重金属单一与复合污染下水稻对铬的富集特征

梁延鹏，李宗林，张学洪，刘杰，黄海涛，曾鸿鹄

桂林理工大学环境科学与工程学院//广西环境污染控制理论与技术重点实验室，广西 桂林 541004

重金属单一与复合污染下水稻对铬的富集特征

梁延鹏，李宗林，张学洪*，刘杰，黄海涛，曾鸿鹄

桂林理工大学环境科学与工程学院//广西环境污染控制理论与技术重点实验室，广西 桂林 541004

探索重金属单一与复合污染胁迫下水稻富集重金属的规律，以期为科学认识共存重金属对水稻富集目标重金属的影响提供理论依据。采用盆栽试验，研究了重金属Cr单一污染和Cu、Cr、Ni、Cd复合污染下水稻对Cr的富集特征。结果表明，Cu、Cr、Ni和Cd复合污染较Cr单一污染水稻各部位对Cr的富集有明显的差异。单一污染下，Cr在成熟期水稻植株不同部位的质量分数表现为根部＞叶＞谷壳＞茎＞米粒，根部约占56.5%～77.5%、茎部约占3.1%～3.5%、叶部约占16.8%～31.8%、谷壳约占2.4%～7.1%、籽实约占0.3%～1.0%，且随着Cr投加量的增加，根部Cr所占比例上升，而地上各部位所占比例及相应的吸收富集系数均下降；复合污染下分配规律表现为根部＞叶＞茎＞谷壳＞米粒，与单一污染相比，根部和米粒的吸收富集系数均有所增大，其余部位的吸收富集系数则呈波动增减。单一和复合污染下米粒Cr的质量分数分别为0.47～0.69 mgkg-1和0.66～1.60 mgkg-1，其中复合污染时有44.4%米粒Cr的质量分数超过国家食品卫生标准限值（1.0 mgkg-1），而单一污染时均没有超标。通过统计分析可知，Cr在水稻植株中富集和迁移除受本身投加量的影响外，还明显受到共存元素Cu、Ni、Cd的影响，而投加量不同则可能会表现出不同的作用，植株部位不同也会表现出不同的作用；其中Cu、Ni均促进Cr向米粒转运，表现为协同作用，同时中浓度Cd也表现为协同作用。

铬；单一污染；复合污染；富集；水稻

随着工农业生产的快速发展及城镇化进程加快，近年来我国土壤重金属污染日益严峻（Zhang et al.，2015；曹心德等，2011）。铬是土壤重金属污染中的一种重要污染物（Wu et al.，2016；马少云等，2016），由于涉铬行业众多、分布广，含铬废物产生量大，在重金属污染种类中，铬污染排在第2位，仅次于铅（王谦等，2013）。据统计，全国每年排放铬渣近 6×104t，历年累计堆存铬渣达6×106t，经过解毒处理或综合利用的不足17%（刘婉等，2007）。作物可通过根系吸收土壤中的 Cr并转运和积累在可食部位并进入食物链。虽然 Cr是人和动物新陈代谢过程中所必需的微量元素，但过量的 Cr将对动植物产生很强的毒害作用，被公认为具有致癌性，可诱发基因突变（高凌颜等，2012；Shanker et al.，2011；郭勇等，2012），因此作物对Cr的吸收富集机制日益受到人们的关注。作物吸收富集 Cr不仅受土壤质地（Zeng et al.， 2011；Mandiwana et al.，2008）和作物种类（李琦等，2014；王帅等，2012）的影响，还与土壤中的共存金属元素有关。土壤重金属污染呈现为伴生性或综合性，不同重金属往往同时或先后进人环境形成多种元素共存的复合污染（Kim et al.，2003；黄益宗等，2010；杜天庆等，2012；黄明等，2009）。在研究作物对单一污染物迁移、积累规律的同时，探讨多种重金属共存时所产生的复合污染机理也非常必要。

水稻是世界主要粮食作物之一，其对重金属的吸收能力强，稻谷相对于其它旱种农作物，其重金属含量会更高，目前中国每年大约有10%的稻谷重金属超标（陈慧茹等，2015），因此重金属在稻谷中的积累势必会影响到人类健康与生命安全。笔者前期通过大田试验研究了复合污染下 Cu、Cr、Ni和Cd在水稻植株中的富集特征（林华等，2014），但共存金属元素对水稻富集某一金属元素的影响有待深入探讨。本研究通过盆栽试验，探讨在 Cr单一污染和Cu、Cr、Ni、Cd复合污染下水稻对Cr的吸收富集特征，试图揭示复合污染条件下元素之间的相互作用及其影响水稻吸收重金属的规律，以期为农田重金属污染调控和农业安全生产提供理论依据。

