高能超声分散纳米晶须的数值和物理模拟

赵福泽，朱绍珍,2，冯小辉，杨院生

(1 中国科学院 金属研究所，沈阳110016； 2 东北大学 材料与冶金学院，沈阳 110819)



高能超声分散纳米晶须的数值和物理模拟

赵福泽1，朱绍珍1,2，冯小辉1，杨院生1

(1 中国科学院 金属研究所，沈阳110016； 2 东北大学 材料与冶金学院，沈阳 110819)

为研究高能超声处理制备纳米复合材料过程中纳米增强相在熔体中的分散过程，采用甘油为介质分别进行了数值模拟以及物理模拟。数值模拟结果表明，当超声作用于甘油中时，甘油中会形成中心-底面-壁面-中心的环形流动，变幅杆探头端面边缘附近甘油流体存在最大的流动速度，且随着超声功率的增大，流体运动速度增大。物理模拟实验结果显示，高能超声作用下甘油的实际运动行为与数值模拟结果相符合，存在环形流动；此外，高能超声作用下甘油中存在明显的空化效应；纳米晶须在超声作用下于甘油中分散良好，且随着超声功率的增大，达到充分分散所需时间变短。

超声分散；纳米晶须；数值模拟；物理模拟

在过去的20多年里，金属基复合材料(Metal Matrix Composites，MMC)凭借其优越的物理性能逐渐在航空航天、交通运输、体育用品等领域实现了商业化的应用[1-3]。目前金属基复合材料的增强相按尺寸可分为微米级增强相和纳米级增强相两类，微米级增强相的加入在提高材料强度的同时通常会大幅度降低材料的伸长率[4,5]，而纳米级增强相的加入在提高材料的强度的同时使材料仍能保持良好的塑性[5-7]，因此，纳米相增强金属基复合材料日益受到研究人员的关注。

纳米级增强相表面能高、润湿性差，且易发生团聚现象，因此采用常规的制备工艺很难取得理想的分散效果，而采用喷射沉积法、电镀法、纳米烧结法等工艺则会显著提高材料制备成本。高能超声法可实现增强体与基体的良好结合，并能够除气、除渣，是一种工艺简便、成本低廉的金属基复合材料制备方法，尤其在纳米颗粒增强金属基复合材料的制备过程中效果明显。目前，该方法已被广泛应用于制备纳米相增强金属基复合材料，且取得了良好的结果[8-12]。然而，目前关于超声作用下熔体运动行为以及纳米增强相分散机理的研究还有待深入。

由于超声制备复合材料过程中熔体运动不易观察，因此，本工作中采用甘油作为模拟的介质，首先采用有限元方法模拟计算了高能超声作用下甘油的流场分布及运动规律，同时采用物理模拟的方法观测高能超声作用下声流和空化效应以及纳米晶须在甘油中的超声分散过程，并对高能超声分散纳米晶须的机理进行了分析。

1　研究方法

1.1数值模拟

采用ANSYS有限元数值模拟软件对200，400，600W的20kHz高能超声作用下的甘油运动过程进行数值模拟，20℃下甘油的部分物性参数如表1所示[13], 200，400，600W超声功率对应声源振幅为1.92，2.72，3.33μm。甘油总高度为60mm ，半径为31mm ，超声变幅杆插入深度为5mm ，半径为15mm 。模型示意图以及有限元网格划分如图1所示，模型为二维轴对称模型，壁面、底面以及上表面流速均设为零。

表1　20℃下实验用甘油的物性参数Table 1　Physical properties of the glycerol at 20℃

图1　甘油超声处理模型示意图(a)以及有限元网格划分(b)Fig.1　A schematic diagram of the ultrasonic processing in glycerol (a) and the mesh used for simulation (b)

基本假设：甘油按不可压缩流体处理；忽略超声对熔体的热效应，甘油中各部分温度相同。

采用k-ε湍流模型描述甘油在超声作用下的流动状态，控制方程如下[14]：

(1)

(2)

(3)

(4)

(5)

(6)

