东莞市某地区地表水中重金属健康风险不确定性评价

程璜鑫，余葱葱，赵委托，郭莉，古晓雯，黄庭，程胜高

1. 中国地质大学(武汉) 艺术与传媒学院，武汉 430074 2. 中国地质大学(武汉) 环境学院，武汉 430074 3. 核工业二〇三研究所环境工程与评价中心，咸阳712000 4. 墨尔本大学 地球科学学院，帕克维尔 3010



东莞市某地区地表水中重金属健康风险不确定性评价

程璜鑫1，余葱葱2，赵委托3,，郭莉2，古晓雯4，黄庭2，程胜高2

1. 中国地质大学(武汉) 艺术与传媒学院，武汉 430074 2. 中国地质大学(武汉) 环境学院，武汉 430074 3. 核工业二〇三研究所环境工程与评价中心，咸阳712000 4. 墨尔本大学 地球科学学院，帕克维尔 3010

为了解东莞市西南地区(麻涌镇、沙田镇、虎门镇和长安镇)地表水中重金属污染现状与健康风险水平，对研究区域内29个地表水样中As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn等重金属元素进行测定，并运用不确定性健康风险评价模型对研究区地表水中的重金属进行健康风险评估。结果表明：该研究区域地表水中重金属引起的致癌风险较高，人均年健康风险都在Ⅴ级风险及以上。化学致癌性重金属引起的人均年健康风险中，以Cr最大，As次之，然后是Cd。非化学致癌性重金属引起的人均年健康风险中，Pb的风险最大，Ni次之，风险均远小于化学致癌性重金属引起的人均年健康风险。因此，该研究区域地表水中重金属健康风险管理应以化学致癌风险为主，重金属污染物的优先控制顺序为Cr>As>Cd。

重金属；健康风险评价；不确定性评价；东莞；地表水

Received 29 November 2015 accepted 25 February 2016

珠江三角洲是我国经济最发达的区域之一，20世纪80年代以来，在发达国家的工业化发展的影响下，东莞市凭借其地处珠江三角洲“黄金地段”的区位优势，迅速实现了由农业社会向工业社会的转变[1]。随着东莞市的快速发展，排放到纳污地表水环境中的重金属含量将会逐渐加大，这使得当地居住区居民饮用水安全受到严重威胁。重金属具有持久性、隐蔽性、不可降解性、可累积性等特点[2]，并可通过化学和生物富集作用破坏生态系统平衡，它一旦进入人体可对人体的神经系统和身体器官造成严重的损害，是环境污染物和潜在有毒物质[3-4]。对于水体中微量毒害性重金属人体暴露的途径主要有3种：通过饮水摄入、通过嘴鼻呼吸摄入和通过暴露的皮肤接触[5]，其中，饮水是微量毒害性重金属人体暴露的重要途径，研究表明，即使是长期的低剂量暴露也会对人体造成伤害[6-7]。因此，对水环境中重金属污染状况及引起的人体健康风险进行评价具有重要意义。

目前，一些研究学者已对广东省广州市、惠州市、河源市等地区的地表水中的重金属污染状况和健康风险进行了分析[8-9]，而对东莞市西南部城镇地表水中重金属的污染现状和健康风险评价的研究鲜有报道。此外，国内学者大多采用确定性模型对水体中重金属进行健康风险评价[10-12]，在评价的过程中如污染物浓度分布、毒理学参数以及暴露延时等的评价因子包含了大量不确定性因素，难以准确反映地表水中污染物健康风险的实际情况，因此，在健康风险评价过程中有必要充分考虑评价过程中存在的不确定性因素。

本文选择东莞市西南地区麻涌镇、沙田镇、虎门镇和长安镇电镀企业周边地表水为研究对象，测定水体中As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn等重金属含量，并从污染物浓度、暴露途径、暴露剂量等风险表征角度采用不确定性模型对地表水中重金属人体健康风险进行评价，旨在掌握东莞市麻涌镇、沙田镇、虎门镇和长安镇电镀企业周边地表水的健康风险状况，明确威胁人体健康的重金属的污染程度，为研究区地表水水质安全保障和环境风险管理提供科学依据。

