石墨烯应用于GaN基材料的研究进展

徐昌一

(发光学及应用国家重点实验室 中国科学院长春光学精密机械与物理研究所， 吉林 长春 130033)



石墨烯应用于GaN基材料的研究进展

徐昌一*

(发光学及应用国家重点实验室 中国科学院长春光学精密机械与物理研究所， 吉林 长春 130033)

石墨烯具有优异的光学、电学、机械等特性，被视为新型材料的突破口；GaN基材料具有直接宽禁带、热稳定性强、高功率等性质，已经成为“继硅之后最重要的半导体材料”。将石墨烯与GaN基宽禁带半导体材料相结合，发挥两种材料体系的优势，将为光电子、微电子器件的发展带来新的契机。关于石墨烯与GaN基材料相结合的研究目前已经有所突破，本文简要概述了近年来石墨烯与GaN基材料接触机理方面和石墨烯应用于GaN基材料器件方面的进展状态。

石墨烯； GaN材料； 石墨烯GaN接触

1 引 言

GaN基材料属于宽禁带直接带隙半导体材料，键合能很大，具有良好的化学稳定性和热稳定性。理论上，GaN可以与AlN、InN等形成组分连续可变的三元固溶体合金AlxGa1-xN、InxGa1-xN和四元固溶体合金AlxInyGa1-x-yN。其禁带宽度在0.7～6.2 eV连续可调，对应的波长从近红外覆盖到紫外波段。GaN基材料有效地避免了Si材料间接带隙的不足，该材料制造的LED寿命甚至可以超过10万小时，而能耗仅为白炽灯的10%～20%。GaN材料也可用于制备光探测器，尤其在制备日盲紫外波段的光探测器方面可以发挥重要作用。利用GaN材料制备新型太阳能电池的相关研究也具有重要价值。GaN材料在制造高频大功率器件和耐高温、抗辐照半导体微电子器件上也具有先天优势[1-5]。然而，GaN基材料到目前为止仍然存在很多不足，人们一直在寻找能够解决GaN材料“高密度位错、工作速度慢、散热性能不良、高集成和互联难度大”这些问题的解决途径。

石墨烯的厚度仅为0.34 nm，是人类目前为止发现的最薄的二维材料。石墨烯中碳原子紧密排列构成蜂窝状苯六元环晶体结构[6-7]，每个晶格中有3个σ键，碳原子间以sp2杂化方式牢固连接，键长为0.142 nm。每个碳原子贡献一个p轨道电子，形成了垂直于晶面上的π键，π电子可以自由活动。其电子结构能量很低，在迪拉克点处电子和空穴的圆锥形能带相遇[6-12]。

石墨烯的发现给解决GaN材料的这些问题带来了新的思路。首先，石墨烯的优良导热性有望解决GaN微电子器件的散热问题：石墨烯的导热系数为5 300 W·m-1·K-1，是铜的10倍[9-10]，若将石墨烯作为GaN器件的电极，有望解决GaN材料器件的散热问题。其次，石墨烯优良的导电性有望提高GaN材料器件的工作速度。石墨烯的电子迁移率非常高(200 000 cm2·V-1·s-1),是硅中电子迁移率的100倍以上，同时石墨烯的电导率也可高达106S/m,这些性能远远超过人类之前用来制造电子器件的绝大部分导电材料[11]，因而若能成功实现应用，将非常成功地解决GaN材料器件工作速度不足的问题，而且可以进一步解决GaN材料器件的散热问题。

此外，石墨烯的高透光性能有望改善GaN材料器件的透光性。石墨烯在可见光范围内的透光性为97.7%且透光分布均匀[11-12]，与传统的ITO电极相比具有很大优势，如果可以用石墨烯作为GaN基激光器、LED、探测器等光电器件的透明电极，将大大提高GaN材料器件的透光性。

石墨烯的属性可调的性质有望改善GaN材料由于生长造成的缺陷。半导体属性的石墨烯其禁带宽度与石墨烯纳米带宽度成正比，利用这一性质有望钝化GaN材料表面缺陷。

最后，石墨烯超强的机械强度有望改善GaN材料器件的集成互联问题。石墨烯的抗拉强度可以达到42 N·m-2，是钢铁拉伸强度的100倍[6-7]，可以用该性质有效改善GaN材料制备的光电子器件和微电子器件存在的集成互联问题。

