魏 哲,张泽琨,史文浩,何 雨,邓萌杰,王丽涛
(河北工程大学 能源与环境工程学院,河北 邯郸 056038)
APEC期间河北省大气污染及PM2.5来源变化特征
魏 哲,张泽琨,史文浩,何 雨,邓萌杰,王丽涛
(河北工程大学 能源与环境工程学院,河北 邯郸 056038)
研究包括京津冀地区在内的13个城市APEC会议前、中、后三时段的大气污染特征,并通过PM2.5采集和成分分析,对不同时段PM2.5的来源进行解析。结果显示:与APEC会议前相比,APEC期间北京、石家庄、承德、廊坊、邢台、张家口、邯郸、唐山、天津、衡水、沧州、秦皇岛和保定的PM2.5分别下降了58.7%、52.9%、50.1%、47.3%、43.5%、36.7%、34.9%、33.4%、29.6%、26.9%、20.2%、19.9%和12.8%,平均降低了35.9%,高于SO2、NO2和CO的浓度降低比例(分别为17.5%、21.3%和22.0%);与APEC会议前相比,APEC期间邯郸市的NO3-、SO42-和NH4+分别降低了32.0%、32.9%和39.1%;APEC会议前和APEC期间PM2.5的来源变化不大,会议后,燃煤/生物质燃烧源、冶金、燃油源上升至21.7%、14.0%和20.8%,而扬尘源、工业源、二次源降至12.6%、11.8%和19.2%。
APEC;河北;PM2.5;PMF
细颗粒物污染已成为社会关注的焦点[1-7]。京津冀是细颗粒物污染非常严重的地区,对该地区的相关研究已有很多[8-11],多从污染特征、形成过程、来源、成分等方向进行了分析研究[12-17]。2014年11月APEC会议在北京举办,京津冀区域采取了一系列“史上最严”措施为北京空气质量保驾护航。统计显示,APEC期间北京大气污染物排放量同比均大幅削减,二氧化硫、氮氧化物、可吸入颗粒物(PM10)、细颗粒物(PM2.5)、挥发性有机物等减排比例分别达到54%、41%、68%、63%和35%左右[18]。本文利用13个城市的实时数据,探讨在APEC会议前、中、后三个时段污染特征,分析减排后的污染及来源情况;探讨APEC会议前后PM2.5来源的差异,为将来的减排措施提供技术支持。
1.1 在线监测数据来源
本文所用在线监测PM2.5、PM10、CO、NO2和SO2数据来自中华人民共和国环境保护部。本文使用包括北京、天津、张家口、承德、秦皇岛、唐山、廊坊、沧州、衡水、保定、石家庄、邢台和邯郸共13个城市的数据,各城市的均值由各城市所有站点的均值得到。
1.2PM2.5采样、成分分析及来源解析
1.2.1 采样点、采样设备介绍
PM2.5采样设备架设在河北工程大学城建实验楼三楼楼顶(36°34′N,114°29′E),距离地面约12m,周围无明显排放源。大流量采样器采样口距地面约1m,流量设为1.13m3/min,使用规格为20.3cm×25.4cm的石英膜进行采样。
1.2.2采样时段
本次采样时段自2014年10月15日起,至11月30日止,共采样63个。采暖期(11月15日)之前,每天使用一张采用膜,从早上8:00到第二天7:30,连续采样23.5h。采暖期开始后,每天采样2个,采样时段分别为8:00到19:30和20:00到第二天7:30。2014年北京APEC时间为11月3日—11日,由于减排措施自11月1日就开始实施,因此,本文以11月1—12日作为APEC期间,10月15—31日作为APEC会议前,11月13—30日为APEC会议后。
1.2.3成分测试
离子分析:采样大膜上取直径为1cm2的石英膜充分溶解在10ml的高纯水中(18.2MΩ·cm),过滤得到的溶液用于分析样品的水溶性无机离子。试验采用美国Dionex生产的DX-600离子色谱仪和ICS-2100分别检测样品的阳离子和阴离子,包括NH4+、Na+、K+、Mg2+、Ca2+、SO42-、Cl-、F-、NO2-和NO3-,由于F-和NO2-经常低于检出限,所以本文不使用它们分析。
对于样品中元素的检测,采用先消解后分析的方法。从采样膜上裁一直径为2cm的圆,消解过程采用微波消解仪(美国CEM公司,MARS型号)进行消解,800W下高温190℃消解25min。之后,使用ICP-MS检测消解溶液中元素的含量。ICP-MS的进样值为连续3次进样的均值,相对标准偏差控制在小于5%的范围内,内标回收率控制在80%~120%。
1.3PM2.5源解析——PMF法