1 材料与方法 (Materials and methods)

1.1 研究区域

东莞市作为广东省珠江三角洲崛起的经济发展迅猛的城市之一，地处珠江三角洲东部，位于广州、深圳两大都市之间，有“世界工厂”的称号，其表面分布着东江、石马河、寒溪河等河流，多年平均地表水资源量为2.052×1010m3，多年平均地下水资源量为5.63×109m3，其西部为东江三角洲河网平原区，水资源丰富。本研究涉及东莞市西南地区麻涌镇、沙田镇、虎门镇和长安镇，4个镇内建有大量的电镀企业，企业周围分布着麻涌河、柏狮河、狮子洋、金河涌、四甲河、茅洲河、东引河等地表水水体，该区域全年降水量1 500～2 100 mm，降水季节较多集中在4～9月，年平均日照1 558～2 060 h，年平均气温23 ℃。

1.2 样品采集

本研究的采样区域涉及东莞市西南地区麻涌镇、沙田镇、虎门镇和长安镇4个镇，选取2014年丰水期和枯水期的中间月份10月，在研究区域电镀企业排污口的上下游典型断面进行地表水采样，共设29个采样点，研究区域和采样点分布见图1。取样完成后将重金属待测水样置于250 mL聚四氟乙烯塑料瓶，每个水样设置2个平行样，经0.45 μm滤膜过滤，用于Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn浓度测定的水样现场加浓硝酸进行酸化，将pH调至2以下；用于As浓度测定的水样现场加浓硫酸进行酸化，将pH调至2以下；用于Hg浓度测定的水样现场加浓硝酸(浓硝酸与水体积比1：9，含重铬酸钾50 g·L-1)进行酸化，将pH调至2以下。酸化后的水样密封保存，运回实验室置于4 ℃冰箱保存。Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn采用美国Agilent公司的7500x型电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)进行测定，As和Hg采用北京普析通用公司的AFS PF6-Super2型原子荧光分光光度计进行测定。经检验，待测物质的相对标准偏差(RSD)均低于15%，符合USEPA的要求(RSD<30%)。

图1 地表水采样点分布图Fig. 1 Map of surface water sampling site locations

1.3 基于不确定性地表水重金属健康风险评价模型

地表水中的重金属对人体健康产生危害作用的风险类型可以分为：致癌性重金属所致健康危害的年风险和非致癌性重金属所致健康危害的年风险。化学致癌性重金属除了具有化学物质的致癌强度系数外，同样具有非化学致癌性重金属的毒性参考剂量[13]。通过世界卫生组织WHO (Word Health Organization)和国际癌症研究机构IARC (International Agency for Research on Cancer)全面分析评价所监测项目化学致癌物质的可靠性程度可知，化学致癌性重金属主要有As、Cd和Cr等；非化学致癌性重金属主要有Cu、Hg、Ni、Pb和Zn等[14]。本文将区间数理论应用到地表水重金属健康风险评价中，建立了基于不确定性地表水重金属健康风险评价模型[15-16]。

1.3.1 基于不确定性致癌性重金属健康风险评价模型

(1)

(2)

CDing=IR×Cw/BW

(3)

1.3.2 基于不确定非致癌性重金属的健康风险模型

(4)

(5)

CDing=IR×Cw×EF×ED/BW×AT

(6)

表1 重金属的毒理学特性参数(饮用水途经)

表2 评价标准的等级与分值

表3 总风险分值及所对应的等级

1.3.3 地表水重金属健康风险评价总体模型

假设各重金属有毒物质对人体健康水平的损害程度呈累积相加效应，则地表水环境总体健康风险可表示为：

HQ总=HQc+HQn

(7)