1 材料与方法

1.1 供试材料和试验设计

供试土壤采自桂林市农业科学研究所试验田水稻土（0～20 cm），经风干、磨碎、过2 mm筛后用于盆栽栽培，其基本理化性质：pH 6.9，有机质32.7 gkg-1，总磷1.22 gkg-1，全氮1.82 gkg-1，速效P 9.7 mgkg-1，速效K 96.7 mgkg-1，碱解 N 148 mgkg-1，总铬30.81 mgkg-1。供试作物为水稻Ⅱ优838，属中籼迟熟三系杂交组合。供试盆钵为直径45 cm、高55 cm的塑料盆。

1.2 盆栽试验设计

每盆装土10 kg。参照GB 15618—1995《土壤环境质量标准》，试验设置4个重金属处理水平，Cr的单一污染处理水平分别为0、100、300、500 mgkg-1，复合污染试验采用L9(34)正交表设计（表2），各处理重复3次。将纯度为分析纯的CuSO4、CrCl3、NiC12、CdCl2按设计的质量分数配制液体施加至盆栽土壤中。基肥采用复合肥（其 N、P、K有效养分含量均大于350 gkg-1），用量为8 gkg-1，参考颜奕华等（2013）的实验方法拌入污染土壤后陈化平衡两周。插秧前10天泡水，每穴1株，每盆3穴，置于露天网室内，移栽后全生育期盆钵土面上保持2～3 cm水层。肥水管理参照当地水稻生产要求实施。

1.3 样品采集及分析方法

水稻植株于成熟期一次采集。样品采集后，先用自来水冲洗干净，再用去离子水冲洗3遍，然后将植株根、茎、叶、籽实分开，于 105 ℃下杀青0.5 h后80 ℃烘干至恒重，称量干重。分取各部位粉碎，称取干重为 2 g的植株样品，采用HNO3-HC1O4（4∶1，V/V）混酸体系，于电热板上加热消解后定容至25 mL，用PE-AA700原子吸收光谱仪（Perkin Elmer，USA）测定消解液中的Cr。以国家标准物质GBW07604（GSV-3）为内标控制分析质量，同时做一份空白试验。

2 结果与分析

2.1 Cr单一污染下，水稻对Cr的富集特征

Cr不同处理水平下，成熟期水稻植株不同部位中Cr的质量分数及其对Cr的吸收富集系数见表1。

由表1可知，水稻根、茎和叶部Cr的质量分数均随 Cr投加量的增加而增加，而米粒和谷壳中Cr的质量分数呈略微的下降趋势。Cr在水稻植株不同部位质量分数表现为根部＞叶＞谷壳＞茎＞米粒，且分布极不均匀，根部约占56.5%～77.5%，茎部约占3.1%～3.5%，叶部约占16.8%～31.8%，谷壳约占2.4%～7.1%，籽实约占 0.3%～1.0%，可见水稻植株中Cr主要累积在根部，而向地上部分迁移的Cr又主要累积在叶部。在 Cr的同一处理水平下，水稻植株各部位 Cr的吸收富集系数按根、叶、谷壳、茎、米粒的顺序依次递减；且随着 Cr投加量的增加，水稻植株地上部位 Cr的吸收富集系数呈明显下降趋势，根部 Cr所占比例上升，而地上各部位所占比例均下降，反映出重金属Cr不易向水稻茎、叶、米粒、谷壳等地上部位转移的特点。这与陈慧茹等（2015）的研究结果一致。

