福建省N2O排放清单及其特征分析

许　肃, 高　兵, 冯永杰, 崔胜辉

(1.中国科学院城市环境研究所，中国科学院城市环境与健康重点实验室，福建 厦门 361021；2.中国科学院大学城市环境研究所，北京 100049; 3.厦门市城市代谢重点实验室，福建厦门 361021;4.河南朗天环保科技有限公司,河南 郑州 450000)



福建省N2O排放清单及其特征分析

许肃1,2,3, 高兵1,3, 冯永杰3, 崔胜辉1,3

(1.中国科学院城市环境研究所，中国科学院城市环境与健康重点实验室，福建 厦门 361021；2.中国科学院大学城市环境研究所，北京 100049; 3.厦门市城市代谢重点实验室，福建厦门 361021;4.河南朗天环保科技有限公司,河南 郑州 450000)

摘要:通过核算福建省1980-2013年N2O的排放清单，分析了N2O的排放特征.结果表明：1980-2013年，福建省N2O总排放量从19.2 Gg增加到37.6 Gg；在N2O的排放源中，按照排放贡献比例从大到小排列依次为农用地、畜禽粪便管理、废水处理和能源消费活动；而按照增长速度从大到小排列依次为能源消费活动、废水处理、农用地和畜禽粪便管理.表明减少农田氮肥施用量是减少福建省N2O排放的关键.

关键词:N2O; 排放清单; 排放源; 排放特征; 福建省

N2O是一种重要的气态活性氮.2010年，全球平均N2O体积分数达到3.28×10-7[1].过去30年间，对流层N2O体积分数每年以(7.3±0.3)×10-8的速度提高[2].如按照过去近30年的趋势发展，2035年全球平均N2O体积分数将达到3.54×10-7[1].N2O是一种长寿命的、高辐射强迫的温室气体，百年尺度的增温潜势是等量CO2的298倍[3].过去几十年间，N2O对全球增温的贡献率为6%[4].此外，N2O也参与了臭氧层的破坏[5].因此，亟需采取措施减少N2O排放以应对全球气候变化及减缓对臭氧层的破坏.

N2O减排措施的制定，要以其排放源及来源对总排放的贡献(即排放清单)为依据，找出关键排放源及控制因素，提出针对性减排措施.国内外学者对我国农田土壤系统[6]、全球食物系统等温室气体排放[7,8]进行研究，分析了N2O的排放源及不同来源的贡献率[9-10].Oenema et al[7]针对全球食物系统分析了N2O排放源和减排措施，评估了未来几十年的N2O减排潜力.研究[8]表明，2005年全国N2O排放总量为1.269×106Gg，其中农用地和动物粪便管理等农业活动对N2O排放的贡献率高达73.9%；其次是能源活动、工业生产过程和污水处理排放，贡献率分别为10.6%、8.4%和6.8%.然而，我国不同地区或省份间产业结构、经济水平、种植制度、养殖制度、土壤地形、气候等因素千差万别，N2O排放存在较大差异[11]，不同省份间N2O的减排措施就可能存在一定的差异.在此背景下，开展省级尺度的N2O排放清单研究具有重要意义.

针对福建省N2O或温室气体排放的研究，近年来颇受关注.李艳春等[12]应用区域氮素循环模型IAP-N方法，估算了1991-2010年福建省农业生态系统N2O的排放量并分析其排放特征；梅煌伟[13]和赵胜男[14]也都对福建省的温室气体排放进行了核算.但由于这些研究的核算方法与范围，以及排放参数的选取等存在不足，所得到的排放清单结果不够完整、可靠.

本研究基于文献[8,15,16]的核算方法，开展1980-2013年福建省N2O排放清单研究，分析N2O总排放量历史变化趋势及不同排放源的N2O排放量，进一步分析不同排放源的主要控制因素，探明福建省N2O的排放清单及其特征，对建立福建省温室气体排放清单及温室气体减排具有重要意义，为福建省针对性N2O减排措施的制定提供依据.

