基于谐振腔效应的近紫外垂直结构LED光萃取效率优化

胡晓龙， 齐赵毅， 黄华茂， 王 洪,3*

(1. 华南理工大学 广东省光电工程技术研究开发中心， 广东 广州 510640；2. 华南理工大学 物理与光电学院， 广东 广州 510640； 3. 华南理工大学 电子与信息学院， 广东 广州 510640)



基于谐振腔效应的近紫外垂直结构LED光萃取效率优化

胡晓龙1,2， 齐赵毅1,3， 黄华茂1,2， 王 洪1,2,3*

(1. 华南理工大学 广东省光电工程技术研究开发中心， 广东 广州 510640；2. 华南理工大学 物理与光电学院， 广东 广州 510640； 3. 华南理工大学 电子与信息学院， 广东 广州 510640)

利用有限时域差分法研究近紫外垂直结构LED的光萃取效率的影响因素。结果显示，LED的光萃取效率随p-GaN层厚度的变化呈周期性振荡变化，在极大值点处的光萃取效率是极小值点处的4.8倍。进一步地，对上述振荡极大值点和极小值点的n-GaN层厚度和表面光子晶体结构进行优化,优化的光萃取效率分别达到35.3%和24.7%，比优化前各提高了37.9%和280%。因此，合理的外延层和光子晶体结构可有效提高近紫外垂直结构LED的光萃取效率，这对实验制备高效近紫外垂直结构LED芯片具有一定的指导作用。

发光二极管； 光萃取效率； 近紫外； 光子晶体； 谐振腔效应

1 引 言

氮化镓基发光二极管(Light-emitting diode, LED)具有功耗低、寿命长、可靠性好等优点而被广泛应用于显示，照明以及固化等领域[1-4]。一般地，紫外LED是指发光波长小于400 nm的LED，而将发光波长在320～400 nm范围内的LED称为近紫外(Ultraviolet-A ，UV-A) LED。与传统的紫外光源相比，紫外LED具有波长集中、半宽窄、体积小、无汞污染等优点，因而可以有效替代汞灯在固化领域的应用，其市场潜力巨大。与目前商业化的蓝光LED相比，UV-A波段LED的发光效率还有很大的提升空间。而决定发光效率的两个因素分别为内量子效率和光萃取效率(Light extraction efficiency，LEE)[5-7]。目前在近紫外LED的内量子效率方面的研究已经取得了较大的突破[8]，而由于GaN层在近紫外波段吸收较大，并且在该波段光提取角更小，因此，有必要进一步优化芯片的结构提高其光萃取效率，从而实现高效率的近紫外LED芯片。

目前提高LED光萃取效率的方法有表面粗化[9-10]、倒装芯片[11-12]、反射镜[13]以及光子晶体[14-16]等。其中，光子晶体是一种介电常数随着空间周期性变化的光学微结构。当介电常数的变化较大且与光的波长可比拟时，介质的布拉格散射就会产生带隙，使频率在禁带范围内的光被禁止传播。同时，光在光子晶体结构内传播时，光子晶体结构会耦合出射光锥内的导波模式的光为出射光[17]。因此，利用光子晶体对光进行有效调制，可以达到增强LED光萃取效率的目的。而光子晶体结构的实验制备则可以利用纳米球、全息干涉和电子束曝光等技术实现[15-17]。Lai等[18]制作了具有三角排列结构的光子晶体LED，发现含有光子晶体结构的LED芯片的出光能量值约是无光子晶体结构LED芯片的1.8倍。Ding等[19]通过FDTD算法发现光子晶体结构可以大幅提高蓝光倒装薄膜LED芯片的光萃取效率，通过优化光子晶体结构所获得的最大光萃取效率值是无光子晶体结构LED的2.8倍。在垂直结构LED内部，底层反射镜和顶部空气界面之间构成了半导体平板微腔结构，其中的光在上下两个界面发生反射，反射光在微腔内部形成干涉，使得能量主要集中在特定的微腔模式上，合理的微腔结构可以使更多的能量聚焦到LED表面的逃逸角锥内而辐射到空气中，因此垂直结构LED相比早期的普通结构LED有更强的出光效率[10,20]。Kim等[21]优化了近紫外垂直结构LED芯片的p-GaN厚度，使其光萃取效率提高了24%。在Zhu等[22]对倒装薄膜蓝光LED芯片光萃取效率的理论模拟中，通过优化LED芯片表面单层TiO2阵列的结构最终所获光萃取效率达到75%，其光萃取效率是无表面TiO2阵列LED芯片的3.6倍。