式中：HQ总为致癌性重金属和非致癌性重金属的健康危害年风险总和。

1.3.4 地表水重金属健康风险评价等级的确定

1.3.4.1 地表水重金属健康风险评价标准的模糊化分级

根据专家的意见用[a1，b1]，[a2，b2]，···，[an，bn]来表示模糊数学模型中不同的风险标准等级。根据风险等级Ⅰ，Ⅱ，Ⅲ的高低，分别赋于不同的分值1，2，3分或1，3，5分，如[a1，b1]，[a2，b2]，···，[an，bn]可赋值1，2，···，n。

1.3.4.2 确定各个风险等级的隶属度

设有不确定性风险值域区间[a，b]，则该风险值域区间对风险等级[an，bn]的隶属度可定量表示为：

(8)

式中：μ(n)为风险值域区间[a，b]对第n个风险等级[an，bn]的隶属度；∩为2个值域区间的交集；∣∣为值域范围的几何长度。

1.3.4.3 确定所属的风险等级

(9)

式中：A(n)为风险级别n的评价分值。

根据相关研究，有关评价标准的等级与分值如表2[20]，计算风险值域区间[a，b]相对于各个风险等级[an，bn]的隶属度和总风险分值，有关总风险分值及所对应的等级如表3[20]，确定研究区域的风险等级归属。

2 结果与讨论(Results and discussion)

东莞市麻涌镇、沙田镇、虎门镇和长安镇地表水采样断面重金属质量浓度的监测值见表4，运用不确定性地表水重金属健康风险评价模型，得出2014年10月东莞市西南地区各采样点重金属有毒污染物通过饮水途径对人体造成的人均年健康风险。根据公式(8)计算得到采样点年度风险水平对各个评价标准等级的隶属度值，再由公式(9)计算各采样点风险值域区间的总分值，进而得出不确定性模型下地表水重金属健康危害的总风险等级。

表4 研究区域地表水重金属浓度以及与其他研究和导则的对比(单位：μg·L-1)

2.1 地表水重金属含量分布特征

以地表水环境质量标准(GB3838-2002)和生活饮用水卫生标准(GB5749-2006)评价，麻涌镇、沙田镇、虎门镇和长安镇地表水中重金属平均浓度的达标情况见表5。根据表4、表5，4个镇地表水中重金属浓度从小到大的顺序为：麻涌镇<长安镇<沙田镇<虎门镇。其中，麻涌镇地表水中重金属平均浓度均达到地表水环境质量Ⅲ类水标准，As、Cr、Cu和Zn的所有浓度均达到地表水环境质量Ⅰ类水标准，除了Pb以外，重金属平均浓度均达到生活饮用水卫生标准。长安镇地表水中除了Hg以外，重金属平均浓度均达到地表水环境质量Ⅲ类水标准，除了Ni和Pb以外，重金属平均浓度均达到生活饮用水卫生标准。沙田镇地表水中除了Hg以外，重金属平均浓度均达到地表水环境质量Ⅲ类水标准，12号监测点Cr达到Ⅴ类水标准，是长安镇Cr平均浓度的10倍，11和12号监测点Cu的浓度是长安镇Cu平均浓度的7倍，除了Ni和Pb以外，重金属平均浓度均达到生活饮用水卫生标准。虎门镇地表水中除了Cr以外，重金属平均浓度均达到地表水环境质量Ⅲ类水标准，15和16号监测点Cu的浓度是长安镇Cu平均浓度的40倍，15和16号监测点Cr的浓度是长安镇Cr平均浓度的10倍，As、Cd、Cu、Hg和Zn的平均浓度均达到生活饮用水卫生标准，Cr、Ni和Pb的平均浓度达不到生活饮用水卫生标准，15和16号监测点Ni的浓度是沙田镇Ni平均浓度的20倍。虎门镇地表水中Cr、Cu和Ni的浓度较高的监测结果与苏南某电镀厂下游地表水中含有高浓度的Cr、Ni、Cu的监测结果一致[25]，因此，推测虎门镇地表水中Cr、Cu和Ni的浓度较高可能与当地建有大量的电镀厂有关。