2 石墨烯与GaN接触的物理机制

研究石墨烯与GaN接触的性质，有利于设计出更好的石墨烯-GaN器件。在接触的理论分析建模方面近年来有所突破。研究人员在石墨烯与GaN接触形成肖特基接触后电荷转移机理方面开展了深入的研究。

Tongay等[13]为了探究石墨烯与半导体接触的物理机制，首次利用CVD生长法制备的单层石墨烯分别与Si、GaAs、4H-SiC以及GaN形成肖特基接触。他们利用热电子发射理论以金属-半导体接触形成肖特基势垒模型对上述几种接触样品进行计算，发现实验结果与理论计算结果基本符合，但总是存在误差，说明热电子发射金属半导体肖特基模型可以粗略解释但并不完全适用于石墨烯与半导体接触。金属与半导体接触形成肖特基势垒和内建电场时，费米能级仍然保持不移动。在反向偏压过高时，石墨烯与半导体接触表现出了不同的性质。通过拉曼测试发现，G峰与2D峰位置有所变化。拉曼光谱中G峰与2D峰受到石墨烯中费米能级的影响，因而可以说明石墨烯的费米能级在接触后发生了移动。由于其态密度很低，石墨烯的费米能级在石墨烯与半导体接触后伴随着界面电荷转移和电荷漂移从而影响到其位置。费米能级、功函数的变化导致石墨烯与半导体形成肖特基二极管的电流和肖特基势垒高度发生变化。

我国苏州纳米所的Zhong等[14-15]在研究中发现，石墨烯与GaN接触的物理机制与金属-GaN材料接触不同。金属与半导体接触电荷的转移只发生在金属与半导体界面和半导体中。如图1所示，石墨烯与GaN材料接触后，由于态密度较低和线性态密度的特征，正负电荷在石墨烯端的累积会使得单层石墨烯的功函数产生浮动，石墨烯的费米能级会向着GaN材料的费米能级方向发生自适应移动。石墨烯与GaN材料界面间的电荷转移打破了石墨烯原有的电子和空穴平衡，当电子从n型半导体转移到石墨烯时，石墨烯的费米能级向n型GaN的费米能级方向得到抬升，肖特基势垒降低；石墨烯与p型GaN接触时，空穴从GaN材料向石墨烯转移，石墨烯受到空穴的影响费米能级降低，肖特基势垒同样降低。同时考虑到接触过程中产生的接触电势差以及表面态对接触势垒产生的影响等物理因素，最后该实验小组建立了针对石墨烯与半导体接触的肖特基势垒模型，并利用实验数据验证了该模型的可行性。

图1 石墨烯与GaN材料接触的能带结构。石墨烯与n型GaN接触(a)；石墨烯与p型GaN接触(b)。

Fig.1 Band structure of grapheme contacts with GaN materials: graphene contacts with n-type GaN materials(a), graphene contacts with p-type GaN materials(b).

不但石墨烯与半导体接触其费米能级会发生漂移，而且石墨烯与金属的接触也会造成石墨烯费米能级的漂移，石墨烯端费米能级的漂移可以看作是利用金属接触对石墨烯进行n型或p型掺杂。一般来说，当石墨烯的功函数大于金属功函数时，对石墨烯发生电子掺杂，费米能级向上抬升，例如石墨烯与Al、Ag、Cu等金属接触；当石墨烯的功函数小于金属功函数时，对石墨烯发生空穴掺杂，费米能级向下移动，如石墨烯与Au、Pt等金属接触[16]。因而在研究石墨烯与GaN材料接触的过程中，往往存在使用不同探针或是不同电极对石墨烯与GaN材料接触后的肖特基势垒高度的测量得出结果不同的情况。针对此种情况，应该在石墨烯与GaN材料接触发生费米能级漂移的模型中进一步考虑金属对石墨烯的掺杂作用。利用该性质，也可以对石墨烯与GaN材料接触的肖特基势垒高度进行适当调节。

二维电子气很强是GaN材料的一大特点。 Fisichella等[17]针对GaN材料的二维电子气对石墨烯与GaN材料接触的影响以及不同种类金属对石墨烯具有掺杂的作用，在纳米尺度上通过实验数据进行了详细的分析，从而较为完善地解释了石墨烯与GaN材料形成肖特基接触的内在物理机制，并总结了石墨烯与GaN材料接触后纵向电流传导规律。