本文研究了基于谐振腔效应的近紫外垂直结构LED芯片的光萃取效率。首先，通过优化p-GaN层的厚度，使得LED的光萃取效率从1.5%提高到21.9%。其次，通过减少n-GaN的厚度来降低其对紫外光的吸收，优化后的LED光萃取效率进一步提升至28.3%。最后，我们在上述芯片结构上引入表面光子晶体结构，通过优化光子晶体结构参数(周期、高度、占空比)获得的最大的光萃取效率达到35.3%。

2 仿真结构设置

FDTD算法被广泛应用于计算有限几何结构的光学现象。FDTD算法利用改良后的麦克斯韦方程组进行计算，它采用中心差分近似法，由微分形式的麦克斯韦旋度方程出发进行差分离散，进而获得一组时域推进公式。本文所采用的模拟研究就是基于上述算法，所采用的模型是基于我们先前所制备的垂直结构LED芯片结构[23]。本文采用的仿真结构如图1所示，由n-GaN、多量子阱(MQWs)、p-AlGaN、p-GaN和反射镜5层组成。其中n-GaN的材料折射率为2.67，消光系数为0.01，层厚用h1表示。MQWs厚度固定为10 nm，折射率为2.99，消光系数为0.02。p-AlGaN厚度固定为30 nm，折射率为2.5，消光系数为0。p-GaN的折射率为2.67，消光系数为0.01，层厚用h2表示。底部反射镜为金属Ag，厚度设置为200 nm以保证其达到最大反射率，Ag的折射率和消光系数分别为0.2和1.67。发光源采用电偶极子光源，位于MQWs中间，方向如图1所示，其波长λ=(375±10) nm。边界条件为完美匹配层(PML)。量子阱有源区的发光大部分都是TE方向(即如图1所示偶极子的方向)的辐射光，因此，我们只采用了水平方向的偶极子。此外，我们也对垂直方向的偶极子进行了计算，但是两者的比例并不确定，因此，本文只考虑水平方向的偶极子而忽略占比较少的垂直方向的偶极子。此外，所设置的两组探测器Eup和Esource分别放置于顶部靠近边界处和电偶极子四周。仿真面积为4 000 nm×4 000 nm，为保证仿真结果的正确性和精确性，最小网格尺寸设为2.5 nm，仿真采用2D计算。

图1 近紫外垂直结构LED芯片的FDTD仿真模型

Fig.1 FDTD simulation model of UV-A vertical-structure LEDs

3 结果与讨论

3.1 p-GaN层与n-GaN层厚度对LED光萃取效率的影响

图2所示为近紫外垂直结构LED芯片的光萃取效率随p-GaN厚度h2的变化。在该模拟中，我们设定整个结构的物理腔长L为2 050 nm并保持不变，p-GaN厚度h2则从50 nm变化到400 nm。从图中可以看出，随着p-GaN厚度的增加，近紫外LED的光萃取效率呈现周期性振荡，振荡周期约为70 nm。近紫外LED的光萃取效率呈现周期性振荡的主要原因是内置MQW中的电偶极子辐射光在上下两个界面反射，在微腔内部形成干涉，导致出射光的光萃取效率表现为周期性振荡分布[20,22]。如图2所示，当处于周期振荡波节时，LED的光萃取效率最低仅为1.5%；而处于波腹时，其光萃取效率最高达21.9%。