1材料与方法

1.1N2O排放的核算范围

国家发改委印发的排放清单指南[16]建议通过5个方面对N2O排放量进行估算，即能源活动、工业生产过程、农业活动、土地利用变化和林业、废水处理.

能源活动N2O排放主要是在燃料燃烧过程中产生的，燃料主要包括能源生产过程和加工转换过程的化石能源消费和生物质燃烧.由于难以获得福建省以能源利用为目的的生物质燃烧的数据，且这部分仅占能源活动中很小的比例，因此能源活动以化石能消费(N2O排放)为主.

工业生产过程主要指己二酸和硝酸的生产过程，据福建省统计局及相关部门的调研，福建省尚未有己二酸和硝酸生产工厂，故不对此部分的N2O排放进行估算.

农业活动N2O排放主要包括农用地排放和畜禽粪便管理过程中的排放，农田土壤是大气中N2O的重要来源[17]，农用地中N2O排放主要来源于农田土壤中微生物活动引起的硝化过程和反硝化过程[18-19].

土地利用变化和林业N2O排放主要是指森林和天然草地转化为其他形式的土地类型过程中由于生物质燃烧或分解造成的N2O排放.由于这部分N2O排放量极小，约为总量的0.015%[8]，因此可忽略不计.

废水处理源是废水经厌氧处理而产生的N2O排放.废水产生于各种生活、商业和工业源，可以就地处理，也可经过下水道排放到集中处理设施，或通过排水口未经处理直接排放.

1.2N2O排放的核算方法

1.2.1数据来源N2O排放的计算分为农用地、畜禽粪便管理、废水处理和能源活动.其中计算农用地N2O排放所需的农作物产量、固氮植物播种面积等数据均来源于文献[20，21]；化肥、复合肥折纯量、年末常住人口、年末乡村人口以及耕地面积均来自文献[20]，其中耕地面积由播种面积和复种指数折算得到.计算畜禽粪便管理N2O排放所需的畜禽年存栏量和出栏量等数据也来源于文献[20，21]，其中家禽中鸡鸭鹅比例按6∶3.9∶0.1进行估算.计算废水处理排放所需的人口和污水处理量来自文献[20，22-25].能源活动排放所需的数据主要来自文献[26]；电力能源标准量折算采用了发电能耗计算法，数据来自文献[27].

1.2.2核算方法农用地N2O排放主要包括直接排放(输入农用地的氮转化为N2O并释放到大气)和间接排放(农业系统的NH3挥发和NOx排放导致的大气氮沉降[15]).

(1)农用地N2O排放量的计算公式[28]为：

(1)

式中，EN2O为农用地N2O排放总量(包括直接排放和间接排放)；IN为各排放过程氮输入量；EF为相对来源的N2O排放因子；44/28为N2O转化系数.

其中直接排放计算公式为：

(2)

式中，EN2O为农用地N2O直接排放量；FN为化肥施用输入的氮，包括氮肥和复合肥的氮；MN为粪肥施用输入农用地氮量；SN为秸秆还田输入的氮量，包括地上秸秆还田氮和地下根氮；EFd为直接排放因子，采用文献[16]推荐的福建省默认值.

间接排放分为大气氮沉降和淋溶径流两部分.

大气氮沉降引起的N2O排放[16]：

(3)

式中,EDN2O为大气氮沉降引起的N2O排放量；Na为全部饲养动物排泄氮量；BM为动物粪便管理中氮的挥发率，采用推荐值20%；IN为各排放过程氮输入量；Bi为全部输入氮量的挥发率，采用推荐值10%；EFd为大气氮沉降引起N2O-N排放的排放因子，采用推荐值1%[15].

淋溶径流引起的N2O排放：

LRN2O=Ni×C×EFLR×44/28

(4)

式中,LRN2O为淋溶径流引起的N2O排放量；Ni为各排放过程农用地氮输入量；C为淋溶径流损失的氮量占农用地总氮输入量的比例，取值20%[16]；EFLR为淋溶径流引起的N2O-N排放的排放因子，采用推荐值0.75%[15].