进一步利用石墨烯受到金属掺杂的性质，Park等[18]在Cr与AlGaN/GaN之间插入CVD法制备的单层石墨烯，获得了欧姆接触，并且避免了AlGaN/GaN端面层二维电子气对电流传输产生的影响。这一方法操作简单，可以省掉高温退火等工艺。Cr的功函数为4.28 eV，与石墨烯接触后可以将石墨烯的功函数锁定在4.28 eV。Cr单独与AlGaN接触形成肖特基势垒高度为0.8 eV，Cr与AlGaN/GaN接触受到二维电子气的作用会产生高度为0.3 V的门槛电压。石墨烯单独与AlGaN/GaN接触也呈现肖特基接触性质，而Cr/graphene/AlGaN/GaN却表现出明显的欧姆接触特性(电阻率为2 mΩ·cm-2)。在Cr/graphene/AlGaN/GaN二极管中，I-V特性曲线表明二维电子气造成的门槛电压消失，说明AlGaN中的势场为0。Cr/graphene表现出经过掺杂的n型GaN的性质，提供了与AlGaN/GaN相近的功函数，因而在接触后形成了欧姆接触。

研究人员分析了石墨烯褶皱对GaN接触的影响，在这一新的方向得到了有趣的发现。褶皱可以作为载流子通道，在石墨烯与GaN材料接触过程中表现出欧姆接触的性质。用密度函数理论分析褶皱，发现不同方向褶皱(armchair方向和zigzag方向)性质不同，并且褶皱会影响费米能级的上下移动，从而通过石墨烯的褶皱可以调节载流子输运性能。无论是质量多么良好的石墨烯，在生产、转移以及在与其他材料接触的过程中都会或多或少产生褶皱。往往由于褶皱的不确定性，人们在研究石墨烯时一般都排除褶皱寻找平坦位置进行研究。而Zhong等[19]近来发现，利用石墨烯的褶皱可以与n型和p型GaN形成良好的欧姆接触。他们在测试中发现，石墨烯的褶皱可以形成载流子的传导通道改善电流传导并调节费米能级高度，从而使石墨烯与GaN呈现出欧姆接触的特性；而石墨烯平整的部分却与GaN产生的是肖特基接触，电流传导性质不如有褶皱的部位。如图2所示，石墨烯的不同形状的褶皱可以降低或提高局域功函数使得局域费米能级向着n或p型GaN方向转移。石墨烯的褶皱分为armchair和zigzag两种形状，通过态密度理论计算结果可知，zigzag边缘形状的石墨烯的褶皱会明显地降低势垒高度，提高载流子通过势垒的概率从而形成了欧姆接触；而armchair形状褶皱则会抬高势垒高度。zigzag方向褶皱可以降低局域功函数，石墨烯类似于发生n型掺杂，因而功函数与n型GaN的功函数相近，在n型GaN接触后降低了势垒高度，促进载流子在正向和反向偏压下通过石墨烯与n型GaN界面。armchair方向褶皱的局域功函数上升，石墨烯类似于发生p型掺杂，因而功函数与p型GaN的功函数相近，在与p型GaN接触后降低了势垒高度，促进了载流子通过石墨烯与p型GaN界面。

图2 平坦石墨烯能带结构(a)；zigzag形状褶皱的石墨烯功函数降低，相当于发生n型掺杂(b)；armchair形状褶皱的石墨烯功函数降低，相当于发生p型掺杂(c)。

Fig.2 Energy band diagram of flat graphene(a). Energy band diagram of graphene with zigzag wrinkles, zigzag wrinkles decrease the work function, forming n-doped graphene(b). Energy band diagram of graphene with armchair wrinkles，armchair wrinkles raise the work function, forming p-doped graphene(c).

3 石墨烯在GaN基器件中的应用

在研究石墨烯与GaN接触的基础上，研究人员还利用石墨烯对光具有良好的透射性、良好的电流传导性能、超强的机械强度以及优良的导热性等特点，将石墨烯应用于GaN基器件制备中，改善了器件的性能。

GaN材料在较大功率工作状态下，容易产生较大热量，GaN材料的工作电流会受到影响而产生漂移，使得工作效率降低。Tongay等[20]利用石墨烯的良好的热稳定性和导热性以及机械性能，将石墨烯与GaN材料接触产生肖特基势垒，制备肖特基二极管。该肖特基二极管能够在300～550 K温度范围内正常工作，高于650 K时整流功能消失。将该二极管在900 K高温下退火后，他们发现二极管在室温环境下的整流作用有所增强。退火能够减弱杂质的作用，并且降低石墨烯与GaN形成的肖特基势垒高度，因而二极管的整流功能得到增强。Yan等[21]同样利用石墨烯优良的导热性，在GaN基大功率电压转换器上将石墨烯作为工作器件与散热片相互连接的导热带，起到了比金属导热带更好的导热效果，从而提高了电压转换器的工作效率,并且大大缩小了电压转换器的体积。