2.2 复合污染下，水稻对Cr、Cu、Ni和Cd的富集特征

Cr、Cu、Ni和Cd不同处理水平下，成熟期水稻植株不同部位中Cr、Cu、Ni和Cd的质量分数及其对应的吸收富集系数分别见表2、表3、表4和表5。

由表2可知，Cu、Ni、Cr和Cd复合污染较Cr单一污染水稻各部位对Cr的富集有明显的差异。在复合污染下，水稻根部Cr的质量分数随着Cr投加量的增加而增加趋势，茎、叶和谷壳 Cr的质量分数呈先上升后下降趋势，而米粒 Cr的质量分数呈下降趋势；Cr在水稻植株中的分配规律表现为根部＞叶＞茎＞谷壳＞米粒。值得注意的是，与单一污染相比，在相同的投加量下，米粒 Cr的质量分数明显增加，致使44.4%米粒样品Cr的质量分数超过了无公害食品标准限值（1.0 mgkg-1，GBT2762—2005），表明在其他重金属的作用下 Cr易向水稻的米粒转运，使 Cr的毒性增大。此结果与康立娟等（2003）研究单一及复合污染时水稻吸收累积Ni的结论相一致。水稻各部位对Cr的吸收富集系数表现在同一水平下按根、叶、茎、谷壳、米粒的顺序依次递减，与单一污染相比，根部和米粒的吸收富集系数均有所增大，其余部位的吸收富集系数则呈波动增减。表明在复合污染条件下，重金属元素在作物体内的迁移分配，既受自身性质和污染程度的影响，又受共存元素相互作用的影响（黄益宗等，2010；高凌颜等，2012）。

表1 单一污染下水稻不同部位Cr的质量分数（w）及对Cr的吸收富集系数（BCF）Table 1 Concentrations and enrichment coefficients of Cr in different parts of paddy plants under Cr treatments

表2 复合污染下水稻不同部位Cr的质量分数（w）及对Cr的吸收富集系数（BCF）Table 2 Concentrations and enrichment coefficients of Cr in different parts of paddy plants under Cr, Cu, Ni and Cd treatments

表3 复合污染下水稻不同部位Cu的质量分数（w）及对Cu的吸收富集系数（BCF）Table 3 Concentrations and enrichment coefficients of Cu in different parts of paddy plants under Cr, Cu, Ni and Cd treatments

表4 复合污染下水稻不同部位Ni的质量分数（w）及对Ni的吸收富集系数（BCF）Table 4 Concentrations and enrichment coefficients of Ni in different parts of paddy plants under Cr, Cu, Ni and Cd treatments

由表3～表5可知，Cu、Ni、Cr和Cd复合污染下，水稻各部位Cu、Ni、Cd的质量分数并非都是随着自身投加量的增加而增加，而呈波动增减；绝大部分重金属富集在水稻根部，地上部分相对较少。从总体上看，水稻各部位对Cu、Ni、Cd的吸收富集系数均表现为在同一水平下按根、茎、叶、米粒、谷壳的顺序依次递减；水稻对所试重金属的吸收富集系数大小表现为 Cd＞Cu＞Ni，表明水稻对Cd的吸收富集能力最强而对Ni的吸收富集能力较弱。需要引起重视的是，可食部位米粒中 Cu、Ni和 Cd的质量分数范围分别为：4.20～12.72、1.64～7.23和0.04～1.09 mgkg-1。与无公害食品标准限值（Cu10 mgkg-1，GB15199-94；Ni0.4 mgkg-1、Cd0.2 mgkg-1，GBT2762—2005）相比，米粒中Cu、Ni和Cd的质量分数超标率分别为33.3%、100%和33.3%，表明复合污染下共存重金属元素的相互作用导致它们易向水稻的米粒转运，增加了食用安全风险。

2.3 共存元素对Cr在水稻植株中富集的影响

为揭示土壤Cu、Ni、Cr和Cd共存元素对水稻吸收和转运 Cr的影响规律，以土壤重金属投加量为自变量，分别设Cu、Ni、Cr、Cd投加量为X1，X2，X3，X4；水稻各部位Cr质量分数为Y，进行了多元线性回归分析和方差分析（见表 6）。再通过对水稻各部位Cr质量分数与4种元素投加量的直观分析，可进一步明确共存元素投加量对水稻吸收和转运Cr的影响（见图1和图2）。

表5 复合污染下水稻不同部位Cd的质量分数（w）及对Cd的吸收富集系数（BCF）Table 5 Concentrations and enrichment coefficients of Cd in different parts of paddy plants under Cr, Cu, Ni and Cd treatments

表6 4种共存元素对水稻各部位Cr质量分数的影响Table 6 Effects of Cr, Cu, Ni and Cd treatments on Cr concentrations in different parts of paddy plants

图1 共存元素对根叶部Cr质量分数的影响直观分析图Fig. 1 Effects of coexisting elements on Cr concentrations in root and leaf by visual analysis

图2 共存元素对茎谷壳米粒Cr质量分数的影响直观分析图Fig. 2 Effects of coexisting elements on Cr concentrations in stem, chaff and grain by visual analysis

