液界面处的物性条件从而影响界面对流进而促进了气液传质过程。臧晓红等[13]在气升式反应器中考察了加入醇类对氧气向水中溶解的液相传质系数的影响，发现随着醇类浓度的增加，液相传质系数呈现先增大后减小的趋势；贾学五[14]在鼓泡塔中研究了水吸收CO2过程加入乙醇后的传质行为，得到了和臧晓红等[13]相似的结论，表明乙醇的加入可通过强化界面Rayleigh对流来强化传质；Yang等[15]研究了乙醇对氯化锂水溶液-水蒸气吸收过程的影响，并将这种结果归结于由界面张力梯度引起的Marangoni效应。这些结论大多由宏观实验物料衡算结果得出，并不能深入地阐明第3组分加入对传质过程的作用机理，因此有必要在更小尺度上设计实验，较直观地研究第3组分的加入对传质过程的影响。

本实验以CO2在水中溶解过程为对象，在气相中分别添加乙醇和二氯甲烷作为气相第2组分，通过LIF技术观测和图像分析得到液相中CO2定量的实时浓度分布，据此获得传质系数，比较了不同含量乙醇及二氯甲烷时溶解过程的传质行为，进而分析了气相第2组分对界面对流和传质的影响以及强化机制。

1 定量测量原理

关于LIF技术的测量原理，简述如下。

流场中的荧光物质分子接收特定频率激光的照射时会吸收能量而跃迁到激发态，而处于激发态的分子不稳定，会返回基态并释放出荧光光子，通过CCD相机可以捕捉到该荧光信号从而形成LIF图像。荧光强度可表示为[15]

式中，I为荧光强度，k为与实验条件相关的常数，IL为激光强度，ε为吸收系数，CF为荧光剂的浓度，δ为液膜厚度。

实验研究的传质过程为水溶解CO2，采用对pH敏感的荧光素钠(C20H10Na2O5)作为荧光剂。CO2浓度可根据其在水中的溶解及电离平衡计算[16]

式中，Kh为CO2的水合平衡常数，K1和K2分别为H2CO3的一级和二级电离平衡常数，Kw为水的离子积[17]，均为25℃下的值。

由此可得到CO2浓度和pH的关系，表示为

2 实验部分

2.1 实验试剂

实验所用的低表面张力组分乙醇（分析纯，≥99.7%）和二氯甲烷（分析纯，≥99.9%），均由天津元立化工有限公司提供；示踪剂采用荧光素钠，由天津光复精细化工研究所提供；N2和CO2由天津市六方工业气体有限公司提供，纯度≥99.9%。

2.2 实验装置与操作

实验装置实物图如图1所示，由LIF测量系统和气液传质系统组成。

LIF系统采用Nd:YAG激光器，输出波长532 nm，镜头前置550 nm滤波片过滤激光信号，只检测荧光信号以提高测量精度。

图1 实验装置照片Fig.1 Picture of experimental apparatus

气液传质装置如图2所示，分为液体槽和气体通道两部分。液体槽尺寸90 mm×90 mm×2 mm（长×高×宽），气体通道尺寸260 mm×90 mm× 10 mm（长×宽×高）。为保证气体分布均匀，实验采用4个等距的进气口同时进气，并在距离气液接触口30～80 mm区域内填充一段θ环。另外在气液接触口上方有一块100 mm×10 mm×4 mm（长×高×宽）的移动有机玻璃片用以控制气液传质发生，由于液体槽仅有2 mm宽，所以可认为液体接近二维流动。

图2 气液传质装置Fig.2 Schematic diagram of gas-liquid mass transfer apparatus

由于乙醇和二氯甲烷在水中溶解度有较大差异，其实验装置有所差别，如图3中区域A、B所示。

对于气相添加乙醇（图3区域A），CO2通过装有不同含量乙醇的预饱和罐来控制通过气液传质区域的气相中乙醇含量，并采用气相色谱分析其含量。而对于气相添加二氯甲烷（图3区域B），经由钢瓶产生的CO2分两路分别经过装有纯二氯甲烷的锥形瓶和一空的缓冲罐，控制CO2的总流量为400 ml·min-1，其中装有二氯甲烷的锥形瓶置于电子分析天平（精度为±0.001 g）上，利用电子分析天平数值的减少来测定气相中二氯甲烷的含量。

