羌塘地区榴辉岩中矿物出溶体及其成因机制探讨

武　海, 董亚林, 许瑞梅, 赵文霞*(1.中山大学 地球科学与地质工程学院, 广东 广州 51075; .红狮控股集团有限公司, 浙江 金华 1100; .中山大学 测试中心, 广东 广州 51075)

羌塘地区榴辉岩中矿物出溶体及其成因机制探讨

武海1,2, 董亚林1,3, 许瑞梅3, 赵文霞3*
(1.中山大学 地球科学与地质工程学院, 广东 广州 510275; 2.红狮控股集团有限公司, 浙江 金华 321100; 3.中山大学 测试中心, 广东 广州 510275)

西藏羌塘地区榴辉岩石榴子石和磷灰石中均发育矿物出溶体, 结合电子探针和扫描电镜分析及能谱分析, 确定了石榴子石中的出溶体有金红石、石英和角闪石, 指示其可能经历了高压/超高压变质作用。本研究在磷灰石中发现了金红石出溶, 并认为其可能是在高压/超高压条件下元素相互置换的结果, 置换方式为Ti4+(Fe2+、Si4+)=2Ca2+, 这些出溶体的形成为榴辉岩曾经历高压/超高压变质作用提供了矿物学证据。

青藏羌塘; HP/UHP榴辉岩; 出溶结构; 超高压变质

0　引　言

近十年来在青藏高原羌塘地体发现了榴辉岩和蓝片岩, 并认为羌塘中部存在一条高压‒超高压变质带(李才等, 2006a, 2008)。目前, 学术界公认矿物中柯石英/金刚石的出现可以指示其经历了超高压变质作用, 但这类没有保留柯石英/金刚石的岩石(如榴辉岩)一定没有经历过超高压变质作用吗？矿物中出溶体的研究为高压/超高压岩石变质作用的认识提供了新的思路。一些特殊的矿物出溶, 如石榴子石出溶单斜辉石或单斜辉石+金红石+磷灰石或金红石+石英+磷灰石, 单斜辉石中出溶钾长石或黑云母或石英以及榍石中出溶柯石英等指示陆壳岩石可俯冲到>200 km 的地幔深处(杨家喜和赵玉, 2003)。Song et al. (2004)在柴达木北缘石榴橄榄岩的石榴子石中发现钠质角闪石的出溶, 认为寄主石榴橄榄岩形成于>200 km的地幔深处, 并且在该深度石榴子石是水的良好载体。Liu et al. (2007)应用现代电子显微分析技术与高温高压试验相结合, 发现了中国西部阿尔金泥质片麻岩中先期存在柯石英的显微结构的证据, 得出该岩石形成压力条件为 12～14 GPa,从而将陆壳的俯冲/折返深度从>200 km 推进到>350 km。冯思瑜和章军锋(2013)通过高温高压试验及 EBSD方法模拟出超硅石榴子石出溶辉石, 提供了石榴子石出溶辉石的超高压证据。

前人对羌塘中部榴辉岩进行了详细的岩石学、矿物学、地球化学和年代学研究, 并进行了温压条件估算, 认为榴辉岩相变质作用发生的温度和压力条件为 427～472 ℃和约 2.3 GPa(李才等, 2006b 2008; 翟庆国等, 2009)。但目前未见对该区榴辉岩中矿物出溶体的研究, 并且由于榴辉岩不同程度地遭受了后期退变质作用的影响, 由矿物组合估算出的温压并不能准确地反映其峰期变质温压条件。本次研究的样品采自羌塘中部龙木错–双湖缝合带中西部的冈玛错地区(图1), 我们采用电子探针对羌塘榴辉岩中多种矿物出溶体进行研究, 根据矿物出溶特征推测出溶前榴辉岩可能经历了超高压变质作用,借助能谱和波谱分析技术探究矿物出溶体的出溶机制及其指示的地质意义。

图1　藏北羌塘高压变质带地质构造简图(据潘桂棠等, 2013修改)Fig.1　Plate tectonic sketch map of the Qiangtang HP metamorphic belt in North Tibet