跟湘江中重金属的平均浓度相比，研究区域地表水中As的浓度比湘江中As的浓度小，Cd、Cr、Cu、Hg、Pb和Zn的浓度基本上比湘江中重金属的浓度大。跟长江中重金属的平均浓度相比，研究区域地表水中As、Cd和Pb的浓度比长江中重金属的浓度小，Cr、Cu和Zn的浓度基本上比长江中重金属的浓度大。跟东莞市地表水重金属的平均浓度相比，研究区域地表水中As的浓度跟东莞市地表水重金属的平均浓度相近，Cr、Cu和Pb的浓度基本上比东莞市地表水重金属的平均浓度大。

表6 不确定性模型中重金属所致人均年健康风险(单位：a-1)

表7 确定性模型中重金属所致人均年健康风险(单位：a-1)

表8 不确定性模型和确定性模型下重金属所致人均年健康风险级别(单位：a-1)

2.2 地表水重金属健康风险评价

依据各个水样的金属元素浓度数据，按照模型和参数可以计算得到研究区域内各地表水的化学致癌性重金属健康风险和非化学致癌性重金属健康风险，评价结果见表6、表7和表8。

2.2.1 化学致癌性重金属健康风险评价

研究区域地表水中化学致癌性重金属引起的人均年健康风险(饮水途径)范围在麻涌镇、沙田镇、虎门镇和长安镇分别为3.86×10-5～2.58×10-4a-1、2.48×10-4～3.92×10-3a-1、2.24×10-4～4.22×10-3a-1、2.48×10-4～8.94×10-4a-1。以国际辐射防护委员会(International Commission on Radiological Protection，ICRP)推荐的最大可接受风险水平5.0×10-5a-1评价，该地表水体中除了麻涌镇最小人均年健康风险小于该限值，其余监测点人均年健康风险范围均超过该限值。

根据表6，由化学致癌性重金属As、Cd和Cr通过饮水途径所引起的人均年健康风险以Cr最大，As次之，然后是Cd，研究区域地表水中Cr引起的人均年健康风险超过了国际辐射防护委员会ICRP推荐的最大可接受风险水平5.0×10-5a-1，对暴露人群构成一定的危害。按照对于总健康风险的贡献百分比，该研究区域化学致癌性重金属污染物的优先控制顺序依次为：Cr>As>Cd。

2.2.2 非化学致癌性重金属健康风险评价

该地表水环境中非化学致癌性重金属引起的人均年健康风险(饮水途径)范围在麻涌镇、沙田镇、虎门镇和长安镇分别为2.35×10-8～2.86×10-8a-1、1.96×10-8～7.62×10-8a-1、1.96×10-8～2.8×10-8a-1、1.96×10-8～1.96×10-8a-1，风险范围均小于国际辐射防护委员会推荐的最大可接受风险水平5.0×10-5a-1，这表明在饮用水中非化学致癌性重金属所引起的健康风险甚微，不会对暴露人群构成明显的危害。

根据表6，通过数量级可以看出，由非化学致癌性重金属(Cu、Hg、Ni、Pb和Zn)通过饮水途径所引起的人均年健康风险的大小为：Pb>Ni>Cu>Hg>Zn，同时，虎门镇Cu、Ni、Zn的人均年健康风险值、长安镇Ni的人均年健康风险值和沙田镇Zn的人均年健康风险值较其他几个镇更大。

2.2.3 重金属总健康风险评价

从表6可以看出，通过麻涌镇、沙田镇和长安镇的总风险范围表征的风险大小为：长安镇>沙田镇>麻涌镇。虎门镇不确定性总风险范围相对沙田镇和长安镇更宽，它的最大总风险值大于沙田镇和长安镇，而最小总风险值小于沙田镇和长安镇。根据表7，通过确定性模型得到的4个镇的总风险大小顺序为：虎门镇>沙田镇>长安镇>麻涌镇。