实验在25℃，常压下进行，气体流量选择400 ml·min-1，采用双转子流量计串联精确控制气体流量。利用PID控制稳定实验气体温度，精度为±0.1℃。实验所用的荧光素钠水溶液浓度为0.05 g·L-1。

2.3 实验标定

实验通过测定0.05 g·L-1荧光素钠水溶液在不同CO2浓度下的pH及其对应的荧光强度值，得到两者之间的关系。李陆星等[18]以pH=6.786的荧光强度值作为参考值，给出了其他pH下的相对荧光强度值与pH的关系。本文采用了文献[18]的标定结果。

3 实验结果与讨论

实验选用的气相第2组分乙醇和二氯甲烷，其相关的物理性质[19]如表1所示。

表1 不同组分的物性参数（T=298.15 K，P=101.325 kPa）Table 1 Physical properties of different components at 298.15 K and 101.325 kPa

图3 实验装置Fig.3 Schematic diagram of experimental setup

不同实验条件下气相乙醇和二氯甲烷的浓度如表2和表3所示。

表2 不同实验条件下的气相乙醇浓度Table 2 Ethanol concentration in gas phase under different conditions

3.1 气相第2组分对水溶解CO2过程影响的机理分析

在水溶解CO2过程中由于液相表面CO2浓度较大，会在界面附近产生密度梯度，使得界面处于不稳定状态。当遇到界面干扰会诱导界面Rayleigh对流的发生。如引言所述，在气相中增加少量气相第2组分，会促进界面Rayleigh对流的发生。

表3 不同实验条件下的气相二氯甲烷浓度Table 3 Dichloromethane concentration in gas phase under different conditions

3.1.1 气相添加乙醇 图4和图5分别为溶解时间t=180 s和380 s时不同气相乙醇浓度下的CO2浓度分布。

图4t=180s时不同气相乙醇浓度下的CO2浓度分布Fig.4 CO2concentration distribution for different ethanol concentrations in gas phase att=180 s/mmol·L-1

图5t=380 s时不同气相乙醇浓度下的CO2浓度分布Fig.5 CO2concentration distribution for different ethanol concentrations in gas phase att=380 s/mmol·L-1

图4和图5的顶部为气液相界面，CO2浓度从高到低以由暖到冷颜色表示，横坐标为液体槽宽度方向的距离，纵坐标为液体距界面的距离。由图可以看出，随着气相乙醇含量的增大，水溶解CO2的传质行为有较大的差异。例如，同在t=180 s时刻，图4(a)刚开始出现界面失稳时，图4(b)、(c) Rayleigh对流结构已经形成，并且随乙醇浓度的增加Rayleigh对流发展越发充分。图4(d)、(e)仍然保持着以分子扩散为主的传质过程；当t=380 s时，图5(d)刚刚发生界面扰动时，此时图5(a)、(b)、(c)对流已经迅速发展，形成向下稳定的羽状对流结构，此时图5(e)仍然保持着以分子扩散为主的传质过程。造成此现象的原因可解释如下：① 乙醇相比CO2更易溶解于水，当其含量较低时，溶解的乙醇在水表面分布不均匀，乙醇浓度较高的区域表面张力下降，形成了沿液体表面的表面张力不均匀分布，表面张力较高处液体趋于收缩，导致局部Marangoni效应[20]，增大了相界面处的扰动，这种扰动增强了Rayleigh对流；② 随着乙醇含量的增多，乙醇在水表面的不均匀分布程度降低，表面张力差下降，局部Marangoni效应趋于消失；同时由于乙醇密度小于水，溶解于水后会降低液体表面处的密度，与CO2溶解增大液相密度正好相反，使得液体表面与液相主体间的密度梯度变小，因此Rayleigh对流的推动力减小；③ 当乙醇含量进一步增大，由于液体表面溶解乙醇量增加，界面处密度反而会小于液相主体密度，出现负密度梯度，此时整个体系变为Rayleigh稳定体系，从而抑制了Rayleigh对流的发生。

