FeVO4的制备及其光催化降解扑热息痛的实验研究

王 菁

(山东省环境保护科学研究设计院，山东 济南 250013)

FeVO4的制备及其光催化降解扑热息痛的实验研究

王 菁

(山东省环境保护科学研究设计院，山东 济南 250013)

FeVO4具有较高可见光催化活性、较窄能隙等优点逐渐成为近年来研究的新型可见光响应型光催化材料。本论文利用水热法，以FeCL3和NH4VO3为原料制备了FeVO4光催化剂，并以FeVO4为光催化剂，探讨了不同条件下光催化系统对扑热息痛光降解的影响，同时考察了光源强度、催化剂投加量对其降解率的影响。结果表明FeVO4光催化剂能有效提高光催化效果，在高压汞灯投加双氧水的体系下，反应5h时基本达到90%以上，最终去除率达到98%以上。催化剂的最佳投加量为0 .3g/200mL。不同光照强度对扑热息痛的降解有一定的影响，在高压汞灯500W的光催化扑热息痛的最终降解率达到了99.8%，对扑热息痛基本降解完全。

FeVO4；光催化；降解；扑热息痛

扑热息痛，中文别名：对乙酰氨基苯酚。它是最常用的非抗炎解热镇痛药，解热作用与阿司匹林相似，镇痛作用较弱，无抗炎抗风湿作用[1]。扑热息痛属于医药品与个人护理品，自从2000年以来受到公众和科学界广泛关注的一类"新型"的化学物质。由于PPCPs在生态系统中具有较强的持久性、生物累积性、生物活性和缓慢的生物降解性的特点，这导致PPCPs长期暴露于人体和陆生、水生生物体中，给人体健康和生态环境带来了潜在的危险[2]〗。本论文利用水热法，以FeCL3和NH4VO3为原料制备了FeVO4光催化剂，并以FeVO4为光催化剂，探讨了不同条件下光催化系统对扑热息痛光降解的影响，同时考察了光源强度、催化剂投加量对其降解率的影响，为扑热息痛在环境中降解研究提供基础[3]。

1 实验部分

1.1 实验药剂与仪器

甲醇(CH4，色谱纯)、过氧化氢(H2O2，30%，w/v)、硝酸钠(NaNO3，分析纯)、氢氧化钠(NaOH，分析纯)、三氯化铁(Fecl3·6H2O)、偏钒酸铵(NH4VO3)。

BL-GHX-Ⅱ型综合光化学反应仪；高压汞灯，300W；岛津10AT高效液相色谱仪；JA-1003N电子精密天平；数显pH计；DGG-9030B型电热恒温鼓风干燥箱；AS3120型超声波清洗器； BL-200S集热式恒温加热磁力搅拌器；YSJ-A高速大容量电动离心机；T22N可见分光光度计等。

1.2 实验方法

1.2 .1 催化剂的制备

将三氯化铁和偏钒酸铵按照1:1的物质的量比计算出其质量进行称量，然后分别溶于100mL去离子水中，加热至完全溶解。将 NH4VO3在磁力搅拌下缓慢加入FeCL3中，滴加HCL调节pH值至3，置于180℃反应釜中反应24h，产生黄色沉淀。收集产物将黄色沉淀经去离子水洗涤几次后，放入真空干燥箱烘干得到FeVO4[4]。

1.2 .2

本部分实验主要探讨催化剂对目标产物的光催化降解性能，目标产物采用的是扑热息痛，利用的主要仪器是液相色谱仪，通过峰面积的计算，推断出对扑热息痛的降解率。

2 实验结果与讨论

3.1 不同体系下催化剂FeVO4强化光催化效果的比较

实验时，分别取200 mL浓度为100 mg/L的扑热息痛于光反应器中，研究四种不同的体系下扑热息痛的降解情况，分别为A组(高压汞灯300W)、B组(高压汞灯300W；0.2g催化剂)、C组(高压汞灯300W；1mL双氧水)和D组(高压汞灯300W；1mL双氧水；0.2g催化剂)，然后开启冷却水循环装置，打开磁力搅拌器，开始计时，按照时间取样，用液相色谱仪测定扑热息痛的含量，实验结果如下图1所示：

图1 催化剂FeVO4强化光催化效果的比较

根据实验数据，对实验结果进行分析。由图1可知，实验中A、B、C、D四组不同体系对扑热息痛的降解差别较大，A组单纯高压汞灯300W光照实验对扑热息痛的降解去除率基本在10%左右，且随着时间的增加去除率不再变化。B组实验证明，FeVO4光催化剂明显提高了光催化降解扑热息痛的效率，在7h时去除率可达到80%，这是由于催化剂在光照的情况下，促进了体系中活性自由基的产生，从而进一步氧化降解扑热息痛。C组实验说明在该体系中高压汞灯所产生的紫外光的能量较高，促使双氧水分解为羟基自由基，氧化分解扑热息痛，但由于双氧水的添加量有限，因此其去除率达到30%后基本不再变化。D组实验表明FeVO4光催化剂在投加双氧水的体系下，对扑热息痛的去除率大大提高，且反应速率较快，在5h时基本达到90%以上，最终去除率达到98%以上。