根据表8，通过对比可以看出，基于确定性健康风险评价模型的评价结果与不确定性健康风险评价模型的评价结果稍有不同，通过确定性模型的评价，长安镇、麻涌镇的人均年风险结果均为Ⅳ级风险，通过不确定性模型的评价，麻涌镇的人均年风险结果为Ⅴ级风险，长安镇的人均年风险结果为Ⅵ级风险及以上；通过确定性模型的评价，沙田镇的人均年风险结果为Ⅴ级风险，虎门镇的人均年风险结果为Ⅵ级风险，通过不确定性模型的评价，沙田镇和虎门镇的人均年风险结果均为Ⅵ级风险及以上。对计算过程进行分析，基于确定性健康风险评价模型仅以重金属平均值计算表征水中重金属的污染，风险标准的选取具有很大的主观性，基于不确定性健康风险模型评价采用的是污染物的浓度范围，比采用年均浓度包含了更多信息，通过不确定性健康风险评价模型计算得到的风险等级更全面地反映了重金属危害程度的高低。

从风险总值可以看出，4个镇地表水重金属引起的人均年健康风险总值超过了国际放射防护委员会ICRP的推荐值5×10-5a-1和美国环境保护署US EPA (United States Environmental Protection Agency)的推荐值1×10-4a-1，人均年风险结果都在Ⅴ级风险及以上，说明东莞市麻涌镇、沙田镇、虎门镇和长安镇的地表水重金属健康风险整体状况不容乐观。在所研究的重金属污染物中，化学致癌性重金属通过饮水途经引起的人均年健康风险远远超过非化学致癌性重金属引起的年健康风险，风险水平相差4～7个数量级，这与其他学者的研究结果一致[26-27]。非致癌物质通过饮用水途径产生的健康风险仅占总健康风险的0.0034%，几乎可以忽略不计，因此，化学致癌性重金属Cr、As和Cd是东莞市麻涌镇、沙田镇、虎门镇和长安镇地表水环境健康风险管理的主要对象。

综上可知，东莞市麻涌镇、沙田镇、虎门镇和长安镇地表水中重金属浓度从小到大的顺序为：麻涌镇<长安镇<沙田镇<虎门镇。4个镇地表水中重金属的平均浓度基本上能够达到地表水环境质量Ⅲ类水标准，麻涌镇地表水中除了Pb以外，重金属平均浓度均达到生活饮用水卫生标准；长安镇地表水中Hg达到地表水环境质量Ⅳ类水标准，除了Ni和Pb以外，重金属平均浓度均达到生活饮用水卫生标准；沙田镇地表水中Hg达到Ⅳ类水标准，除了Ni和Pb以外，重金属平均浓度均达到生活饮用水卫生标准，其中，12号监测点Cr的浓度和11、12号监测点Cu的浓度较高；虎门镇地表水中Cr达到V类水标准，同时，Cr、Ni和Pb的平均浓度达不到生活饮用水卫生标准，其中，15和16号监测点Cr的浓度、Cu的浓度和Ni的浓度较高。跟湘江、长江和东莞市地表水重金属的平均浓度相比，研究区域地表水中除了As的浓度较小外，其他重金属的浓度都较大。

通过与确定性健康风险评价模型的评价过程与结果对比发现，不确定性健康风险评价模型通过污染物的浓度范围计算得到的风险等级更能全面地反映同级别重金属危害程度的高低。不确定性健康风险评价结果显示，麻涌镇、沙田镇、虎门镇和长安镇地表水中重金属引起的人均年健康风险总值均超过了国际放射防护委员会ICRP的推荐值5×10-5a-1和美国环境保护署US EPA的推荐值1×10-4a-1，人均年健康风险结果都在Ⅴ级风险及以上，说明东莞市麻涌镇、沙田镇、虎门镇和长安镇的地表水重金属年健康风险整体状况不容乐观。

