磺胺类药物在渔业沉积物中的降解及其影响因素

刘菁华，张　芬，郭　霞，黄雪玲，孙建华，孙振中

(上海市水产研究所，上海 200433)



磺胺类药物在渔业沉积物中的降解及其影响因素

刘菁华，张芬，郭霞，黄雪玲，孙建华，孙振中

(上海市水产研究所，上海 200433)

为评价磺胺类药物在渔业沉积物中的降解行为，选择渔业沉积物中检出率较高的磺胺嘧啶(SD)、磺胺二甲基嘧啶(SM2)和磺胺甲恶唑(SMZ)为研究对象，采用室内模拟实验，研究不同环境因素(温度、微生物、光照及初始浓度等)对其在渔业沉积物中降解的影响。结果表明，提高温度可以有效促进SD，SM2和SMZ在沉积物中的降解，25 ℃和35 ℃培养条件下比5 ℃培养条件下有更高的降解率。SD和SM2在沉积物中主要以非生物降解为主，微生物降解为辅。SMZ在沉积物中受微生物降解影响显著，微生物降解的贡献率为55%。光照对沉积物中3种磺胺类药物降解无显著影响。随着初始浓度的增加，降解效率逐步下降，半衰期延长。在低浓度(0.01和0.1 mg·kg-1)时，SD，SM2和SMZ的半衰期较短；当初始浓度为1～50 mg·kg-1时，SD，SM2和SMZ的半衰期在11.13～128.36 d之间。

渔业沉积物；磺胺；降解

我国是世界上唯一一个养殖产量超过捕捞产量的渔业国家，水产品总产量一直稳居世界第一。随着全球集约化水产养殖的发展，大规模、高密度成为水产养殖业的突出特点，但也由此导致部分养殖种质退化、鱼病泛滥。为提高产量，各种抗生素被应用于水产养殖中，以预防疾病，促进动物生长。在抗生素药物的使用过程中，由于普遍缺乏法律法规的指导和约束，滥用及非法使用现象严重，残留的抗生素药物随养殖水体排放到环境中，对人类健康和环境生态有潜在危害。

磺胺类药物(SAs)属于抑菌类抗生素，在水产养殖中，磺胺抗生素药物被广泛用于治疗和预防鱼类疾病[1-2]，而这些药物并不能被动物完全吸收，未被吸收的残留药物在养殖水体中累积，并随水中悬浮颗粒沉降，吸附到池塘沉积物中，并通过生物富集作用对养殖生态系统和水产品质量产生影响。我国养殖沉积物环境中磺胺类药物检出情况时有发生，阮悦斐等[3]在天津近郊地区淡水养殖沉积物中检出磺胺甲恶唑、磺胺甲氧哒嗪和磺胺二甲氧嘧啶，浓度范围为1.53～18.85 μg·kg-1。何秀婷等[4]对广东典型海水养殖区中磺胺类药物残留进行调查，在6个采样点的所有沉积物样品中都检出该类药物残留，其中，磺胺嘧啶、磺胺甲恶唑和磺胺二甲基嘧啶是磺胺类抗生素残留的典型代表。研究表明，磺胺类药物进入环境中降解速度较慢，残留时间长[5-6]。目前，有关环境中磺胺类药物降解转化的研究报告较多，研究主要集中在堆肥、城市污水、湖泊和土壤等环境领域[7-10]，对渔业沉积物环境中磺胺类药物的降解研究鲜见报道。因此，研究磺胺类药物在渔业沉积物中不同环境条件下的降解转化规律，对准确有效地评估磺胺抗生素对环境和人类健康危害的风险有重要意义。

本研究以渔业沉积物中检出率较高的磺胺嘧啶、磺胺二甲基嘧啶和磺胺甲恶唑3种磺胺类药物为研究对象，对其在渔业沉积物中的残留动态进行分析，并研究微生物、温度、光照和初始浓度等不同环境条件对磺胺类药物降解的影响，旨在探明该药物在不同环境条件下的降解残留状况，以期揭示磺胺类药物的迁移转化规律及环境风险。

1　材料与方法

1.1材料与试剂

高效液相色谱仪(Agilent 1100/1200)配备荧光检测器，PCX型柱后衍生仪(美国Pickering Vector公司)，Centrifuge 5810R型离心机(德国Eppendorf公司)，涡旋振荡器(IKA MS3)，超纯水机(美国Millipore公司)，Star A型PH计(美国Thermo Scientific Orion公司)。