(2)畜禽粪便管理中N2O排放量计算公式：

EiN2O=EFiN2O×APi×10-6

(5)

式中，EiN2O为第i种动物粪便排放的N2O量；EFiN2O为特定种群粪便N2O的排放因子，即每种畜禽每年排入大气中N2O的量，取决于各地区动物粪便氮含量和不同粪便的管理方式；APi为第i种动物年底存栏量.福建省畜禽粪便管理排放因子见表1.

表1　粪便管理中的N2O排放因子

(3)废水处理中N2O排放量的计算公式[16]如下：

ESN2O=Ns×EFs×44/28

(6)

式中，ESN2O为清单年份污水N2O的年排放量；Ns为排放到水生环境的污水中的氮含量；EFs为源自排放废水的N2O的排放因子，缺省值为0.005.其中Ns计算公式为：

(7)

式中，P为人口；Pr为每年人均蛋白质消耗量(表2)；FNP为蛋白质中氮的比例，缺省值为每千克蛋白质含氮量0.16 kg；F为添加到废水中的非消耗蛋白质因子，省级缺省值1.5；FI为共同排放到下水道系统的工业和商业废水中的蛋白质因子，缺省值1.25；NS为每年随污泥清除的氮[16].

表2　人均蛋白质消费量及人口数据1)

1)蛋白质消费量见文献[29]，人口数量见文献[20].

(4)能源活动产生的N2O排放量的计算公式[15]：

(8)

式中，EEN2O为能源活动产生的N2O排放量；i为不同部门；j为不同燃料品种；ACi, j为i部门消耗的j燃料实物量；NCVj为各燃料低位热值(表3)；EFi, j为i部门消耗的j燃料对应的N2O排放因子(表4)；310为N2O相对CO2的温变潜势.

表3　化石燃料参数1)

1)低位热值来自于文献[26].

2结果与分析

2.1福建省N2O排放清单

从表4可以看出，福建省N2O的排放量总体呈现递增的趋势.福建省N2O总排放量从1980年的19.2 Gg增加到2013年的37.6 Gg，增加了近1倍，年均增长率约3%.其中农用地是福建省N2O的最大排放源，约占总排放的75%～80%，其后依次是畜禽粪便管理(约占总排放的10%～13%)、废水处理和能源活动.福建省农用地的N2O排放量从1980年的15.5 Gg增加到2000年的30.8 Gg，又回落到2013年的28.5 Gg，总体增长了83.9%.在农用地中，N2O直接排放占80%以上，但是直接排放的增幅(83%)略低于间接排放的增幅(88%).

表4　福建省1980-2013年N2O排放清单

2.2福建省N2O排放特征

2.2.1农业活动N2O排放特征农业活动N2O排放主要包括农用地N2O排放和畜禽粪便管理N2O排放.如图1所示：福建省农用地活动N2O总排放量从1980年的15.5 Gg增长到2013年的28.5 Gg，增长了近1倍；增长过程呈先升高后降低、最后趋于稳定.在农用地排放中，直接排放占主要比例，稳定维持在82%～84%，直接排放和间接排放都呈明显增长，二者的变化趋势与总量变化大体一致.从图2可以看出，在农用地直接排放中，氮肥施用是N2O直接排放量的主要来源，其次是粪肥施用，最后为秸秆还田.1980-2000年，农用地氮肥施用量稳步上升，占直接排放的比例也从42%提高到71%.2000年之后，氮肥施用量有所减少，所占比例也下降到67%左右.

2.2.2废水处理N2O排放特征废水处理产生的N2O虽然在总排放中所占比例较小，但是也有显著的增长，2013年比1980年增长了近2倍(表4).其原因主要和福建省人口的增加紧密相关.如图3所示，福建省1980-2013年废水处理N2O排放量的变化趋势与福建省人口变化趋势相近，呈逐年上升的趋势，N2O排放量从1980年的1.0 Gg增加到2013年的2.9 Gg，增长了1.8倍，年均增长率为3.2%.