1　地质概况

羌塘地区位于青藏高原北部, 构造上位于班公湖–怒江缝合带和金沙江缝合带之间, 以龙木错–双湖缝合带为界, 羌塘被分割为羌南–保山和羌北–昌都两个板块, 并且羌南和羌北两个板块在地层沉积建造和生物组合上有较大差别。羌南地层以石炭系–二叠系为主, 最古老的地层为中奥陶统, 生物组合和沉积建造都与藏南申扎和聂拉地区相似; 羌北地区泥盆系–二叠系均有发育, 但出露范围不大, 生物组合和沉积建造有亲华北特征。羌塘中部目前已在戈木日(东边的片石山)、果干加年山、改则县冈玛错地区发现有榴辉岩出露, 经研究均为低温型榴辉岩(翟庆国等, 2009)。分布在龙木错–双湖缝合带上的这些榴辉岩及其他高压变质岩组成了西起红脊山、冈玛错, 东经绒玛直至双湖地区长约500 km的高压变质带。本文研究样品即采自于该带的冈玛错地区。

本次研究的榴辉岩呈灰绿色, 中粗粒变晶结构,块状构造, 矿物组合包括石榴子石+绿辉石+多硅白云母+角闪石+石英+金红石+榍石+磷灰石。榴辉岩呈透镜状产出于石榴白云母片岩中。

2　榴辉岩中矿物出溶体及实验条件

本文榴辉岩为退变质榴辉岩, 石榴子石中的包裹体多为角闪石、绿辉石、绿帘石, 基质中多为绿帘石、角闪石等, 推断榴辉岩经历了绿帘角闪岩相退变质作用。石榴子石与磷灰石是榴辉岩中较稳定矿物, 所研究的退变榴辉岩中的石榴子石和磷灰石中发育较好的金红石和石英出溶体, 本文采用中山大学测试中心JEOL公司生产的JXA-8800R电子探针, FEI公司生产的Quanta400F热场发射扫描电镜, 及两台仪器均配备的Oxford Inca系列能谱仪对榴辉岩矿物中出溶体进行了形貌和成分分析, 利用 Maping技术对矿物出溶体元素分布进行准确测定。样品电子探针分析条件: 加速电压15 kV, 探针束流2×10–8A, 电子束斑Focus状态(约60 nm); 扫描电镜分析条件: 电压20 kV,物镜光阑设置为6, Spot Size设置为5 μm。

3　石榴子石中矿物出溶体特征及出溶机制

3.1石榴子石中金红石和石英出溶体特征

本地区石榴子石中出溶的金红石呈短柱状, 粒径1～2 μm, 有的甚至小于1 μm, 长度较长的可达10 μm (图 2a, b), 一般出溶在石榴子石的内部, 有不同方向, 方向角度约 120°, 显示了金红石沿石榴子石晶体结构中的两个不同晶面出溶。石英出溶体呈针状、柱状, 粒径2～5 μm(图2e, f), 长度可达10 μm, 出溶密度较小, 同棒状角闪石共生(图2e, f), 角闪石可能是出溶单斜辉石退变质产物(图5)。

电子探针定量分析可知, 出溶体与基体的混合成分显示Ti含量比较高(图3, 4), 其他元素含量较低,推断为TiO2(表1), 切面中可观察至少有两组分布方向(图2a, b)。

图2　榴辉岩中矿物出溶体显微照片和背散射电子图像Fig.2　Plane-polarized light/BSE images of minerals with exsolution lamellae in the eclogite

图3　石榴子石中金红石出溶体能谱图Fig.3　EDS spectra of the exsolution rods of rutile in the garnet

图4　石榴子石中金红石出溶体电子探针面扫描分析图Fig.4　EPMA mapping analysis of the exsolution rods of rutile in the garnet

3.2石榴子石中针状金红石和石英特征及其出溶机制探讨

Hwang et al. (2007)对苏鲁超高压带仰口超高压榴辉岩的石榴子石中金红石针状(棒状)出溶体进行了电子显微(AEM)研究, 提出金红石出溶的三种机制: (1)出溶金红石由先前存在的先导矿物继承而来; (2)出溶金红石通过分解再沉淀机制形成; (3)金红石的针状或棒状体是由与金红石共生的石榴子石裂解后又愈合所包裹而形成。