式中：c为声速；A为声源振动幅值；k为波数；a为变幅杆探头端面半径；z为探头轴线方向距离。声能密度相对于时间的平均值可以表示为

(7)

则超声作用力可以表示为[16]

(8)

1.2物理模拟

物理模拟采用的甘油纯度大于99%，硼酸镁纳米晶须直径100～500nm，长度0.7～15μm左右，容器为200mL烧杯，尺寸与数值模拟模型尺寸对应。实验过程如下：首先，选取超声功率为600W，超声变幅杆插入甘油深度为10mm 情况下，对高能超声作用下甘油中的声流效应进行观察。其次，将5%体积含量的纳米晶须加入甘油中，观察超声功率为600W、变幅杆插入深度为5mm 情况下，纳米晶须的分散过程，并与手动搅拌的效果进行对比。最后，比较超声功率分别为200，400，600W的情况下纳米晶须的分散过程，记录晶须完全分散所需时间。

2　结果与分析

2.1数值模拟结果

不同超声功率处理下甘油中的流场分布如图6所示，超声作用下，超声探头附近甘油沿变幅杆中轴线位置汇聚并沿中轴线向下流动，由于烧杯底部的约束作用，甘油在底面沿径向分流并往烧杯壁面流动，到达壁面后沿壁面向上流动至变幅杆附近后受超声作用再次往中轴线方向汇聚，最终在烧杯内形成环流。其中，在变幅杆端面边缘附近的流体中流速达到最大，超声功率为200，400，600W条件下流体的最大速率分别为0.73,1.46,2.18cm/s，说明增大超声功率能够提高流体运动速率，流体的搅拌作用也随之增强。

图2　不同功率下甘油的流场计算结果　(1)流速矢量图；(2)流速云图 (a)P=200W；(b)P=400W；(c)P=600WFig.2　Flow field of glycerol with different ultrasonic power　(1)velocity vector diagram; (2) velocity nephogram (a)P=200W；(b)P=400W；(c)P=600W

2.2物理模拟结果

不同超声处理时间下甘油中声流的形态如图3所示，从图中可以看出，在高能超声的作用下，甘油中声流呈现稳定的环流形态，这与数值模拟的结果相符。甘油为透明液体，而环流的轨迹呈现为白色，这是由于高能超声作用下甘油中发生了空化作用导致的。超声作用下的液体会发生惯性空化效应，液体中形成微气泡并在超声作用下振荡，当超声声压足够高时，气泡长大并迅速溃灭[17]。有研究显示，当超声变幅杆探头直接没入水中时，在探头下端会产生一个锥形的气泡区域[18]，而在甘油的超声作用实验中，观察到探头端面下方同样形成了一个空化气泡区域。可以发现，空化气泡首先于探头端面附近产生(图3(a))，其次，部分未溃灭的空化气泡随熔体流动到烧杯底面并向烧杯壁面运动(图3(b),(c))，最终在甘油中形成了环流的白色轨迹(图3(d))。因此，可以用甘油中白色轨迹近似表示甘油中的流动形态。

图4为600 W高能超声作用下晶须在甘油中的分散过程，从图中可以看出，白色晶须随着声流运动(图4(a),(b))，当声流稳定后，晶须被打散(图4(c))，最终晶须在甘油中达到均匀分布状态(图4(d))。从图4(c)中可以发现，烧杯底面附近仍为透明的甘油，基本不含白色的纳米晶须，这说明烧杯中底面附近的声流作用较弱，这与数值模拟结果中模型底部流速较小相符合。但经过90s的超声处理过后，纳米晶须在甘油中仍可以达到理想的分散效果(图4(d))。

比较了不同功率下纳米晶须完全分散所需的时间，结果如图5所示，随着超声功率的增加，晶须完全分散所需时间减少。这一现象可以由流速变化解释。数值模拟结果显示超声功率越大，甘油中流速越大，而流速的增加促使甘油中对流加快，晶须充分分散所需时间减少。