2.2.3能源活动N2O排放特征能源活动N2O排放所占比例最小，但是增幅最大.如图4所示，从1980年开始，福建省能源活动产生的N2O随着能源消费量的增加总体呈加速上升趋势.1980年N2O排放量仅有0.1 Gg，2013年达到了2.5 Gg，增长了24倍，年均增长率达10%.尤其是在2000-2010年，随着能源消费量的大幅度增加，能源活动N2O排放量几乎每5 a增长近1倍.如图5所示，1980-2013年，福建省能源活动中，煤炭消费一直占主导地位，占能源消耗总量的50%以上；在1995年之前，除了煤炭消费外，水电和石油消耗分别占第2位和第3位；但在2000年之后，石油消耗的比例高于水电消耗；2010-2013年开始出现天然气、风电和核电等新能源.

2.2.4N2O排放总量从图6可以看出，农业活动是福建省N2O排放的主要来源，排放趋势和总量变化较为一致，控制其排放总量可从农业活动入手.福建省N2O排放总量整体上呈上升趋势，可分为2个阶段：1980-2000年，呈加速上升阶段，年增长率为3.4%；2000-2013年，呈上下平缓波动阶段.自1980年以来，福建省能源活动排放量的变化幅度最大.如图7所示，整体来看福建省N2O排放源中，农用地对N2O排放的贡献最大，但有缓慢较小的趋势；其次是畜禽养殖和废水处理；最后是能源消费，其所占比重虽然较小，但是增长幅度明显.自1980年以来，农用地N2O排放量占总量比例有所下降，废水处理和能源活动的N2O排放量所占比例有所提高，畜禽粪便管理所占比例较为稳定.

2.3不确定性分析

2.3.1核算范围的不确定性本研究中N2O排放清单核算范围虽然已涵盖了主要的N2O排放来源，但也还有一些来源没有包括在内，如能源利用、土地利用变化和林业中生物质燃烧产生的N2O；同时固体废弃物处置过程中，也有少量N2O排放，但其排放机理和过程比较复杂，主要取决于处理类型和处理器的条件，本研究也没有核算这一部分排放，这将导致核算结果偏小.

2.3.2活动水平数据的不确定性福建省的统计数据基础还比较薄弱，目前的统计指标体系与清单编制所要求的数据体系不一致，有些活动水平指标尚未纳入统计体系.目前，福建省统计数据仍存在一定的问题，如1998年之前没有规范的统计年鉴；在已有年份的统计年鉴中，统计数据本身也存在一定的不确定性，如不同年份统计年鉴上同一年份同一种活动水平指标的统计口径不一样，导致数据相差很大.

福建省1980-2013年常住人口数量不同，所以污水处理厂每年处理污水量均不同.由于缺少1980-1995年污水处理厂污水处理量的统计数据，本文采用污水处理体积与密度的相关性进行估算，造成计算结果的不确定性.能源消费活动中，1980年和2013年各部门分类型的能源消费量无统计数据，因此本文采用GDP比较法，分别对1980和2013年各部门或行业不同类型能源消费量进行估算.

2.3.3排放因子的不确定性在计算福建省N2O排放清单时，由于缺少福建省当地的实际排放因子，本文采用的是全国通用的排放因子、省级排放因子和相关文献中的排放因子.前2种排放因子是采用抽样测试、实地观察测量等方式获取的，并不完全符合福建当地的情况，因此存在不确定性.

此外，不确定性的来源还包括其它因素，如涉及农作物的经济系数、含氮率、干重比，氮肥施入农田后的淋溶和径流损失率，以及N2O间接排放因子等.这些参数因福建省各县市农事作业方式的多样性而存在一些差异，由于缺少相关数据，因此本研究中统一采用福建省的参数.