实验研究表明(Ringwood and Major, 1971; Tompsom, 1975), 石榴子石在超高压条件下可以溶入大量Ti, Na和P等元素, 从而形成富含这些元素的石榴子石, 其置换方式为: PIV+NaVIII→SiIV+CaVIII; NaVIII+ TiVI=CaVIII+AlVI, 形成分子式如(CaNa2)Ti2Si3O12和(Ca2Na)(Al, Ti)Si3O12的超钛石榴子石(Tompsom, 1975; 牛贺才等, 2007)。超钛石榴子石的出现表明其形成压力在5～15 GPa, 为超高压环境(Ringwood and Major, 1971)。超钛石榴子石在减压过程中可分解形成金红石出溶, 但未见同时有石英出溶体的报道。杨家喜和赵玉(2003)在探讨超硅石榴子石中出溶金红石时指出, 在条件合适的情况下, 超硅石榴子石在减压过程中可同时出溶金红石和石英, 其分解反应方式为: M3-0.5n-0.5x(Al2-n-xSinTix)(Si3-yTiy)O12(出溶前石榴子石)=[(1–n)/2–x/2]M3Al2Si3O12(正常石榴子石)+(n/2+x/2)M2Si2O6(辉石)+(x+y)TiO2(金红石)+ [3n/2+x/(2–y)]SiO2(石英)。n+x为(Si, Ti)V+0.5□(II)= AlV+0.5M(II)偶合类质同象置换的程度或 M2.5[Al(Si, Ti)]Si3O12石榴子石端元组分的摩尔分数。如果[3n/2+x/(2–y)]≤0, 石英将不存在, 式中金红石的系数如果达到最大值3(n+x)/2, 这时可有剩余的Ti仍留在石榴子石中, 以四次配位形式占据四面体位置。

图5　石榴子石中石英和角闪石出溶体电子探针面扫描分析图Fig.5　EPMA mapping analysis of the exsolution rods of quartz and amphibole in the garnet

表1　石榴子石中金红石出溶体电子探针分析结果(%)Table 1　Microprobe analysis of chemical compositions (%) of the exsolution rods of rutile in the garnet

石榴子石电子探针分析表明, 其以铁铝榴石为主(65.21%～71.68%), 其它为钙铁榴石(3.69%～11.58%),镁铝榴石(2.35%～9.03%), 钙铝榴石含量变化较大(15.64%～22.56%), 锰铝榴石含量较低(0.69%～3.05%)。变化较大的石榴子石端元组分显示了石榴子石成分的不均一性。在对铁铝榴石出溶体的研究中发现,出溶体与寄主石榴子石间存在成分上的渐变现象。它表现为石榴子石晶体Ti元素的定向聚集性, 包括同一含有金红石包裹体/出溶体石榴子石由出溶体边部到核部Ti元素的聚集, 石榴子石的电子探针定量点分析结果很好地证实了这一变化(图 6)及含有包裹/出溶体的石榴子石和未含包裹/出溶体 Ti元素含量的差别。而石榴子石中Ti的定向聚集表明减压过程中有Ti元素的汇聚, 这可能是出溶金红石的前提。含有金红石出溶体的石榴子石TiO2变化范围介于0.13%～0.31%之间, 总体TiO2含量超过0.1%, 且边部低于 0.2%, 属于高钛石榴子石, 而不含金红石包裹/出溶体的石榴子石 TiO2含量介于 0.03%～ 0.09%之间, 低于0.1%。

表2　羌塘榴辉岩中高钛石榴子石和正常石榴子石电子探针分析结果(%)Table 2　Microprobe analysis of chemical compositions (%) of high Ti garnet and common garnet in the eclogite

出溶金红石石榴子石Ti元素分布特征显示, 随着Ti含量的增加, Al含量降低, 而Ca含量增高(表2)。Zhang et al. (2003)经过研究石榴子石中Ti的溶解度, 指出随压力的增大, Ti, Ca, Mg, Si在石榴子石中的溶解度增大而Al的溶解度降低, 其置换方式为: Ca2+Ti4+→2Al3+和 Si4+Mg2+→2Al3+, 石榴子石中 Ti的溶解度(以TiO2计, 0.8%～4.5%)和GrtTi/CpxTi比例在5～15 GPa之间, 与压力呈正相关关系, 并认为石榴子石中金红石的出溶可作为岩石经历高压/超高压的指示之一。