良好的透光性和导电性使得石墨烯在制备GaN材料光电器件中有望作为新型电极。

为了研究石墨烯的透光性与传统电极的透光性的优势，Weber等[22]对比测试了8 nm厚石墨烯、24 nm石墨烯以及氧化铟锡(ITO)3个样品在可见光-紫外范围(200～800 nm)的透光性质。8 nm厚石墨烯的透光性整体比24 nm厚度石墨烯的透光性要好，在200～375 nm光波段，ITO的透光率不如两个石墨烯样品；而在375～800 nm波段，ITO的透光性能在两个石墨烯样品之间——低于8 nm而高于24 nm石墨烯。因而可以确定，利用石墨烯代替传统的ITO作为光电器件的透明电极是有前景的。

Kim等[23]利用大面积CVD方式生长的石墨烯代替传统GaN紫外发光二极管的氧化铟锡电极(ITO)，获得了具有更好的电流传导和发光性能的LED。与传统ITO相比，石墨烯可以为LED提供更好的电流传导和紫外光透射率。他们首先做出一个与Weber等[22]相类似的实验，并得到与其相吻合的结果，从而确定了利用单层石墨烯制作透明导电电极进行实验的可行性。他们采用腐蚀、转移等手段，将面积较大的石墨烯成功转移到了GaN基底上，最后通过刻蚀工艺制备出紫外LED。如图3可知，ITO作为透明电极的LED发光位置只局限于电极边缘，而石墨烯作为透明电极的LED发光面积几乎覆盖了整个有石墨烯接触的部分。 Lin 等[24]将石墨烯作为透明导电电极应用于紫外-可见光双色探测器的设计当中。石墨烯与GaN接触产生肖特基势垒，利用石墨烯的优良导电性和透光性，能够有效提高探测器的探测效率。并且利用石墨烯在可见光范围内受到光照会产生热电子从而对可见光有响应这一特点，可以实现紫外与可见光的双色探测功能。

图3 (a)有无石墨烯作为透明导电电极的紫外LED的I-V特性曲线；(b)紫外LED的电致发光光谱；(c)没有石墨烯作为透明导电电极的LED发光照片；(d)石墨烯作为透明导电电极的LED发光照片[23]。

Fig.3 (a)I-Vcharacteristics of UV LED with and without FLG-based transparent conductive electrode. (b) EL spectrum of UV LEDs. (c) Optical images of light emission of UV LEDs without LG-based transparent conductive electrode. (d) Optical images of light emission of UV LEDs with FLG-based transparent conductive electrode[23].

Seo等[25]同样采用石墨烯作为透明导电电极(TCSE)制备氮化物深紫外LED(380 nm)，通过对比实验验证了石墨烯在紫外波段的透射率远远大于ITO。在此基础上，他们又制备了另外两个样品：在GaN与石墨烯之间利用电子束蒸发和退火的方式获得金纳米簇；在GaN与石墨烯之间利用电子束蒸发金层。将这两种样品进行对比试验，最后得到在紫外投射性能、减少层间电阻、降低接触造成的肖特基势垒高度等综合特性上，含有金纳米簇石墨烯-GaN紫外LED能进一步发挥更好的作用。该研究工作给石墨烯应用于GaN基材料LED的领域提出了新的发展方向，即在石墨烯与GaN材料之间插入金属层、金属纳米结构等方式来改善石墨烯与GaN材料的接触。

图4 只有石墨烯(GR)、全区域覆盖银纳米颗粒(AGR)、选择区域图形式覆盖银纳米颗粒(MAGR) 3种样品的I-V特性(a)和光输出特性(b)[26]。

Fig.4I-Vcharacteristics (a) and light output characters (b) of the only graphene covered(GR), all area graphene and silver nanoparticles covered(AGR), and selected area graphene and silver nanoparticles covered(MAGR) samples, respectively[26].