图3所示为采用Ag反射镜和完美反射镜(Perfect mirror，PFM)时LED的光萃取效率随p-GaN厚度的变化。从图中可以看出，当采用PFM时，近紫外垂直结构LED的光萃取效率会有10%左右的提升。此外，采用不同反射镜时，LED的光萃取效率随p-GaN厚度变化的振荡周期相同。

图2 近紫外垂直结构LED芯片的光萃取效率随p-GaN厚度的变化

Fig.2 LEE of the UV-A vertical-structure LEDs as a function of the thickness of p-GaN

不过反射层采用完美反射镜时的光萃取效率值曲线相对于Ag反射层右移10 nm左右，这是由Ag材料的色散机制造成的[24]。因此，为了更接近实际情况，本文采用Ag作为近紫外垂直结构LED芯片的底部反射镜[19-20]。

图3 采用Ag反射镜和完美反射镜的LED芯片的光萃取效率随p-GaN厚度的变化

Fig.3 LEE of UV-A vertical-structure LEDs with Ag mirror and PFM as a function of the thickness of p-GaN

在上述的模拟中，我们发现垂直结构LED芯片的光萃取效率随p-GaN厚度的变化呈现周期性振荡，处于振荡波腹和波节时光萃取效率相差很大。为此，我们分别选取光萃取效率为极大值点(p-GaN厚度为200 nm)和极小值点(p-GaN厚度为310 nm)两组对n-GaN层厚度进行优化。图4(a)和(b)分别对应p-GaN厚度为200 nm和310 nm时，LED光萃取效率随n-GaN厚度h1的变化情况。从图中可以看出，光萃取效率都表现为周期性的振荡，周期都约为70 nm。在n-GaN厚度增加的过程中，光萃取效率在整体上呈现逐渐下降的趋势。如图4(a)所示，在n-GaN厚度从520 nm变化到2 000 nm的过程中，光萃取效率由30.0%下降到20.4%，下降幅度达到32.0%；图4(b)中的光萃取效率则由6.7%下降到4.1%，下降幅度达到38.8%。光萃取效率下降的主要原因是n-GaN厚度的增加使得LED对紫外光的吸收增加。因此，在近紫外LED芯片的结构设计中，应采用较薄的n-GaN层，或者采用吸收更低的n-AlGaN层替换n-GaN层。此外，从图4(a)中发现，光萃取效率在n-GaN厚度为900 nm附近有一个不规则的变化，我们认为这是由于在模拟中加入了MQWs层和p-AlGaN层，它们与GaN层间的折射率差是使振荡出现不规则变化的原因[22,25]。

上述结果表明，p-GaN和n-GaN层的厚度变化都会使垂直结构LED的光萃取效率呈现振荡性变化，并且p-GaN层的厚度对光萃取效率的振荡影响更大(因为p-GaN层较薄)；其次，n-GaN厚度也应尽量薄，以减少其对紫外光的吸收。从图4可知，当n-GaN厚度为600 nm时，p-GaN厚度为200 nm(光萃取效率极大值)和310 nm(极小值)的两组LED芯片的光萃取效率分别为28.3%和6.5%。接下来我们将在此基础上引入光子晶体结构。

图4 近紫外垂直结构LED芯片的光萃取效率随n-GaN厚度的变化。(a) p-GaN 厚度为 200 nm；(b) p-GaN 厚度为310 nm。

Fig.4 LEE of UV-A vertical-structure LEDs as a function of the thickness of n-GaN. (a) p-GaN thickness of 200 nm. (b) p-GaN thickness of 310 nm.