前述已提及金红石出溶的三种机制, 本次研究表明, 石榴子石中金红石的出溶并不是“一蹴而就”的, 而是以出溶体为中心, 寄主石榴子石存在明显的 Ti元素的集中现象, 表明其经历了元素的富集过程, 因此我们推测金红石的出溶是符合第2种机制的,即出溶金红石是通过分解再沉淀机制形成的。根据本文石榴子石中针状金红石和石英出溶结构, 我们推测超高压条件下 Si、Ti、Ca等元素进入石榴子石晶格, 发生Ca2+Ti4+→2Al3+和Si4+Mg2+→ 2Al3+等对Al的置换形成富含Si, Ti等元素的石榴子石, 折返减压过程中石榴子石分解形成正常石榴子石和金红石、石英出溶体。其分解方式如下: M3-0.5n-0.5x(Al2-n-xSinTix)(Si3-yTiy)O12(出溶前石榴子石)= [(1–n)/2–x/2]M3Al2Si3O12(正常石榴子石)+(x+y)TiO2(金红石)+(n/2+x/2)M2Si2O6(辉石)+[3n/2+x/(2–y)] SiO2(石英)(杨家喜和赵玉, 2003), 其中辉石在本文中并未大量出现, 但石英出溶的同时常伴有棒状角闪石的出溶(图 2f), 我们推测出溶的角闪石可能是辉石退变的产物。

图6　出溶金红石石榴子石TiO2含量的变化Fig.6　Changes of TiO2contents in garnet with exsolution rods of rutile

4　磷灰石中金红石成分出溶体特征及其出溶机制

4.1磷灰石中金红石成分的出溶体特征

磷灰石中金红石的出溶体呈针状, 长约1～5 μm (图 7), 单偏光下一般呈淡蓝到深红色, 密集平行排列(图8)。一般在磷灰石的中间部位出溶(图2c)。电子探针分析时由于其颗粒太小, 电子束无法测得单独的出溶体成分, 根据寄主矿物磷灰石测得的成分特征和有针状出溶体的成分特征, 可以推断出溶体可能是金红石(表3)。

4.2磷灰石中金红石成分的出溶体出溶机制探讨

在超高压变质峰期条件下, 磷灰石可以作为稳定的矿物相与石榴子石、单斜辉石共生, 在后期折返和退变质过程中, 即使石榴子石、单斜辉石、金红石、蓝晶石等矿物已退变完全, 磷灰石也依然可以稳定存在。

图7　磷灰石中金红石出溶体能谱分析图Fig.7　The EDS spectra of the exsolution rods of rutile in apatite

图8　磷灰石中金红石出溶体面扫描图Fig.8　EPMA mapping analysis of the exsolution rods of rutile in apatite

表3　磷灰石及其金红石出溶体电子探针分析结果(%)Table 3　Microprobe analysis of chemical compositions (%) of apatite and the exsolution rods of rutile in apatite

磷灰石中出溶体前人也有报道, 早在1999年就曾在大别–苏鲁超高压变质岩中的副矿物磷灰石中发现独居石出溶(Zhang and Liou, 1999)。国内外众多学者在磷灰石中也发现磁黄铁矿、CuS2、赤铁矿及重晶石等矿物出溶结构(朱永峰和 Massonne, 2005;梁凤华等, 2006; 陈晶等, 2006; 汤倩等, 2006a, 2006b)。而磷灰石中出溶金红石还未见报道, 本文研究磷灰石为氟磷灰石, F含量较高, 达到3.1%～4.0%,而 Cl的含量极低。运用扫描电镜(ZEISSΣIGMATMField Emission Scanning Electron Microscope)中的阴极发光系统(Cathodoluminescence)观察出溶体出现在磷灰石颗粒核部位置(图 9c)。阴极发光显示磷灰石具有成分环带特征(图9a、b), 荧光图像显示磷灰石核部呈黄绿色荧光, 阴极发光图像(CL)也很好地证实了这一特征, 并且我们发现, 含有金红石出溶体的核部(即呈黄绿色荧光)在CL图像中均显示较暗亮度(图9c、d)。磷灰石的这种环带结构证实了其变质的阶段性特征, 电子探针分析表明出溶物含量中Fe和Si明显高于寄主矿物磷灰石, 尤其是FeO的含量均大于0.25%, 而磷灰石中其含量均低于0.11%。出溶元素Ti在出溶矿物金红石中配位数明显高于其在磷灰石中配位数, 这也表明金红石的出溶是压力增加的结果(洪吉安等, 2003), 由此推断由于压力的增加导致了Ti、Fe、Si等元素进入磷灰石晶格, 根据元素归一化计算的结果出溶物符合金红石化学成分, Fe和Si由于变质环境因素可能只是微量的带入,前述也已提及榴辉岩具有髙钛特征, 这可能是 Ti元素在磷灰石出溶中占主导作用并出溶金红石的原因。

续表3:

图9　磷灰石阴极发光(CL)图像Fig.9　Cathodoluminescence (CL) images of apatite

磷灰石的晶格孔隙度较高(White et al., 2005),其一般化学式为A10(ZO4)6X2, 其中A是以Ca2+为代表的Sr2+、Mn2+、Fe2+、Mg2+、Ba2+、Eu2+、REE3+、Al3+、Na+、Ce4+等离子, Z代表P5+、Si4+、S6+、V5+、Al3+等离子, X代表F–、Cl–、OH–。磷灰石化学成分复杂, 所以A、Z、X三个位置均可发生元素相互的替代。而在Ca 位上存在两种不同的阳离子位置: 相对较大的 Ca1与较小的 Ca2, 使得各种不同类型、不同半径的金属离子可以进入结构(洪吉安等, 2003),磷灰石的这种特殊晶格结构为Ti元素在特定条件下进入提供可能。本文磷灰石变质的多阶段性为元素进入晶格的阶段提供了时间制约, 金红石出溶主要集中在磷灰石核部也说明了在高压/超高压前进变质中出现Ti(Fe、Si)或Ti4+(Fe2+、Si4+)=2Ca2+以元素替代形式进入磷灰石晶格并形成了出溶, 但磷灰石环带特征及金红石出溶部位也同时表明(图9), 该元素替代方式是在高压/超高压变质早期阶段磷灰石中形成的, 具有温压特殊性, 早期磷灰石中富含 Ti元素, 后期压力的变化导致金红石成分的出溶。Fei (1998)研究表明压力升高且温度降低有利于出溶的形成。本文研究表明磷灰石属进变质磷灰石且出溶结构集中于核部出现, 因此我们认为其出溶机制更倾向于Fei (1998)的研究, 但其元素替代及出溶的温压条件有待进一步研究。

5　结　论

羌塘榴辉岩石榴子石中金红石和石英出溶体的发现表明, Si、Mg、Ti等元素在压力增加情况下进入原始石榴子石晶格, 后期折返降压使其出溶, 这种现象的出现指示该榴辉岩可能经历过高压/超高压变质作用。

本文首次在磷灰石中发现金红石出溶体, 我们认为高压/超高压条件下存在 Ti元素与磷灰石结构中Ca元素的相互置换, 磷灰石中金红石的出溶可以指示岩石曾经历高压/超高压变质作用, 但磷灰石中元素置换及金红石出溶温压条件有待进一步研究。

羌塘榴辉岩的主、副矿物中出溶体的发现指示了榴辉岩的形成压力要远大于矿物温压计所计算出的温压条件。这很可能与榴辉岩退变质作用矿物成分发生变化有关。

致谢: 中国地质科学院地质研究所张泽明研究员和中国地质大学(武汉)章军锋教授审阅了全文并提出宝贵意见, 在此表示感谢。

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Mineral Exsolution and its Genetic Significance of the Songduo-Qiangtang Eclogite in Qinghai-Tibet

WU Hai1,2, DONG Yalin1,3, XU Ruimei3and ZHAO Wenxia3*
(1. School of Earth Science and Geological Engineering, Sun Yat-sen University, Guangzhou 510275, Guangdong, China; 2. Hongshi Holding Group Co., Ltd, Jinhua 321100, Zhejiang, China; 3. Instrumental Analysis and Research Center, Sun Yat-sen University, Guangzhou 510275, Guangdong, China)

Recent studies have shown that garnet and apatite with needle-like exsolution lamellae are widely found in the eclogites from the central Qiangtang metamorphic belt. Needle-like exsolution lamellae of rutile, quartz and amphibole are identified in garnet and apatite by electron microprobe (EPMA), scanning electron microscope (SEM) and X-ray energy-dispersive (EDS) analyses. The garnet may have experienced HP/UHP metamorphism. We find for the first time apatite with exsolution of rutile that may have been formed by the replacement of Ti4+(Fe2+, Si4+)=2Ca2+under high pressure or ultra-high pressure conditions. These exsolution lamellae in garnet and apatite imply that the Qiangtang eclogite may have experienced HP/UHP metamorphism.

Qiangtang, Tibet; HP/UHP eclogite; exsolution lamellae; UHP metamorphism

P581

A

1001-1552(2016)05-0975-011

10.16539/j.ddgzyckx.2016.05.007

2014-12-08; 改回日期: 2015-04-22

项目资助: 国家自然科学基金(41273039)资助。

武海(1989–), 男, 硕士研究生, 矿物学、岩石学、矿床学专业。Email: 1106961041@qq.com

赵文霞(1962–), 女, 副研究员, 从事矿物微束分析研究。Email: zhaowx@mail.sysu.edu.cn