Shim等[26]在设计GaN蓝光LED时，承接了将金属纳米结构应用于石墨烯-GaN器件这一思想。该实验小组将石墨烯转移到GaN材料上作为透明导电电极后，在石墨烯上附着一层银纳米簇，利用光刻技术制备掩膜、ICP(Inductive coupled plasma etching)和RIE(Reactive ion etching)等技术，制备了3种不同样品：只有石墨烯(GR)；全区域覆盖银纳米颗粒(AGR)；选择区域图形化覆盖银纳米颗粒(MAGR)。由图4可知，随着石墨烯上银纳米簇数量的增多，LED的串联电阻响应减小。3个样品的发光性能都比普通ITO电极LED要强，且AGR与MAGR所表现出的发光特性比只有石墨烯的样品的发光特性要强而且稳定。在100 mA电流注入时，MAGR样品表现出最良好的输出特性，是GR样品的1.7倍，比AGR样品高出82%。银纳米簇本身起着传导电荷以及起到石墨烯间电荷传导桥梁的作用，增加了石墨烯层的电学传导性，增多了石墨烯电流的传输途径，因而利用自组装银纳米簇并且适当调节图形结构和纳米簇尺寸可以有效改善器件的电学和光学性能。

图5 (a) 有无酸处理的石墨烯电极LED的正向偏压I-V特性；(b)经过酸处理的LED的不同正向偏压电流的光输出特性。插图：被石墨烯部分覆盖的LED照片[27]

Fig.5 (a) ForwardI-Vcurves of LEDs before and after acid doping. (b) Light output power of LEDs with different forward current. Inset shows the optical image of LED with partially coated graphene[27].

通过引入金属层、金属纳米结构等方式虽然可以有效改善石墨烯应用于GaN器件的电学、光学特性，但是在应用于制备较大型器件以及大规模生产过程中，由于工艺复杂导致制备过程依然存在困难。研究人员通过采用酸处理的方法，替代了如上复杂工艺，有效地改善了石墨烯-GaN器件的性能。如图5所示，Das等[27]将石墨烯作为GaN太阳能电池的透明导电电极后，利用不同浓度的硝酸溶液对太阳能电池进行浸泡。结果发现，随着硝酸浓度增高太阳能电池性能逐渐增强，经过硝酸处理的太阳能电池样品的转换效率比没有经过硝酸处理的太阳能电池的转换效率高3倍以上。通过观察费米能级的移动可知硝酸发挥电催化作用对石墨烯产生类似p型掺杂导致费米能级移动，降低了电阻率和势垒高度，改善了太阳能电池石墨烯层与GaN层之间的载流子传输。如图3中所示，Wang等[28]同样利用硝酸对石墨烯作透明导电电极的n型和p型GaN发光二极管进行处理，实验结果表明利用硝酸进行25 min处理的LED光输出功率可提高19%，酸处理可以有效提高LED的电导率和降低正向开启电压，提升电流电压特性，从而提高LED的发光效率。硝酸对石墨烯进行浸泡的过程中，电子从石墨烯向硝酸溶液转移，石墨烯发生p型掺杂，费米能级向更低的能量方向漂移，LED的工作状态因而得到提高。

4 结 论

石墨烯与GaN基材料是两种具有重要研究价值以及优良性质的材料。将石墨烯应用于GaN基材料有望改善GaN基材料的不足，该领域的研究目前已经有所突破。未来利用石墨烯改善GaN材料将会制备出更优良的器件，进一步优化石墨烯与GaN材料接触的物理机理将会对该领域的研究提供有意义的指导和帮助。

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徐昌一(1989-)，男，辽宁鞍山人，硕士研究生，2012年于吉林大学获得学士学位，主要从事石墨烯与GaN材料的研究。E-mail： xuchangyi19890718@163.com

Graphene Applied to GaN Based Materals

XU Chang-yi*

(StateKeyLaboratoryofLuminescenceandApplications,ChangchunInstituteofOptics,FineMechanicsandPhysics,ChineseAcademyofSciences,Changchun130033,China)

Due to its special structure, graphene has very good optical, electrical, mechanical and other properties, and it is regarded as a breakthrough of the new materials. Thanks to the wide band gap, thermal stability, high working power and other properties, GaN based materials have become “the most important, after the silicon semiconductor material.” It will bring great benefits for the photoelectric and microelectric devices if the graphene can be successfully combined with GaN based materials. There have already been some breakthroughs in the research of combination of graphene and GaN based materials. This paper briefly summarized recent findings of physical mechanisms of the contact between graphene and GaN-based materials and the researches of the applications of graphene to the GaN-based materials.

graphene; GaN-based materials; graphene contacts with GaN-based material

2016-01-09；

2016-02-24

国家自然科学基金(61204070)资助项目

1000-7032(2016)07-0778-08

O484

A

10.3788/fgxb20163707.0778

*CorrespondingAuthor,E-mail:xuchangyi19890718@163.com