甲醇和乙腈为色谱纯，购自美国Tedia公司。乙酸(优级纯)、Na2HPO4、柠檬酸和乙二胺四乙酸二钠购自国药集团化学试剂有限公司。荧光胺(纯度≥99%)购自美国Sigma公司。

3种供试磺胺类药物分别为：磺胺嘧啶(sulfadiazine，SD)，纯度99.5%；磺胺二甲基嘧啶(sulfamethazine，SM2)，纯度99.0%；磺胺甲恶唑(sulfamethoxazole，SMZ)，纯度99.5%；均购自德国Dr. Ehrenstorfer公司。其结构式见图1。

标准贮备溶液：准确称取SD，SM2和SMZ各10.0 mg，分别置于10 mL容量瓶中，用甲醇溶解并定容至刻度，摇匀，配制成1 mg·mL-1的标准储备液，密封，-20 ℃保存。

混合标准贮备液：分别取SD，SM2和SMZ的标准贮备液各10 mL于100 mL容量瓶中，用甲醇定容至刻度，摇匀，配制成100 μg·mL-1混合标准贮备液，-20 ℃保存。

图1　磺胺嘧啶、磺胺二甲基嘧啶、磺胺甲恶唑的结构式Fig.1　Structural formula of sulfadiazine， sulfamethazine and sulfamethoxazole

EDTA-Mcllvaine缓冲液配制：取12.9 g柠檬酸、27.5 g Na2HPO4和37.2 g乙二胺四乙酸二钠溶于1 L水中，调节pH至4.0。

0.2 mg·mL-1荧光胺：0.04 g荧光胺加入100 mL乙腈、80 mL乙酸和20 mL甲醇溶解。

供试沉积物采自上海某渔业养殖基地，沉积物样品在方法最低检出限范围未检测到SD，SM2和SMZ残留，养殖底泥0—20 cm取样。供试沉积物样品在储存和运输过程中避免冷冻和干燥，以保持一些厌氧微生物的活性。其部分理化性质如下：pH 6.4，有机质含量13.4 g·kg-1，电导率 176.4 μS·cm-1，粒径≤0.3 mm。

1.2渔业沉积物中磺胺降解试验

称取5.00 g(湿重)沉积物样品于50 mL聚丙烯离心管中，多份，备用。

1.2.1温度对渔业沉积物中磺胺类药物降解的影响

取3组沉积物样品，分别加入一定体积的混合标准贮备液，使沉积物中SD，SM2和SMZ含量分别为1 mg·kg-1。分别置于5，25，35 ℃条件下，避光，保持湿度70%。分别在降解的第0，2，5，8，15，30，40，50，60 d取样分析。

1.2.2微生物对渔业沉积物中磺胺类药物降解的影响

取2组沉积物样品，其中一组进行灭菌处理。向两组样品中分别加入一定体积的混合标准贮备液，使沉积物中SD，SM2和SMZ含量分别为1 mg·kg-1，室温(25 ℃)避光，保持湿度70%。分别在降解的第0，2，5，8，15，30，40，50，60 d取样分析。

1.2.3光照对渔业沉积物中磺胺类药物降解的影响

取1组沉积物样品，向其中加入一定体积的混合标准贮备液，使沉积物中SD，SM2和SMZ含量分别为1 mg·kg-1。样品置于室温(25 ℃)条件下，自然光照(12 h光照，12 h黑暗)，保持湿度70%。分别在降解的第0，2，5，8，15，30，40，50，60 d取样分析。

1.2.4不同初始浓度对渔业沉积物中磺胺类药物降解的影响

取5组沉积物样品，初始浓度分别设置为0.01，0.1，1，10和50 mg·kg-1。室温(25 ℃)避光，保持湿度70%。分别在降解的第0，2，5，8，15，30，40，50，60 d取样分析。

1.3样品处理

向装有沉积物样品的离心管中加入10 mL甲醇∶乙二胺四乙酸二钠缓冲溶液(1∶1，V/V)进行提取；涡旋2 min混匀，超声波提取20 min，再振荡10 min，6 000 r·min-1离心5 min，提取上清液，重复上述操作2次。合并提取液，旋蒸浓缩至10 mL，取2 mL过HLB柱子，HLB柱子预先用3 mL甲醇和6 mL水活化，上清液过柱后，再用3 mL水和2 mL 5%的甲醇淋洗，最后用10 mL甲醇洗脱，氮气吹干后用流动相定容至1 mL，0.22 μm滤膜过滤后，通过高效液相色谱-荧光检测法(HPLC-FLD)分析。