不同气相乙醇浓度下，液相中CO2的平均浓度随时间的变化如图6所示。

图6 液相平均浓度随时间的变化（乙醇）Fig.6 Average concentrationvstime（ethanol）

由图6可以直观地看出，气相乙醇浓度为4.14 mg·L-1和 8.47 mg·L-1的液相平均浓度曲线始终“高于”纯CO2时的曲线，表明气相加入该浓度乙醇能够明显促进CO2的溶解，另外两浓度下的液相平均浓度曲线拐点即临界Rayleigh对流开始时间也较纯CO2时提前，这表明气相加入该浓度乙醇能够提前对流的开始时间，使溶解过程更早地进入以Rayleigh对流为主的传质过程；而对于气相乙醇浓度为20.58 mg·L-1的曲线，其液相平均浓度始终较纯CO2时要低，曲线拐点也出现了时间上的延迟，传质过程表现为抑制，但没有完全抑制；随着气相乙醇浓度增大到32.41 mg·L-1，溶解过程始终保持着以分子扩散为主的传质过程，整个过程都没有出现对流传质，表现为完全抑制。

结合不同气相乙醇含量下CO2浓度分布以及CO2液相平均浓度曲线，可以得到如下结果：在实验工况下，当气相乙醇浓度低于8.47 mg·L-1时CO2的溶解量及溶解过程的临界Rayleigh对流开始时间都得到了提前，当气相乙醇浓度高于8.47 mg·L-1时，CO2的溶解量呈下降趋势，Rayleigh对流的开始时间也出现了延后，甚至无Rayleigh对流的发生。3.1.2 气相添加二氯甲烷 图7和图8分别为溶解时间t=73 s和120 s时不同气相二氯甲烷浓度下的CO2浓度分布。

图7t=73 s时不同气相二氯甲烷浓度下的CO2浓度分布Fig.7 CO2concentration distribution for different dichloromethane concentrations in gas phase att=73 s/mmol·L-1

由图7和图8可以看出，由于气相添加二氯甲烷均会降低液体表面的界面张力，因而促进Rayleigh对流的发生。如图8(a)中在Cdt=0，气液界面刚出现扰动时，图8(b)、(c)、(d)已经逐步形成了向下的羽状Rayleigh对流结构，在实验工况下，当二氯甲烷浓度低于295.8 mg·L-1时，Rayleigh对流结构的发展速度也随二氯甲烷含量的增大而加快，当气相二氯甲烷高于浓度295.8 mg·L-1时，Rayleigh对流结构的发展速度将不再随着二氯甲烷含量的增大而加速；从图7(d)～(f)中可以看到，在气相二氯甲烷浓度大于295.8 mg·L-1时，CO2溶解过程中界面扰动几乎同时出现，其Rayleigh对流结构的发展速度也近乎同步[图8(d)～(f)]。造成此现象的原因可解释如下：① 298 K时二氯甲烷在水中的溶解度为1.32，所以二氯甲烷并不会像乙醇一样无限溶于水中。当二氯甲烷含量较少时，二氯甲烷会随着CO2与水的接触在液相表面不均匀分布，由于二氯甲烷表面张力较水小而在液相表面上形成多处低表面张力区域，产生沿液体表面的表面张力梯度，表面张力高的液相区域趋于收缩产生局部Marangoni效应，加速了表面更新；由于二氯甲烷的密度大于水，随着二氯甲烷的溶解液相表面处密度梯度进一步增大，从而增强了界面Rayleigh效应，在局部Marangoni效应和Rayleigh效应的共同作用下，界面对流出现的时间逐渐提前。② 当二氯甲烷含量继续增加时，气液界面处的二氯甲烷溶液逐渐趋于饱和，此时二氯甲烷溶解速率下降，液相表面处由于二氯甲烷含量的增加其均匀分布程度逐步增大，局部Marangoni效应逐渐减弱，而液相表面处二氯甲烷含量的进一步提高增大了表面与液相主体的密度梯度，由密度梯度诱发的Rayleigh效应对传质的增强远强于Marangoni效应减弱带来的影响，所以Rayleigh对流开始时间仍然表现为提前。③ 随着二氯甲烷含量的进一步增加，液相表面处的二氯甲烷达到了饱和状态，液相表面与主体的梯度并不会随着气相中二氯甲烷含量的增大而发生改变，表现为Rayleigh对流开始时间趋于稳定。