由表6可知，Cr在水稻植株中的富集和迁移明显受到共存元素Cu、Ni、Cd的影响，而投加量不同则可能会表现出不同的作用；此外，当多元线性回归方程的相关系数较小时，方程中各变量的系数不能准确反映共存元素的影响。各元素对根部 Cr质量分数的影响顺序为：Cr＞Ni＞Cu＞Cd，其中Cr、Ni、Cu的影响显著，F检验值分别为42.255、11.143、4.315，均大于F0.05(2, 18)，而Cd的影响较小；结合回归方程和图1可发现，高浓度Ni对水稻植株中 Cr的富集和迁移表现出较强的拮抗作用，而中浓度Cu表现出较强的协同作用。各元素对茎部Cr质量分数的影响顺序为：Cr＞Cd＞Cu＞Ni，Cu、Ni、Cd的影响均不显著；结合回归方程和图2可发现，Cd表现为协同作用，中浓度Cu也表现为协同作用，而Ni则表现为拮抗作用。各元素对叶部Cr质量分数的影响顺序为：Cr＞Cd＞Cu＞Ni，其中Cr和Cd的影响显著，F检验值分别为13.323、6.044，均大于F0.05(2, 18)，Ni的影响极小；Cu表现出拮抗作用，而中浓度Cd表现为协同作用。各元素对谷壳Cr质量分数的影响顺序为：Cu＞Ni＞Cr＞Cd，其中Cu影响极显著，F检验值分别为46.003，大于F0.01(2, 18)，Cd的影响极小；Cu、Ni均表现为拮抗作用。各元素对水稻米粒 Cr质量分数的影响顺序为：Cu＞Cr＞Cd＞Ni，其中Cu影响极显著，F检验值分别为23.917，大于F0.01(2, 18)，Cu、Ni均表现为协同作用，中浓度Cd也表现为协同作用。由此可见，作物对重金属的富集和转运除受本身性质及元素投加量的影响外，还与共存元素的种类和浓度的比例有关，这一结论与李忠海等（2002）和宗良纲等（2001）的研究结果一致。

3 讨论

作物对土壤重金属的吸收富集，不仅受自身在土壤环境中浓度水平的影响，还受到土壤理化性质、耕种方式、作物品种以及共存重金属元素等多种因素的影响。实际环境中单一重金属污染时有发生，但农田重金属污染更多呈现出多种重金属共存的复合污染。因此，要准确认识作物对某种重金属的吸收富集特征，既要研究单一污染下重金属的累积特性，又要综合考虑其它共存重金属元素的影响。如黄益宗等（2010）研究证明加As导致水稻Cr含量提高；李凡等（2010）研究发现Cu2+、Pb2+复合污染后玉米体内Cu2+、Pb2+的含量均大于单一处理，Cu2+、Pb2+复合处理具有协同效应；杜天庆等（2012）研究发现与单一胁迫处理相比，Cd、Cr、Pb二元或三元胁迫加剧了重金属向小麦体内的迁移累积。

在本研究中，Cr单一污染下水稻米粒和谷壳中Cr的质量分数随着Cr投加量的增加呈略微的下降趋势而其余部位则呈上升趋势；但在 Cu、Ni、Cr和Cd复合污染下，水稻各部位中Cr的质量分数和吸收富集系数则呈波动增减，并不完全依赖于 Cr投加量。这表明共存重金属发生的复合作用因组合或含量不同而异，表现出协同或拮抗作用。谢素等（2012）研究显示Cd-Cu-Pb复合污染下Cd、Cu抑制芥菜对Pb的吸收和转移，Cd促进Cu向芥菜地上部转移；Cd-Pb促进了Cd在芥菜体内累积；Cu-Pb可促进Cd而抑制Cu在芥菜各部的积累。宋佳等（2010）研究发现 Cd-Pb复合污染促进紫苏、车前草对Cd的富集，抑制益母草对Cd吸收，促进紫苏、益母草对Pb富集。赵转军等（2010）研究证实Cd、Zn、Ni 3种重金属在绿洲土壤-胡萝卜体系中的复合作用表现为Ni与Cd的拮抗作用、Ni与Zn的协同作用。这些研究结果与本研究相一致。

重金属向作物可食部位的转运和累积可能会引发食用安全风险。在本研究中，Cr单一污染时米粒 Cr的质量分数均未超过无公害食品标准限值（1.0 mgkg-1，GBT2762—2005）；而在复合污染下米粒中Cr的质量分数超标率达到44.4%，同时米粒中Cu、Ni和Cd的超标率分别达到了33.3%、100%和33.3%。这表明复合污染下共存重金属可能会相互促进，并向水稻米粒迁移和累积，提高了稻米中重金属对人体健康的风险。然而共存重金属在土壤-作物系统中的相互作用和迁移累积是一个非常复杂的过程，相关的机理有待深入探讨。因此，研究重金属不同污染状况下水稻对其的吸收积累特性有利于粮食的安全生产和人体健康风险的防控。