1.4分析方法

色谱条件：Agilent Eclipse plus C18色谱柱(4.6 mm×250 mm，5 μm)；流速0.6 mL·min-1；柱温40 ℃；激发波长405 nm，发射波长495 nm；进样量50 μL。流动相A，乙腈；流动相B，甲醇；流动相C，2%乙酸。梯度洗脱程序：0—15 min，A/B/C=5∶10∶85 (V/V/V)；30 min，A/B/C=20∶10∶70 (V/V/V)。

衍生化条件：衍生化试剂流速0.15 mL·min-1；柱温40 ℃；柱后反应器温度50 ℃。

3种磺胺类药物在供试沉积物中的方法检出限(S/N=3)和方法定量限(S/N=10)分别为：磺胺嘧啶，0.3和1.0 μg·kg-1；磺胺二甲基嘧啶，0.5和1.7 μg·kg-1；磺胺甲恶唑，0.8和2.8 μg·kg-1，均满足渔药在环境中的检出要求。

2　结果与分析

2.1降解动力学方程

有机药物在沉积物中的降解过程通常采用一级反应动力学方程来描述[11-13]。本试验所用的动力学方程为：

ln (C0/Ct)=kt

即：Ct=C0e-kt

上式中：Ct为降解后t时刻沉积物中残留药物的浓度，mg·kg-1；C0代表药物在沉积物中的初始浓度，mg·kg-1；t为降解反应时间，d；k为药物在沉积物中的降解速率常数，d-1；t1/2为药物降解半衰期，d。

采用室内模拟法，3种磺胺类药物在不同培养条件及不同初始浓度条件下的降解试验结果见表1和表2。一级动力学方程的拟合度由R2进行评价。试验结果表明，磺胺嘧啶、磺胺二甲基嘧啶和磺胺甲恶唑在渔业沉积物中的降解可以用一级反应动力学方程来描述，拟合曲线的相关系数在0.775 6～0.995 7之间。

2.2温度对沉积物中磺胺降解的影响

温度是影响药物在沉积物中降解的重要因素，通过改变微生物的活性、氧化还原反应速率及药物和沉积物基质的吸附作用等对药物的降解产生影响[14-16]。SD，SM2和SMZ在渔业沉积物中5，25和35 ℃条件下的降解曲线如图2所示。沉积物基质不灭菌，5 ℃避光条件下，60 d内沉积物中SD，SM2和SMZ的降解率分别为48%，42%和57%；25 ℃条件下，60 d内SD，SM2和SMZ的降解率分别达到91%，88%和98%；35 ℃条件下，SD，SM2和SMZ的降解率分别为96%，94%和99%。Castiglioni等[17]研究SMZ在污水中的去除效果，结果显示夏季的去除率远高于冬季的去除率，表明温度对药物的降解起到重要作用。在不同温度条件下，3种磺胺类药物的降解速率均为：SMZ>SD>SM2。在5 ℃温度条件下，SD，SM2和SMZ降解趋势较平缓，说明较低温度对沉积物的生物降解和非生物降解有一定的抑制。在25和35 ℃条件下，SD，SM2和SMZ在15 d内有较高的降解速率，15 d后降解趋于平稳。

表1不同培养条件下磺胺类药物在沉积物中的降解动力学参数

Table 1Kinetic parameters of sulfonamides degradation in sediments under different culture conditions

培养条件药名降解动力学方程R2t1/2/d降解率/%不灭菌避光25℃SDCt=0.79884e-0.0415t0.916416.7091SM2Ct=0.81343e-0.0360t0.926819.2588SMZCt=0.64966e-0.0623t0.961611.1398灭菌避光25℃SDCt=0.95199e-0.0194t0.991635.7371SM2Ct=0.94952e-0.0146t0.992447.4860SMZCt=0.96368e-0.0087t0.982479.6743不灭菌避光5℃SDCt=0.94772e-0.0097t0.973371.4548SM2Ct=0.99900e-0.0091t0.995776.1742SMZCt=0.88843e-0.0135t0.911751.3457不灭菌避光35℃SDCt=0.58217e-0.0513t0.900013.5196SM2Ct=0.81123e-0.0502t0.946313.8094SMZCt=0.60381e-0.0701t0.96589.9099不灭菌光照25℃SDCt=0.81261e-0.0431t0.944616.0892SM2Ct=0.84164e-0.0401t0.951917.2990SMZCt=0.64714e-0.0624t0.957111.1198