PMF(PositiveMatrixFactor:正定因子分析法)基本思想是把许多相关因子经过简化,用几个相对较少的独立因子综合反映原来因子所要反映的信息[19-20]。本文使用USEPA的PMF5.0版本分析了源贡献率。输入数据,要求检测的组分质量浓度减去空白膜所测得质量浓度作为输入数据集,利用源数据的10%作为数据集的不确定数据集。因子的设置根据Q值分布和解析结果的稳定性为依据[21],当因子数从3~9依次运行时,Q值在3~6之间迅速递减;当因子为6~9时,Q值趋于平缓下降,所以认定6个因子较为合适。
2.1 会议前、中、后京津冀城市的污染特征
图1给出了APEC会议前、中、后不同城市不同污染物的日均值。APEC会议前,除张家口外,所列城市PM2.5日均浓度均超过国家二级标准,秦皇岛和承德稍高于二级标准。到APEC期间时,由于一系列减排的措施,PM2.5日均浓度均有不同程度的下降,北京的降幅最大,由APEC会议前的1 10.7μg/m3到APEC期间的45.7μg/m3,降低了58.7%。其次为石家庄、承德和廊坊,降低比例在47.3%~52.9%之间。尽管APEC减排使各城市PM2.5不同程度的降低,但仍有包括邢台、邯郸、唐山、衡水和保定在内的城市,日均浓度超过国标二级标准。到APEC会议后,减排阶段结束和采暖期的到来使PM2.5日均浓度骤增,北京升高的最快,达144.0%,其次为保定(136.8%)、石家庄(121.8%)、廊坊(107.3%)和邢台(106.0%)。从浓度上看,只有张家口和承德在国家二级标准以下,分别为35.6μg/m3和73.0μg/m3,其他城市都在国家二级标准以上。
相对于APEC会议前,APEC会议后的PM2.5日均浓度明显上升,突出表现在保定市,升高106.5%。这与APEC期间的减排措施是分不开的,而到APEC会议后,一些企业为赶进度、加紧生产,必然产生更大的排放,加上采暖期的排放,导致了APEC会议后浓度较快升高。在邯郸,APEC期间的PM2.5日均浓度为83.9μg/m3,较APEC前期的128.8μg/m3明显低,降低了34.9%;但APEC后期的日均浓度高达148.1μg/m3,是国家二级标准的近两倍,增率为76.5%。特殊的是,相对于APEC会议前,北京APEC会议后的PM2.5只升高了为0.7%。对于PM10,APEC会议前,只有秦皇岛和张家口低于国家二级标准,到APEC期间,包括邢台、邯郸、衡水、保定和沧州在内的5个城市仍然高于国家二级标准,扬尘等开放型污染源提供了较多PM10,因为各城市城区改造所裸露的地面不可避免的提供了较多的PM10,同时也说明PM10污染在这5个城市比较严重。
SO2作为一次污染物,燃煤是其主要来源[22]。目前,各城市的SO2日均浓度均在国家二级标准限值以下,有些城市达到一级标准,说明SO2的排放控制策略有效实施。至于NOX,2010年—2012年的三年间,NOX降低了1.5%。相对于SO2,在APEC会议前各城市的NOX日均浓度均高于SO2,NOX污染日益凸显,与汽车保有量的逐年增长分不开。APEC期间,SO2与NO2都有一定程度的降低,从图1中看出北京市外围的廊坊、保定、唐山和承德降低更加明显,SO2的降低率分别为42.8%、26.8%、43.7%和38.4%,接近或高于北京的28.9%;NO2的降低率分别为36.6%、18.5%、16.1%和33.5%,低于北京的42.9%。河北南部城市的石家庄和邢台SO2与NO2的减排量在17.0%~22.6%和17.4%~20.1%。然而,邯郸市APEC期间的SO2和NO2相对于APEC会议前未降反升,这可能与邯郸市地理位置有关。到APEC会议后,各城市SO2日均浓度都明显升高,增长率在30%~246.1%,北京、天津及其周边的廊坊、保定、唐山、承德和张家口增长速率更大,这应该与工业上加紧生产与采暖的排放有关,这从APEC会议后相对于APEC会议前的增长速率可以看出,各城市的增长率在28.0%~153.4%之间。对于NO2,在APEC后期的增长速率也比较明显,上述城市的增长均值为42.8%。但是各城市之间还是有明显差距的,图1显示北京及其周边的城市增长更快,这与SO2表现一致。作为一次污染物的CO,燃煤与交通都是其主要排放源。Tang等[23]认为在北京CO更多的来自机动车的排放,使用CO与SO2的比值来推断大气污染物的来源。北京APEC后期CO升高了111.1%,看来取消机动车限行后,CO浓度上升了一倍多。而在河北的石家庄、唐山和保定,CO分别升高了133.3%、130.8%和171.4%,说明在这三个城市CO来源比北京更加广泛,升高的幅度更大。