3.2 表面光子晶体结构对LED的光萃取效率的影响

下面我们将研究具有表面光子晶体结构的近紫外LED芯片的光萃取效率。如图5所示，所采用的光子晶体结构为三角排列，主要考虑的光子晶体结构参数包括：光子晶体周期a、光子晶体高度h、占空比(光子晶体直径2r与光子晶体周期a的比值)2r/a。为获取较宽的光子晶体禁带，我们计算了占空比范围为0.5～0.8的三角排列光子晶体结构的TE能带图，如图6所示。从图中可以看出，当占空比为0.6时，光子晶体在较大的a/λ下具有较宽的禁带，这样更有利于实现更大周期的光子晶体结构。Long[26]及Kim[27]等通过仿真与实验也验证了占空比为0.6时，LED有较好的光萃取效果。

从前面的讨论可知，p-GaN厚度对光萃取效率的影响很大，p-GaN厚度的变化使光萃取效率呈现周期性振荡变化，为此我们将分别取光萃取效率在振荡波腹和波节位置处两种情况来研究光子晶体结构对LED芯片的光萃取效率的影响。

图5 (a)具有光子晶体结构的近紫外垂直结构LED芯片的仿真模型示意图；(b)所采用的光子晶体结构示意图。

Fig.5 (a)Schematic diagram of UV-A vertical-structure LEDs with photonic crystals. (b) Plan view of the photonic crystals.

图6 不同占空比条件下的二维光子晶体结构的TE模能带图。(a)2r/a=0.5；(b)2r/a=0.6；(c)2r/a=0.7；(d)2r/a=0.8。Fig.6 TE mode band diagrams of the photonic crystals with duty cycle (2r/a) of 0.5(a), 0.6(b), 0.7(c), and 0.8(d), respectively.

3.2.1 p-GaN厚度满足振荡波腹时的光子晶体LED的光萃取效率

在这部分模拟中，我们选取p-GaN厚度为200 nm(振荡波腹点)，n-GaN厚度为600 nm。图7(a)所示为光子晶体LED芯片的光萃取效率随光子晶体周期a的变化情况。在光子晶体周期从100 nm增加到500 nm的过程中，光萃取效率最大值出现在晶体周期为200 nm处，该处光萃取效率达到了35.1%。图7(b)为光子晶体LED芯片的光萃取效率随光子晶体高度h的变化情况。其中光子晶体周期为200 nm，光子晶体高度h则从50 nm变化到400 nm。从图中可以看出，随着光子晶体高度的增加，光萃取效率值会出现先减小、再快速增大、最后再次减小的变化趋势。当光子晶体高度为275 nm时，近紫外LED结构的光萃取效率最大，达到了35.3%。接着我们采用优化后的光子晶体周期200 nm和高度275 nm，再优化光子晶体的占空比2r/a。LED的光萃取效率随着占空比的变化情况如图7(c)所示。从图中可以看出，随着光子晶体占空比的增大，光萃取效率值的曲线会出现振荡性的变化，在占空比为0.1和0.6处出现峰点，在占空比为0.3和0.8处出现谷点。当占空比为0.6时，LED的光萃取效率达到最大值35.3%。

图7 p-GaN厚度满足振荡波腹情况时的近紫外垂直结构LED芯片的LEE随光子晶体周期(a)、高度(b)和占空比(c)的变化。

Fig.7 LEE of UV-A vertical-structure LEDs as a function of lattice constant(a), height (b), and 2r/a(c) of the PC, respectively.

通过上述模拟优化后，具有光子晶体LED芯片的最大光萃取效率比优化外延层厚度后的LED芯片的光萃取效率提高了37.9%。接着我们模拟了具有光子晶体结构的LED芯片(光子晶体高度、周期和占空比分别为275 nm、200 nm和0.6)和无光子晶体结构的LED芯片的远场分布图，结果如图8所示。经过计算，光从有源区逃逸的全反射临界角约为22°。从图8可以看出，光子晶体可以将原本不能逃逸出有源层的引导模式(Guided modes)耦合入泄漏模式(Leaky modes)，从而提高了LED的光萃取效率。这是光子晶体结构的近紫外LED的光萃取效率大于无光子晶体结构的LED的主要原因。