图3　不同时刻甘油中声流形态　(a)2s；(b)5s；(c)10s；(d)20sFig.3　The flow pattern of glycerol with different ultrasonic treating time　(a)2s;(b)5s;(c)10s;(d)20s

图4　纳米晶须在甘油中的超声分散过程　(a)2s；(b)10s；(c)50s；(d)90sFig.4　Dispersion process of nano-whiskers with different ultrasonic treating time　(a)2s;(b)10s;(c)50s;(d)90s

图5　不同超声功率下晶须完全分散所需时间Fig.5　The time for full dispersion of whiskers with different ultrasonic power

图6为手动搅拌后甘油中晶须的分散状态。图中明显观察到分散的晶须存在，搅拌分散效果比高能超声作用下晶须的分散效果差。

图6　搅拌作用下纳米晶须的分散状态Fig.6　The dispersion state of nano-whiskers with stirring

综合数值模拟结果与物理模拟实验结果，对高能超声处理过程中晶须的分散机理进行了探讨。高能超声作用下，甘油中会产生声流效应以及空化效应，而声流效应与空化效应对晶须的分散均有促进作用。其原理如图7所示，首先，纳米晶须加入到甘油时是以团簇形式存在的，存在微气泡，另外在超声作用下，由于负压的产生，部分溶于甘油中的气体会析出形成空化气泡；其次，在高能超声作用下，晶须中产生的气泡以及后来产生气泡会长大并最终破裂，将团簇形式的晶须打散；最后，声流的作用加强了甘油中的对流作用，使得纳米晶须能在甘油中充分分散。

图7　高能超声作用下晶须在甘油中的分散原理示意图Fig.7　A mechanism schematic about the dispersion of whiskers in glycerol under high intensity ultrasonic

3　结论

(1)数值模拟结果显示，当超声作用于甘油中时会形成沿中心-底面-壁面-中心的环状流动，最大流速位置位于变幅杆端面边缘附近。

(2)由于高能超声的作用，甘油中会形成空化气泡，并随声流运动，从而在流体中形成白色的环流轨迹。

(3)高能超声作用下，由于声流效应与空化效应的作用，纳米晶须能在短时间内充分分散于甘油中。与搅拌效果相比，超声分散效果更优。且随着超声功率的增加，甘油中的流动速率增大，纳米晶须达到充分分散的时间缩短。

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Numerical and Physical Simulations of Nano-whiskers’ Dispersion Under High Intensity Ultrasonic

ZHAO Fu-ze1，ZHU Shao-zhen1,2，FENG Xiao-hui1，YANG Yuan-sheng1

(1 Institute of Metal Research,Chinese Academy of Sciences,Shenyang 110016，China；2 College of Materials and Metallurgy,Northeastern University,Shenyang 110819,China)

High intensity ultrasonic processing is a good way to fabricate nano-composite. In order to study the dispersion process of nano-whiskers under high intensity ultrasonic, numerical and physical simulations of nano-whiskers’ dispersion under high intensity ultrasonic were carried out by using glycerol as fluid medium. The numerical simulation results show that ultrasonic forces the fluid to flow along the center line-bottom-wall-center line route and flow velocity is the maximum near the probe tip edge. Besides, the flow velocity increases with the increase of ultrasonic power. The physical simulation results are in good agreement with the numerical simulation results. In addition, cavitation as well as convection is found in the glycerol during the ultrasonic processing; the nano-whiskers are dispersed well in the glycerol under ultrasonic, and the time for fully dispersion decreases with the increase of ultrasonic power.

ultrasonic dispersion; nano-wisker; numerical simulation; physical simulation

10.11868/j.issn.1001-4381.2016.07.003

O426

A

1001-4381(2016)07-0013-06

国家自然科学基金资助项目(51274184)

2015-01-04；

2016-03-15

杨院生(1956-)，男，研究员，博士，主要从事高温合金与耐热钢、新型镁合金设计与制备、凝固技术与材料制备以及凝固与制备过程模拟计算方面研究，联系地址：辽宁省沈阳市沈河区文化路72号中国科学院金属研究所(110016)，E-mail:ysyang@imr.ac.cn