表2不同初始浓度的磺胺类药物在沉积物中的降解动力学参数

Table 2Kinetic parameters of sulfonamides degradation at different initial concentrations in sediments

药名初始浓度/(mg·kg-1)降解动力学方程R2t1/2/d降解率/%SD0.01——<2.01000.1Ct=0.72950e-0.1444t0.98684.801001Ct=0.79884e-0.0415t0.916416.709110Ct=9.33980e-0.0148t0.964546.836250Ct=48.80452e-0.0095t0.977772.9642SM20.01——<2.01000.1Ct=0.81343e-0.0360t0.92685.591001Ct=0.74379e-0.1241t0.981519.258810Ct=9.68119e-0.0121t0.965557.285550Ct=49.18669e-0.0077t0.994190.0237SMZ0.01——<2.01000.1Ct=0.88719e-0.3242t0.95652.141001Ct=0.64966e-0.0623t0.961611.139810Ct=8.90386e-0.0096t0.902372.204750Ct=44.48816e-0.0054t0.7756128.3632

图2　不同温度条件下3种磺胺类药物在沉积物中的降解动态Fig.2　Degradation dynamics of sulfonamides in sediments under different temperature

2.3微生物对沉积物中磺胺降解的影响

磺胺类药物在沉积物中的降解主要可分为微生物降解和化学降解[18-20]。沉积物基质经灭菌和不灭菌处理，SD，SM2和SMZ在25 ℃、避光条件下的降解试验结果见图3。在降解的第60 d，SD，SM2和SMZ在灭菌沉积物中分别降解了71%，60%和43%，而在不灭菌的沉积物中分别降解了91%，88%和98%，表明SD和SM2在沉积物中的降解主要受非生物因素影响，生物降解为辅。SMZ在不灭菌的沉积物中的降解率相比在灭菌后的沉积物中的降解率提高了一倍多，降解30 d后，降解率达到90%以上，说明微生物降解是SMZ在沉积物中降解的重要途径。钟振兴等[21]研究SMZ在太湖沉积物中的降解行为，结果显示微生物降解是SMZ降解的主要途径，贡献率达到62.1%～68.8%。Anke等[22]研究用活性污泥处理污水处理厂的SMZ，发现SMZ经生物处理可以得到很好的去除。SD，SM2和SMZ的降解动力学表明，灭菌样品中的药物降解速率低于不灭菌样品的降解速率，SMZ的降解速率常数变化较大，灭菌样品的半衰期是不灭菌样品半衰期的7倍(表1)，说明沉积物经灭菌后，微生物活性降低，药物降解主要依赖非生物因素，生物降解过程被显著抑制。

图3　磺胺类药物在灭菌和不灭菌沉积物中的降解动态Fig.3　Degradation dynamics of sulfonamides in sterilization and no sterilization sediments

2.4光照对对沉积物中磺胺降解的影响

在渔业养殖中，清塘后底泥沉积物大面积接触光照，因此，本试验模拟自然光照，研究光照对底泥沉积物中磺胺类药物降解的影响。沉积物基质在25 ℃条件下，不灭菌，分别进行自然光照和避光处理，60 d后降解结果见图4。SD，SM2和SMZ在光照和避光条件下的降解率分别为92%，90%，98%和91%，88%，98%。试验结果表明，不同处理条件下，SMZ在沉积物中的降解率稍高于SD和SM2在沉积物中的降解率。SD和SM2在光照条件下的降解率比避光条件下的降解率略有提高，但相差不大。对比SMZ在光照组和避光组的降解率和半衰期(表1)，表明光照对SMZ在沉积物中的降解没有显著影响。