4 结论

（1）在单一污染条件下，Cr在成熟期水稻植株不同部位的质量分数表现为根部＞叶＞谷壳＞茎＞米粒，随着Cr投加量的增加，水稻植株地上部位Cr的吸收富集系数呈明显下降趋势，根部Cr所占比例上升，而地上各部位所占比例均下降，反映出重金属Cr主要滞留于水稻根部而不易向地上部位转运的特征。

（2）Cr、Cu、Ni和Cd复合污染下，Cr在水稻植株中的分配规律表现为根部＞叶＞茎＞谷壳＞米粒。与单一污染相比，在相同的投加量下，共存重金属增强了Cr向水稻米粒的转运，致使44.4%米粒样品Cr含量超标，而单一污染时米粒Cr的质量分数均未超标。同样地，复合污染下米粒中Cu、Ni和Cd的质量分数超标率分别达到了 33.3%、100%和33.3%，表明重金属复合污染增大了粮食作物的食用安全风险。

（3）统计分析结果表明，Cr在水稻植株中的富集和迁移除受本身投加量的影响外，还明显受到共存元素Cu、Ni、Cd的影响，而投加量不同则可能会表现出不同的作用；其中Cu、Ni均促进Cr向米粒转运，表现为协同作用，而中浓度Cd也表现为协同作用。

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Accumulation of Cr in Rice under Single and Combined Pollution

LIANG Yanpeng, LI Zonglin, ZHANG Xuehong*, LIU Jie, HUANG Haitao, ZENG Honghu

College of Environmental Science and Engineering, Guilin University of Technology//The Guangxi Key Laboratory of Theory and Technology for Environmental Pollution Control, Guilin 541004, China

In order to provide basic knowledge of effect of the target heavy metal on rice, accumulation of heavy metals by rice under s Cr single and Cu, Cr, Ni, Cd combined pollution was studied using pot experiments. The results showed that accumulation and distribution of Cr in plant materials of rice was significantly difference between Cr single and Cu, Cr, Ni, Cd combined pollution. Cr mass fraction in different parts of rice at the mature period were in the order: root＞leaf＞chaff＞stem＞grain under single pollution. Amount of Cr accumulated was determined to be 56.5%～77.5%, 3.1%～3.5%, 16.8%～31.8%, 2.4%～7.1% and 0.3%～1.0% in root, stem, leaf, chaff and grain, respectively. With increasing Cr mass fraction, the proportion of Cr in roots increased, while a decrease was observed in shoots. The distribution of Cr followed the pattern: root＞leaf＞stem＞chaff＞grain under combined pollution. Cr enrichment coefficients of root and grain all increased, while the enrichment coefficients of other parts remained almost unchanged. The mass fraction of Cr in the grains at the mature stage were determined to be 0.47～0.69 mgkg-1and 0.66～1.60 mgkg-1under single and combined pollution, respectively , which were all below the national food heavy metal limits hygienic standard (1.0 mgkg-1, GB 2762—2005) under single pollution. However, under combined pollution, the mass fraction of Cr in 44.4% grains was higher than the national standard. Results from data analysis indicated that the accumulation and migration of Cr in rice was not only influenced by itself dosage, but also significantly affected by the coexisting elements and doses of Cu, Ni and Cd. A synergistic effect on Cr mass fraction in grains was observed in the presence of Cu and Ni, while only a medium dosage of Cd showed a synergistic effect.

Chromium; single pollution; combined pollution; bioaccumulation; rice

10.16258/j.cnki.1674-5906.2016.09.018

X53

A

1674-5906（2016）09-1540-06

梁延鹏, 李宗林, 张学洪, 刘杰, 黄海涛, 曾鸿鹄. 2016. 重金属单一与复合污染下水稻对铬的富集特征[J]. 生态环境学报, 25(9): 1540-1545.

LIANG Yanpeng, LI Zonglin, ZHANG Xuehong, LIU Jie, HUANG Haitao, ZENG Honghu. 2016. Accumulation of Cr in rice under single and combined pollution [J]. Ecology and Environmental Sciences, 25(9): 1540-1545.

广西自然科学基金项目（2015GXNSFBA139199）；广西高等学校高水平创新团队及卓越学者计划项目（002401013001）

梁延鹏（1980年生），男，高级实验师，博士研究生，主要从事重金属环境行为研究。E-mail: ypliang1980@163.com

*通信作者：张学洪（1963年生），男，教授，主要从事重金属污染修复研究。E-mail: zhangxuehong@x263.net

2016-07-24