图8t=120 s时不同气相二氯甲烷浓度下的CO2浓度分布Fig.8 CO2concentration distribution for different dichloromethane concentrations in gas phase att=120 s/mmol·L-1

不同气相二氯甲烷浓度下，液相中CO2的平均浓度随时间的变化如图9所示。

图9 液相平均浓度随时间的变化（二氯甲烷）Fig.9 Average concentrationvstime（dichloromethane）

由图9可以直观地看出，气相添加不同浓度的二氯甲烷均促进了水溶解CO2的过程，在Cdt＜295.8mg·L-1时，相同时刻液相中CO2的平均浓度随着二氯甲烷含量的增加而增大，其拐点即临界Rayleigh对流开始时间也随着二氯甲烷含量的增大而提前，但是当Cdt＞295.8 mg·L-1，随着二氯甲烷含量的增加，CO2的液相平均浓度曲线近乎重合，且临界Rayleigh对流开始时间几乎一致，表明气相二氯甲烷对水溶解CO2过程的强化达到了极限。

结合不同气相二氯甲烷含量下CO2浓度分布以及CO2液相平均浓度曲线可得：气相添加二氯甲烷会极大地促进CO2在水中的溶解，表现为Rayleigh对流结构出现时间的大幅提前，液相平均浓度的增大，但是这种促进作用并不随着气相二氯甲烷含量的增大而无限制的增大，当二氯甲烷含量达到一定数值（295.8 mg·L-1）时，其对流结构出现时间及液相CO2平均浓度将逐步趋于稳定。

3.2 传质系数及增强因子

上文实验表明，在气相中加入少量乙醇或者二氯甲烷可有效增强水溶解CO2过程中的界面Rayleigh对流效应，进而增强传质，而传质的增强可以用传质系数及其增强因子表示。

时间t内单位面积CO2的总溶解量Nt可表示为

式中，C0为液相主体浓度，V为液相体积，AI为相界面积，H为液相高度。

瞬时传质系数kins,t可表示为

王勇等[21]定义了传质瞬时增强因子Fins,t来表征界面对流对传质过程的影响，表示为

式中，k0ins,t为无界面对流时的瞬时传质系数，可利用溶质渗透理论计算。

图10为乙醇作为气相第2组分时CO2总溶解量、瞬时传质系数和传质增强因子随时间的变化。从图中可以看出，随着气相中乙醇含量的增大，CO2总溶解量、瞬时传质系数和传质增强因子均呈现先增大后减小的趋势，说明气相中低浓度（＜8.47 mg·L-1）的乙醇可以促进CO2在水中的溶解，而乙醇浓度较高（＞8.47 mg·L-1）时溶解过程则受到抑制，低浓度气相乙醇促进传质是因为提前了Rayleigh对流的临界开始时间，使过程更早进入界面对流与分子扩散共同作用阶段，表现为传质系数和增强因子的增大，而高浓度（＞8.47 mg·L-1）气相乙醇由于其推迟或抑制了界面对流的出现，导致其传质系数和增强因子较前者低。

图10 不同条件下实验结果与理论值的对比（乙醇）Fig.10 Comparison between experiment results under different conditions and penetration theory(ethanol)

图11为二氯甲烷作为气相第2组分时CO2总溶解量、瞬时传质系数和传质增强因子随时间的变化。从图11(a)可以看出，随着气相中二氯甲烷含量的增大，总溶解量呈现先增大后趋于恒定的趋势；图11(b)、(c) 说明二氯甲烷的加入可促使界面对流更早发生，但主要还是增强了Rayleigh对流效应。而当二氯甲烷含量增大时，界面处的二氯甲烷达到饱和导致界面对流开始时间及发展过程趋于恒定，传质系数和传质增强因子随二氯甲烷含量的变化也近似恒定。

图11 不同条件下实验结果与理论值的对比（二氯甲烷）Fig.11 Comparison between experiment results under different conditions and penetration theory(dichloromethane)