2.5初始浓度对沉积物中磺胺降解的影响

磺胺类药物作为一种抗生素，其本身对微生物的生长具有抑制性，并且随着时间的推移，抑制效果增强，高浓度的抗生素能明显抑制土壤沉积物中生物的总体活性[23-24]。3种磺胺类药物在5种初始浓度条件下的降解率如图5所示。结果显示，SD，SM2和SMZ初始浓度的变化对其在沉积物中的降解有一定影响，随着初始浓度的增加，SD，SM2和SMZ的降解率呈下降趋势，但当浓度低于10 mg·kg-1时，SD，SM2和SMZ仍保持较高的降解率，降解率为47%～100%。在初始浓度为0.01和0.1 mg·kg-1时，3种磺胺类药物在60 d后降解率均为100%，其降解半衰期分别为<2.0 d，<2.0 d，<2.0 d和4.80，5.59，2.14 d。当初始浓度为1～50 mg·kg-1时，SMZ在1 mg·kg-1时具有最高的降解率，为98%，而在10 mg·kg-1时降解率较SD和SM2下降趋势明显，说明SMZ初始含量对其在沉积物中的降解抑制作用显著。当初始浓度为50 mg·kg-1时，3种磺胺类药物的降解率在32%～42%之间，这可能是因为高浓度的药物对沉积物中的微生物产生了显著的抑制作用。当初始浓度在0.01～50 mg·kg-1之间，随着浓度增加，3种药物的降解半衰期逐渐增长(表2)；在低浓度(0.01和0.1 mg·kg-1)条件下，SD，SM2和SMZ的半衰期很短(表2)；而当浓度为1～50 mg·kg-1时，SD，SM2和SMZ的半衰期在11.13～128.36 d之间(表2)。

图4　光照对沉积物中磺胺类药物降解的影响Fig.4　Effect of illumination on the degradation of sulfonamides in sediments

图5　不同初始浓度的磺胺类药物在沉积物中的降解Fig.5　Degradation of sulfonamides at different initial concentrations in sediments

3　结论

本试验结果表明，提高温度能有效促进SD，SM2和SMZ三种磺胺类药物在沉积物中的降解。微生物降解在磺胺类药物降解中起到重要作用。相比SD和SM2，SMZ在渔业沉积物中的微生物降解效果更显著，而SD和SM2在沉积物中主要以非生物降解为主，微生物降解为辅。光照对渔业沉积物中的3种磺胺类药物降解无显著影响。沉积物基质中的药物初始浓度对降解效率及降解半衰期有重要影响。随着初始浓度的增加，3种磺胺类药物的降解效率均逐步下降，且半衰期延长。

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(责任编辑高峻)

Degradation behavior of sulfonamides in aquaculture sediments and its influencing factors

LIU Jing-hua，ZHANG Fen， GUO Xia， HUANG Xue-ling， SUN Jian-hua， SUN Zhen-zhong

(ShanghaiFisheriesResearchInstitute，Shanghai200433，China)

To evaluate the degradation of sulfonamides in aquaculture sediments， sulfadiazine (SD)， sulfamethazine (SM2) and sulfamethoxazole (SMZ) which exhibited relatively high detection rates in aquaculture sediments were chosen as the research objects. Through laboratory simulation degradation experiment， a series of environment factors including temperature， microorganism， illumination and initial concentrations in sediments were tested to determine their impacts on degradation of SD， SM2 and SMZ. It was shown that raising temperature could effectively promote the degradation of SD， SM2 and SMZ in sediments， and these sulfonamides exhibited e a higher degradation rate under 25 ℃ and 35 ℃ than that under 5 ℃. SD and SM2 degradation in sediments were mainly attributed to abiotic degradation， and microbial degradation was complementary. SMZ in sediments was significantly influenced by microbial degradation， and the contribution rate of microbial degradation reached 55%. Illumination had no significant effect on the degradation of the three kinds of sulfa drugs in sediments. With the increase of the initial concentrations， the degradation efficiency of SD， SM2 and SMZ declined gradually， and the half-life period of degradation was extended. Under the condition of the lower concentration as 0.01 and 0.1 mg·kg-1， the half-life period of SD， SM2 and SMZ was short. Within the initial concentration of 1～50 mg·kg-1， the half-life period of SD， SM2 and SMZ was 11.13～128.36 d.

aquaculture sediments; sulfonamides; degradation

10.3969/j.issn.1004-1524.2016.04.16

2015-12-07

刘菁华(1986—)，女，山东海阳人，硕士，助理工程师，主要研究方向为水产品质量安全及药物降解。E-mail: lingqitutu@126.com

X52

A

1004-1524(2016)04-0647-07

刘菁华，张芬，郭霞，等.磺胺类药物在渔业沉积物中的降解及其影响因素[J].浙江农业学报，2016，28(4)： 647-653.