图8 有无光子晶体结构的LED芯片的远场分布对比图

Fig.8 Far field diagram of LED with and without PCs structure

图9所示为具有光子晶体结构的LED芯片的光萃取效率随p-GaN厚度的变化图。从图中可以看到，随着p-GaN厚度增加，有光子晶体结构的近紫外LED光萃取效率整体上会有很大的提升(与图2中无光子晶体结构的LED对比)，且近紫外LED的光萃取效率依然呈现周期性震荡，振荡周期约为70 nm。该曲线变化与无光子晶体结构的近紫外LED的光萃取效率曲线(图2)变化相一致，证明光子晶体结构的增加并未影响近紫外LED的谐振腔效应，同时也进一步说明合理的光子晶体结构能够很大程度地提高近紫外LED的光萃取效率。

图9 有光子晶体结构的近紫外垂直结构LED的光萃取效率随p-GaN厚度的变化

Fig.9 LEE of UV-A vertical-structure LEDs with PCs as a function of the thickness of p-GaN

3.2.2 p-GaN厚度满足振荡波节时的光子晶体LED的光萃取效率

在本部分的模拟研究中，LED芯片所采用的p-GaN厚度为310 nm，n-GaN厚度为600 nm。图10(a)展示了近紫外垂直结构LED的光萃取效率随光子晶体周期a的变化。从图中可以发现，随着光子晶体周期的增大，光萃取效率值曲线会出现先增大、再减小、最后再增大的变化规律。LED的光萃取效率在晶体周期为100 nm和150 nm处分别达到7.3%与21.2%。光萃取效率随光子晶体高度h的变化情况如图10(b)所示。从图中可以看出，当光子晶体高度较小，即n-GaN刻蚀深度较浅时，LED的光萃取效率较低。而随着光子晶体高度的增大，光萃取效率值渐渐增大，最大值23.7%出现在光子晶体高度为225 nm处。光子晶体高度继续增加，则光萃取效率呈现振荡性下降的趋势。图10(c)为改变光子晶体占空比所得的光萃取效率曲线，所采用的光子晶体周期和高度分别为150 nm和225 nm。从图中可知，在占空比小于0.5时，光萃取效率都较低；而当占空比大于0.5之后，光萃取效率先迅速提高再缓慢下降。在占空比为0.7时，LED芯片的光萃取效率达到24.7%。

图10 p-GaN厚度满足振荡波节时的LEDs的萃取效率随光子晶体周期(a)、高度(b)和占空比(c)的变化。

Fig.10 LEE of UV-A vertical-structure LEDs as a function of lattice constant (a), height (b), and 2r/a(c) of the PC, respectively.

当p-GaN厚度满足振荡波节情况时，通过优化光子晶体结构得到的最大光萃取效率值为24.7%，比无光子晶体结构的光萃取效率提高了280%。图11为两者的远场分布图，可以看出无光子晶体结构的远场能量分布在-22°～22°范围内的比例极小，表明优化光子晶体结构对近紫外垂直结构LED芯片的光萃取效率有很大的提高作用。

最后，我们对比分析了A部分和B部分的模拟结果，如表1所示，分别选取了A部分和B部分中的光萃取效率最大值和最小值的结构进行分析。从表1可以发现，当p-GaN厚度满足光萃取效率振荡极大值时，有光子晶体结构的芯片A1的光萃取效率相比于无光子晶体结构的芯片A2提高了37.9%；而当p-GaN厚度满足光萃取效率振荡极小值时，有光子晶体结构的芯片B1的光萃取效率相比于无光子晶体结构B2提高了280%。同时也发现，芯片A1的光萃取效率比芯片B1提高了42.9%，表明p-GaN层厚度对具有光子晶体结构的LED芯片的光萃取效率也有很大的影响。因此，在设计合理的光子晶体结构提高LED芯片的光萃取效率的同时也需要考虑p-GaN层厚度这一个关键因素。通过对p-GaN和n-GaN层厚度及光子晶体结构的优化，LED的光萃取效率最终达到35.3%，而与100%还有较大的差距，我们认为这是选取的模型中所设置的PML和模型尺寸大小等条件造成的。