3.2 催化剂FeVO4的量对扑热息痛降解的影响

为了探讨催化剂FeVO4的量对扑热息痛的降解率的影响，我们进行了如下实验：分别取200 mL浓度为100 mg/L的扑热息痛于光反应器中，体系为高压汞灯300W；1mL双氧水，改变FeVO4的量，然后开启冷却水循环装置，打开磁力搅拌器，反应5h后取样，用液相色谱仪测定扑热息痛的含量，实验结果如下图2所示：

图2 不同催化剂投加量对扑热息痛降解率的影响

由图2可以看出，FeVO4投加量低于0 .2g时，随着催化剂投加量的增加，扑热息痛的降解率增大，当光催化剂量超过0.2g后，继续增加光催化剂，光降解率呈减小趋势，当光催化剂量超过0.5g后，光降解率开始下降。催化剂用量较少时，光源产生的光子不能被完全转化为化学能，使得光子能量没有得到充分利用。适当增加催化剂用量，能产生更多的活性物种，加快光催化降解的反应速率。但当催化剂用量过多时，过多的粒子会产生光散射，使有效光强度减弱，从而影响光的吸收[5]。因此，选取催化剂的用量为0.3g为最佳投加量。

3.3 不同光照强度下对扑热息痛降解的影响

光催化降解反应的效率与光照强度有关，因此进行光照强度对比实验，研究不同光照强度对扑热息痛降解的影响，实验体系为分别取200 mL浓度为100 mg/L的扑热息痛于光反应器中，体系为高压汞灯300W和高压汞灯500W，1mL双氧水，0.3gFeVO4的量，进行实验取样，测定扑热息痛的剩余含量，实验结果如下图3所示：

图3 不同光照强度下对扑热息痛降解的影响

根据实验数据，对实验结果进行分析。由图3可知，在双氧水量和催化剂投加量相同条件下，不同光照强度对扑热息痛的降解有一定的影响，高压汞灯300W的光催化扑热息痛的最终降解率为97%，而在高压汞灯500W的光催化扑热息痛的最终降解率达到了99.8%，对扑热息痛基本降解完全。因此在一定范围内，扑热息痛的降解率随着光源的增强而升高。

4 结论(1)实验表明FeVO4光催化剂能有效提高光催化效果，在高压汞灯投加双氧水的体系下，对扑热息痛的去除率大大提高，且反应速率较快，在5h时基本达到90%以上，最终去除率达到98%以上。

(2)光催化体系中FeVO4投加量过少或过多都会降低反应速率。因此，选取催化剂的用量为0 .3g/200mL 为最佳投加量。

(3)在双氧水量和催化剂投加量相同条件下，不同光照强度对扑热息痛的降解有一定的影响，在高压汞灯500W的光催化扑热息痛的最终降解率达到了99.8%，对扑热息痛基本降解完全。

[1]王佳裕,戴启洲,鱼 杰,等. 活性炭催化臭氧氧化扑热息痛的机制研究[J].环境科学. 2013(04) ：1402-1409.

[2]安 婧,周启星. 药品及个人护理用品(PPCPs)的污染来源、环境残留及生态毒性[J].生态学杂志. 2009(09) ：1878-1890.

[3] Barbeni M, Minero C, Pelizzetti E，et al. Chemical degradation of chlorophenols with fenton'sreagent[J]. Chemosphere, 1987,16(11):2225-2237.

[4] 李思佳,邹学军,董玉瑛,等. 纳米FeVO4的制备及其可见光下降解甲苯的性能[J].化工环保. 2015,32(2) ：182-186.

[5] 王 敏,王里奥,张文杰,等. FeVO4光催化剂降解甲基橙研究[J].功能材料. 2009，40(02) ：201-203.

(本文文献格式：王 菁.FeVO4的制备及其光催化降解扑热息痛的实验研究[J].山东化工，2016，45(12)：31-32，35.)

Experimental Study on Preparation and Photocatalytic Degradation of Paracetamol FeVO4

Wang Jing

(Shandong Academy of Environmental Science，Jinan 250013,China)

FeVO4has a high visible light catalytic activity, narrow gap, etc. gradually become the new light-responsive photocatalytic material in recent years. In this paper, the use of hydrothermal method to FeCL3and NH4VO3was prepared from FeVO4photocatalyst and FeVO4photocatalyst study the effects of different conditions photocatalytic system paracetamol photodegradation also studied the light source intensity, dose of catalyst the amount of influence on the degradation rate. The results showed that FeVO4photocatalyst can improve the photocatalytic effect in the high-pressure mercury lamp under hydrogen peroxide dosing system, reaction time 5h substantially more than 90%, the final removal of more than 98%. The best dosage of catalyst is 0.3g / 200mL. Different light intensity for paracetamol degradation of some influence, eventually photocatalytic degradation rate of paracetamol 500W high pressure mercury lamp has reached 99.8%, substantially complete degradation of paracetamol.

FeVO4; photocatalysis; degradation; paracetamol

2016-05-27

王 菁(1970—)，女，山东淄博人，高级工程师，本科，研究方向为环境工程及环境影响评价等

O643.36,X703

A

1008-021X(2016)12-0031-02