4 结 论

水溶解CO2过程会出现由密度梯度引发的Rayleigh对流，在气相中分别加入较低表面张力的第2组分乙醇和二氯甲烷会对水溶解CO2过程产生不同影响。

（1）对于添加气相乙醇，在实验工况下, 当气相乙醇浓度低于8.47 mg·L-1时，其在液体表面不均匀分布会增强界面Rayleigh对流，增强了传质，促进了CO2的溶解，当乙醇浓度高于8.47 mg·L-1时，乙醇的加入会导致近界面密度梯度方向的反转，从而抑制Rayleigh对流的出现，减弱了CO2的溶解过程。

（2）对于添加气相二氯甲烷，当气相二氯甲烷含量较低时，其在液体表面不均匀分布，同时二氯甲烷的加入增大了液相表面和主体间的密度梯度，二者共同作用促进了表面更新，增强了Rayleigh对流，增大了CO2的传质系数；由于二氯甲烷在水中的溶解度有限，当气相二氯甲烷含量达到295.8 mg·L-1时，界面二氯甲烷浓度接近饱和，液相表面密度基本不再变化导致液相表面与液相主体的密度梯度不再变化，传质增强效应趋于恒定。

（3）本文水溶解CO2过程传质通过在气相中添加少量重第2组分，能增大CO2的传质系数，增强因子最大可达到2。

本文实验结果表明，在气相中加入少量低表面张力物质，对伴有Rayleigh对流的溶解过程有重要影响，在适当浓度条件下可有效增强传质。

符 号 说 明

AI——气液相界面积，m2

C——液相CO2浓度，mmol·L-1

CF——荧光剂浓度，g·L-1

CI——相界面CO2浓度，mmol·L-1

Ct——t时刻液相平均浓度，mmol·L-1

C0——液相主体浓度，mmol·L-1

Fins,t——瞬时传质增强因子

H——液层高度，m

I——荧光强度

IL——激光强度

Kh——CO2水合平衡常数，mol·L-1

Kw——水的离子积，mol2·L-2

K1——CO2一级电离常数，mol·L-1

K2——CO2二级电离常数，mol·L-1

kins,t——瞬时传质系数，m·s-1

k0ins,t——理论预测瞬时传质系数，m·s-1

Nt——CO2总溶解量，mmol

Qg——气体流量，ml·min-1

t——时间，s

Δt——时间间隔，s

V——液相体积，m3

x——摩尔分数，%

Y——液层纵向距离，mm

δ——液膜厚度，m

ε——吸收系数

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LIF measurement for effect of additive component in gas phase on interfacial convection for water-CO2dissolution process

HU Nan, ZHANG Huishu, FU Qiang, LI Luxing, YUAN Xigang
(State Key Laboratory of Chemical Engineering,School of Chemical Engineering and Technology,Tianjin University,Tianjin300072,China)

Laser induced fluorescence (LIF) technique was employed to investigate the influence of additive component in gas phase on interfacial convection in the process of water-CO2dissolution. CO2concentration distributions in the liquid and their evolutions were obtained. Liquid side mass transfer coefficients were estimated using the measurement results. Rayleigh convection in the liquid occurred during water-CO2dissolution due to density gradient near the interface. The results showed that with the addition of ethanol of a low concentration (＜8.47 mg·L-1) in the gas, the Rayleigh convection enhanced and liquid side mass transfer was enforced. With further increase of ethanol concentration in the gas, Rayleigh convection and thus the liquid side mass transfer were inhibited. The experimental results also showed that the addition of dichloromethane in the gas is enhanced by both Rayleigh convection and the liquid side mass transfer for the process of CO2dissolution in water. With the increase of the concentration of dichloromethane in the gas, the liquid mass transfer coefficient tended to become constant.

laser induced fluorescence; interfacial Rayleigh convection; mass transfer coefficient; mass transfer enhancement factor

Prof. YUAN Xigang, yuanxg@tju.edu.cn

TQ 028

：A

：0438—1157（2017）02—0584—10

10.11949/j.issn.0438-1157.20161462

2016-10-17收到初稿，2016-12-23收到修改稿。

联系人：袁希钢。

：胡楠（1991—），男，硕士研究生。

国家自然科学基金项目（91434204）。

Received date: 2016-10-17.

Foundation item: supported by the National Natural Science Foundation of China(91434204).