图11 有无光子晶体结构的LED芯片的远场分布对比图

Fig.11 Far field diagram of LED with and without PCs structure

表1 不同结构近紫外垂直结构LEDs芯片的光萃取效率

4 结 论

通过FDTD算法研究了近紫外垂直结构LED芯片的p-GaN层和n-GaN层的厚度以及表面光子晶体结构对芯片光萃取效率的影响。研究发现芯片光萃取效率随着p-GaN厚度的变化呈现振荡性变化，通过优化p-GaN层厚度可以使LED的光萃取效率从1.5%提高到21.9%，所以合理的p-GaN厚度能有效提高芯片的光萃取效率。其次，在n-GaN层的厚度变化的研究中，发现降低n-GaN层的厚度能有效降低对有源层发光的吸收，优化后的LED的光萃取效率进一步提升至28.3%。最后，分别优化不同p-GaN厚度情况下的LED芯片的表面光子晶体结构，发现通过改变光子晶体周期、高度及占空比能大幅提升LED芯片的光萃取效率，优化后的近紫外垂直结构LED芯片的最大光萃取效率达到35.3%。因此，通过优化光子晶体结构以及外延层厚度可以大幅提高近紫外垂直结构LED的光萃取效率，这为制备高效大功率近紫外垂直结构LED芯片提供了一定的理论指导。

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胡晓龙(1986-)，男，福建三明人，博士，助理研究员，2013年于厦门大学获得博士学位，主要从事氮化物外延材料生长和光电子器件制备等方面的研究。

E-mail: scxlhu@scut.edu.cn

王洪(1964-)，男，江苏无锡人，博士，教授，2004年于华南理工大学获得博士学位，主要从事微纳光电子材料与器件、光通信网络等领域的研究。

E-mail: phhwang@scut.edu.cn

Optimization of Resonant-cavity Effect and Photonic Crystals Structure for High Light Extraction Efficiency UV-A Vertical-structure LEDs

HU Xiao-long1,2， QI Zhao-yi1,3， HUANG Hua-mao1,2， WANG Hong1,2,3*

(1,EngineeringResearchCenterforOptoelectronicsofGuangdongProvince,SouthChinaUniversityofTechnology,Guangzhou510640,China;2.SchoolofPhysicsandOptoelectronics,SouthChinaUniversityofTechnology,Guangzhou510640,China;3.AcademyofElectronicsandInformation,SouthChinaUniversityofTechnology,Guangzhou510640,China)

Optimization of LED epilayer and photonic crystals (PC) structure for high light extraction efficiency (LEE) UV-A vertical-structure LEDs (VS-LEDs) were performed by using finite difference time domain method. The LEE of the VS-LEDs was markedly enhanced by optimizing the thicknesses of p-GaN layer and parameters of PC structure. The LEE of the VS-LEDs shows cyclic variation as function of the thicknesses of p-GaN layer. It is showed that the LEE of the VS-LEDs with the p-GaN thickness of 200 nm is 4.8 times to that of the VS-LEDs with the p-GaN thickness of 310 nm. In addition, the thickness of the n-GaN layer and the surface photonic crystal structure were further optimized, and the LEE of the VS-LEDs with the p-GaN thickness of 200 nm and 310 nm reaches 35.3% and 24.7%, respectively. The optimized LEE of the VS-LEDs is 1.4 and 3.8 times to that of the VS-LEDs without PC structure, respectively. Therefore, the reasonable LED epilayer and the PC structure can effectively improve the LEE of the VS-LEDs. It provides a theoretical guide for the preparation of the UV-A VS-LEDs.

light-emitting diodes; light extraction efficiency; ultraviolet-A; photonic crystals; resonant cavity effect

2016-03-17；

2016-04-26

“863”国家高技术发展研究计划(2014AA032609); 国家自然科学基金(61404050，61504044); 广东省战略性新兴产业专项资金(2012A080302003); 广东省重大科技专项(2014B010119002)资助项目

1000-7032(2016)07-0836-09

TN383+.1

A

10.3788/fgxb20163707.0836

*CorrespondingAuthor,E-mail:phhwang@scut.edu.cn