通过对研究区域地表水化学致癌性重金属和非化学致癌性重金属的人均年健康风险进行分析，化学致癌性重金属的人均年健康风险的大小顺序为Cr>As>Cd，非化学致癌性重金属的人均年健康风险的大小顺序为Pb>Ni>Cu>Hg>Zn，化学致癌性重金属引起的人均年健康风险远远大于非化学致癌性重金属引起的人均年健康风险，风险水平相差4～7 个数量级。Cr在研究区域地表水的人均年健康风险超过国际放射防护委员会ICRP的推荐值5×10-5a-1，因此，化学致癌性重金属Cr、As和Cd是东莞市麻涌镇、沙田镇、虎门镇和长安镇地表水健康风险管理的主要对象，金属污染物的优先控制顺序为Cr>As>Cd。

本研究采用不确定性模型对研究区域地表水中重金属引起的人均年健康风险进行评价，暴露途径仅考虑了平均饮水摄入，没有考虑皮肤接触和呼吸摄入等其他的暴露途径，实际上低估了重金属暴露的风险；同时，由于评价过程中致癌强度系数与毒性参考剂量的选取、重金属对人体健康危害的累积效应分析等存在不确定性，因此，本文关于研究区域饮水重金属暴露风险的研究是初步的，将会在接下来的工作中进行更深入的探讨。

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◆

Uncertainty Evaluation on Health Risk of Heavy Metal Elements in Surface Water of Dongguan, Guangdong Province

Cheng Huangxin1, Yu Congcong2, Zhao Weituo3,*, Guo Li2, Gu Xiaowen4, Huang Ting2, Cheng Shenggao2

1. School of Arts and Communication, China University of Geosciences, Wuhan 430074, China 2. School of Environmental Studies, China University of Geosciences, Wuhan 430074, China 3. The Center of Environmental Engineering and Assessment, No.203 Research Institute of Nuclear Industry, Xianyang 712000, China 4. School of Earth Sciences, University of Melbourne, Parkville 3010, Australia

To better understand the pollution status of heavy metal elements in surface water and the health risk level of the regions of Machong, Shatian, Humen, and Changan town in the southwest of Dongguan city, the concentrations of heavy metal elements As, Cd, Cr, Cu, Hg, Ni, Pb, and Zn of 29 surface water samples from the study area were analyzed, and the health risk assessment of heavy metal pollution in surface water of the study area was undertaken using the uncertainty health risk assessment model. Our results showed that the carcinogenic risk from heavy metal pollution in surface water of the area is relatively high, with a grade of per capita annual health risk larger than level V. The per capita annual health risk caused by chemical carcinogenic heavy metal elements follows the order of Cr>As>Cd, while it caused by non-chemical carcinogenic heavy metal elements follows the order of Pb>Ni. However, the per capita annual health risk caused by non-chemical carcinogenic heavy metal elements is notably lower than that by chemical carcinogenic heavy metal elements. In summary, health risk management for heavy metal pollution in surface water of the area should focus on chemical carcinogenic risk, and the controlling precedence of heavy metal pollution follows the sequence of Cr>As>Cd.

heavy metal; health risk assessment; uncertainty evaluation; Dongguan; surface water

10.7524/AJE.1673-5897.20151129007

中央高校新青年教师科研启动基金(CUGW140908)；国家自然科学基金(41072023)；国家自然科学基金(41402312)

程璜鑫(1982-)，男，博士，讲师，研究方向为景观生态修复，E-mail: chx.cug@qq.com

*通讯作者(Corresponding author)， E-mail: weituo2006@126.com

2015-11-29 录用日期：2016-02-25

1673-5897(2016)2-556-10

X171.5

A

简介：赵委托(1988-)，男，博士，工程师，主要从事生态毒理学、多环境介质中重金属风险评估研究。

程璜鑫, 余葱葱, 赵委托, 等. 东莞市某地区地表水中重金属健康风险不确定性评价[J]. 生态毒理学报，2016, 11(2): 556-565

Cheng H X, Yu C C, Zhao W T, et al. Uncertainty evaluation on health risk of heavy metal elements in surface water of Dongguan, Guangdong Province [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2016, 11(2): 556-565 (in Chinese)