从数据上看,PM2.5降低地最快,各城市均降低了35.9%,高于SO2、NO2和CO一次污染物减少的17.5%、21.3%和22.0%,与PM10降低的34.1%接近,对污染物全面的控制使PM2.5得到有效的控制。另外APEC期间河北省全省工业企业中涉及VOC排放工序的全部暂时停产[24],该项举措可能起着重要作用。因为对VOC的减排可能对PM2.5的降低更有效[25],VOC是生成O3的主要物质,O3的生成增加了大气中的氧化剂,进而有利于一次污染物向二次成分的转化,所以在大气复合污染凸显时,避免二次污染物的产生,降低VOC会非常有效。
2.2 邯郸市APEC前、中、后PM2.5组分变化
对二次无机离子的控制,首先重点是放在控制SO2和NOX等一次污染物上。图2显示NO3-浓度最大,在三个时段浓度分别为20.3、13.8、27.1μg/m3;其次为SO42-,三个时段的浓度分别为16.1、10.8、22.7μg/m3;再次为NH4+,三个时段的浓度分别为15.1、9.2和20.9μ/m3。三种二次离子在APEC期间呈不同程度降低。相对于APEC前,APEC期间的NO3-和SO42-分别降低了32.0%和32.9%,低于NH4+降低的39.1%。到APEC会议后,三种离子浓度明显上升,超过APEC会议前的水平,相对于APEC会议期间,NO3-、SO42-和NH4+上升了96.4%、110.2%和127.2%。二次离子NO3-和SO42-的降低的原因可能是对NOX与SO2的控制上,而NH4+的形成与SO2和NOX都有直接的关系,所以NH4+的降低很可能是大气中没有充足的SO2与NOX参加反应,并且出现NH4+的降幅大于NO3-和SO42-的降幅。氮氧化率(NOR)和硫氧化率(SOR)可判定大气中是否存在明显二次转化。APEC会议前,NOR和SOR的平均值分别为0.29和0.30,APEC期间,SOR和NOR降到0.18和0.19,到APEC会议后NOR和SOR又升至0.28和0.26。因为湿度由APEC会议前的61.8%下降到APEC期间的53.8%,平均气温也由17.3℃降至11.9℃;到APEC会议后,尽管平均温度下降至8.3℃,但平均湿度却上升到65.6%,湿度的增加会提高一次污染物的转化速率[16],再者,采暖期的到来,NO2和SO2明显上升,为二次转化提供了充足的反应物,所以NOR和SOR上升至0.28和0.26。
相对于APEC会议前,APEC期间除了Cl-和Ca2+离子之外,其他离子的浓度均呈不同程度的下降,Cl-和Ca2+离子浓度和比率未降低反而升高。二次离子常来源于大气中的转化,与大气环境和排放物量有着直接的关系,而Cl-常来源于生物质或者煤的燃烧,同时土壤中也含有丰富的氯元素,Ca2+的来源与道路和建筑工地扬尘有关,所以在对企业停产限产的情况下,其他离子浓度都下降时,Cl-和Ca2+反而上升了。说明扬尘的控制是难以在短时期内达到很好的效果的,暂时的地面洒水作用不是很明显。K+和Na+离子明显下降,分别降低了30.0%和57.1%。到APEC会议后,随着采暖期的到来,一次污染物排放增多。然而,Ca2+离子含量有所减少,可能由于PM2.5绝对浓度的上升有关;K+和Na+上升较快,相对于APEC期间分别上升了100.0%和233.3%。K+作为生物质燃烧的重要标识物,从APEC前后的浓度变化可以说明APEC期间排放控制策略对生物质燃烧控制比较有效。Mg2+在三个时段无变化。
2.3APEC前后阶段PM2.5的来源
图3显示在APEC时期,PMF模型共解析出6类污染源,第一个源被认定为燃煤/生物质燃烧源,这是因为生物质燃烧的特征性标识物K+在该因子中具有高负载。同时,该因子与V、Zn和Pb等元素有明显的相关性[26],这些元素很有可能是燃煤过程排放的,所以这个因子被认定为燃煤/生物质燃烧的混合源。该因子在APEC会议前贡献了17.0%的PM2.5(图4),而在APEC会议期间和APEC会议后,该因子分别贡献了16.4%和21.7%。该因子的贡献在APEC会议期间稍微下降,这可能是减排措施起到了一定控制作用,而到APEC会议后明显上升,这与采暖期燃煤排放有关,更多开放性、无组织的源排放了较多污染物。所以在APEC会议后,NO3-、SO42-和Pb等的载率也比较高。
在第二个因子中,Cr、Fe、Co、Mn、Rb和Pb等金属元素有较高的负载。它们大多都是工业生产时排放到大气中的,而邯郸正是一个以钢铁冶炼为主的重工业地区,所以该因子被认定为冶金源。在APEC会议期间,邯郸市对主要工业和冶炼行业进行了控制,所以冶金源对PM2.5从APEC会议前的14.9%下降到11.6%。同时,因子中的主要高载率元素表现不同,在APEC会议前,Cr和Ni具有高负载率,而Cr和Ni都是钢铁行业生产的标识元素。而在APEC会议期间Mn、Fe、Pb、Cr和Co都有较高的负载率,但Rb的负载率更高,表现的更明显,这也说明APEC期间减排措施对Cr和Ni减排明显。到APEC会议后,Cr和Ni又表现出具有高的负载率,所以APEC会议后冶金源贡献了14.0%,这与APEC会议前接近。
V、Cu、Ni、Co的高负载出现在第三个因子中,这些金属元素在汽油中充当抗暴剂、助燃剂等作用,同时有研究称V、Ni、Co、Cu可能是由于油类的燃烧产生的[27],所以该因子被判定为燃油源,它在三个时段分别贡献了13.4%、16.2%和20.8%的PM2.5,贡献的变化与NO2均浓度变化一致。此外,APEC会议后该因子中还有Zn、Pb、Mn等金属元素具有较高的负载率,Zn、Pb和Mn可能来自机动车刹车部件,Zn也可能作为一种抗磨剂添加在橡胶轮胎中,Pb可能是来源于轧钢厂,Mn可能与金属冶炼有关[28-29]。所以APEC会议后,该源可能为混合源,这与受体模型源解析中共线性造成的,因为在一个因子中可能存在着两种或两种以上的污染源有着类似的标识元素[30],但由于该因子中都有明显的燃油的标识物存在,所以该因子认定为燃油源。
金属元素Sb广泛分布于土壤中,并常用于刹车垫的制造。同时,在APEC会议前和期间,该因子中的Ca2+与Mg2+也有着较高的负载率,而它们是建筑水泥尘的标识元素,所以判断该因子为扬尘源。在APEC会议后,建筑活动猛增,它在三个时段分别贡献了13.5%、16.1%和12.6%的PM2.5。从贡献率的大小来看,扬尘源在APEC期间对PM2.5的贡献最大,可能与PM2.5绝对浓度的下降有关,另一方面是对扬尘的控制比较有限,尽管在APEC期间环卫部门对邯郸城区的道路采取了洒水工作,但因为在邯郸市有很多裸露的地面,土壤尘可能会提供更多的PM2.5,所以Sb在APEC期间有明显的负载率。到APEC会议后,贡献率的下降主要还是因为其他源对PM2.5贡献增加。从而也说明扬尘源的控制与地形、地理位置有关,短时间的控制方案效果有限。
第五个因子中Fe、Cr、Mn和Co具有高的负载率,同时,Ca2+、Mg2+、Ba和SO42-等标识物具有较高负载率。邯郸市产业中以钢铁冶炼为主导,其他比如陶瓷、建材市场等在邯郸市发展迅速,所以该因子被认定为工业源,该源在三个时段分别贡献了17.2%、17.9%和11.8%的PM2.5。工业源对APEC会议前和APEC期间贡献几乎相等,近年来脱硫工作和一些控排措施在大型企业进行,而APEC后期明显下降,因为APEC会议后,进入采暖期的北方城市开始燃煤取暖,燃煤/生物质燃烧和燃油上对PM2.5贡献明显上升有关是工业源对PM2.5贡献率下降的一个主要原因。另外,值得一提的是,工业源和冶金源界线本来很难界定,工业源不单单是指冶金,还包括一些比如水泥、玻璃、陶瓷和建材等企业。本文注意到工业源中存在一些比如Fe、Cr、Mn和Co等金属元素存在,另外Ca2+、Mg2+、Ba和SO42-等标识物质的出现说明该因子更可能是一个混合源,暗示建筑尘、扬尘、玻璃行业等源的贡献,所以该因子被认定为工业源,同时说明工业源是具有一些共线特征的复合源。
SO42-、NO3-和NH4+是由一次污染物在大气中转化而来的,被称作二次离子。三个离子在该因子中有很高的负载率,所以该因子被看作二次源,它在三个时期分别贡献了23.9%、21.9%和19.2%的PM2.5。APEC会议期间的二次源贡献较APEC会议前低,与二次无机离子在PM2.5所占比例下降一致,这与APEC期间二次转化率降低有关。APEC会议后,这与三者在PM2.5所占比率并不一致。这应该与受体模型的共线性是分不开的。共线性问题会造成二次源贡献最低,这与上节研究得到APEC会议后二次离子明显上升不一致,这与PMF模型计算得到燃煤/生物质燃烧和燃油源贡献的上升分不开。
1)在严格的减排措施下,各城市PM2.5和PM10浓度降低了35.9%和34.1%,高于SO2、NO2和CO降低的17.5%、21.3%和22.0%。相对于APEC会议前,APEC会议中NO3-、SO42-和NH4+分别降低了32.0%、32.9%和39.1%。APEC会议后NO3-、SO42-和NH4+比APEC期间高96.4%、110.2%和127.2%。
2)APEC会议前和会议中PM2.5的来源变化不大,其中冶金源下降最明显,减少3.2%,这与对冶金行业采取的限产、停产等一系列措施有关,APEC会议后冶金源对PM2.5贡献又上升至14.0%。APEC会议中二次源和燃煤/生物质燃烧源对PM2.5的贡献稍有下降,分别降低了2.0%和0.6%,APEC会议后,北方地区进入采暖期,燃煤/生物质燃烧源明显上升,对PM2.5的贡献达21.7%。二次源在APEC会议后对PM2.5的贡献为19.2%,小于APEC会议前和APEC会议中的23.9%和21.9%。而APEC会议中扬尘源升高到16.1%,在APEC会议后,又下降至12.6%,因为在严格污染源控制措施下,扬尘源对PM2.5的贡献凸显。对于工业源,在APEC会议前和会议中分别贡献了17.2%和17.9%PM2.5,到APEC会议后,贡献降为11.8%。对于燃油源,三个时段分别贡献了13.4%、16.2%和20.8%的PM2.5。
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(责任编辑 王利君)
Characteristics of air pollution of Hebei and sources of PM2. 5 during Asia - Pacific Economic Cooperation
WEIZhe,ZHANGZekun,SHIWenhao,HEYu,DENGMengjie,WANGLitao
(CollegeofEnergyandEnvironmentalEngineering,HebeiUniversityofEngineering,HebeiHandan056038,China)
ThecharacteristicsofPM2.5in13citiesbefore,during,andafterAPECperiodwereanalyzed,andthesourcesofPM2.5usingthechemicalcomponentsofPM2.5wereidentified.TheresultsshowthattheconcentrationsofPM2.5decreaseby58.7%, 52.9%, 50.1%, 47.3%, 43.5%, 36.7%, 34.9%, 33.4%, 29.6%, 26.9%, 20.2%, 19.9%,and12.8%inBeijing,Shijiazhuang,Chengde,Langfang,Xingtai,Zhangjiakou,Handan,Tangshan,Tianjin,Hengshui,Cangzhou,Qinhuangdao,andBaodingduringAPECperiod,respectively,comparedwithbeforeAPECperiod.TheconcentrationsofPM2.5decreasedonaverage35.9%,whichishigherthan17.5%ofSO2, 21.3%ofNO2,and22.0%ofCO.TheconcentrationsofNO3-,SO42-andNH4+decreasedby32.0%, 32.9%and39.1%,respectively,comparedwiththeAPECperiod.ThereisnonotabledifferenceforthePM2.5sourcesbeforeandduringAPECperiod.Thesourcecontributionsofcoal/biomasscombustion,metalsmelting,andoilcombustionincreasedto21.7%, 14.0%and20.8%,meanwhile,thesourcecontributionsofdust,industry,andsecondarysourcedecreasedto12.6%, 11.8%and19.2%,respectively.
APEC;Hebei;PM2.5;PMF
1673-9469(2016)04-0076-07doi:10.3969/j.issn.1673-9469.2016.04.017
2016-06-14
国家自然科学基金资助项目(41475131) 特约专稿
魏哲(1986-),男,河北邢台人,硕士,助理实验师,主要从事大气污染控制方面的研究。
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