3讨论

福建省1980-2013年的N2O排放总量为19.2～37.7 Gg，峰值出现在2000年.2000-2013年，由于畜禽粪便管理、废水处理和能源活动的N2O排放量增加，被农用地N2O排放量降低所抵消，N2O排放总量基本维持在37.0 Gg.该结果均高于赵胜男估算的1995-2010年N2O排放量(约19.0 Gg)[14]和梅煌伟估算的2009年福建省N2O排放量(19.0 Gg)[13].原因是赵胜男在估算农田N2O排放的过程中，农田施肥N2O排放因子采用全国推荐值(1.35%)，而本研究中采用福建省默认值(1.78%)[16].同时在秸秆还田比例上赵胜男采用Zheng et al[30]推荐的全国平均值(14.0%)远低于本研究采用的福建省秸秆还田默认值(39.2%)[8]，同时也未将农田间接N2O排放纳入估算中.本研究与梅煌伟[13]估算结果有差异，原因是后者在计算农业活动N2O排放时只计算了水稻种植的N2O排放，忽略了其他农作物体系和畜禽养殖粪便管理的N2O排放，以及废弃物管理的N2O排放.

而本研究中1990-2010年农业源(农用地+畜禽粪便管理)N2O排放(26.5～34.6 Gg)与李艳春等[12]的研究结果相似；且本研究1990年农用地N2O直接排放量(19.3 Gg)与李长生等[6]采用DNDC模型估算得到的1990年福建省农田N2O直接排放量(17.3～39.3 Gg)较一致.本研究1990-2013年福建省每年人均N2O排放结果约为0.86～1.26 kg .该结果与2005年我国每年人均N2O排放量约0.97 kg相近[8].

农用地是福建省1980-2013年最大的N2O排放源，约占总排放的75%～80%，其次是畜禽粪便管理，约占总排放的10%～13%，表明农业活动N2O排放占福建省总N2O排放量的85%～93%.因此，减少农业活动N2O排放是减少福建省N2O排放的关键.从本研究结果来看，1980-2013年，畜禽粪便管理阶段的N2O排放虽有增加，但其绝对量相对较小，且近年来排放相对稳定.因此，减少农用地氮肥(化肥和粪肥)施用后的N2O直接排放是减少福建省N2O排放的主要因素.研究[31-32]表明，氮肥过量施用(施氮肥量超出作物当季吸收部分)是造成农田土壤N2O排放的主要原因[33-34].1995-2010年，福建省农田每年每公顷平均化学氮肥施用量高达约360 kg[20].2005年，化肥、粪肥和秸秆还田3种形式的氮量高达每年每公顷641 kg[8]，远远超出作物每公顷200～300 kg的实际氮需求量[33-34].过高的施氮量不仅导致大量的N2O排放，而且有时反而会减少作物的产量[35].因此，减少农田氮肥施用应是目前的首要目标.可采取的措施包括优化氮肥施用技术[34,36-37]、改变氮肥形态[31,38]和施用硝化抑制剂[36,39]等.能源消费和废水处理排放的N2O所占比例增长较快，表明福建省在社会经济快速发展过程中资源环境的代价也在增加.因此需要合理控制GDP的增长速度，逐步降低能耗和水耗强度，一方面要积极调整产业结构，实施严格的产业调整政策，降低高耗能、高排放产业的比例，不断提高服务业的比例;另一方面，应努力提高能源和水的利用效率，加快技术的升级换代[40].

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(责任编辑:叶济蓉)

收稿日期：2016-04-10修回日期：2016-05-12

基金项目:国家重大科学研究计划项目(2014CB953801);中国科学院青年人才领域前沿项目(Y4L0871D40).

作者简介:许肃(1986-)，男，博士研究生.研究方向:环境经济与环境管理.通讯作者崔胜辉(1973-)，男，研究员，博士.研究方向：城市生态过程与调控.Email:shcui@iue.ac.cn.

中图分类号:X321

文献标识码:A

文章编号:1671-5470(2016)04-0443-09

DOI:10.13323/j.cnki.j.fafu(nat.sci.).2016.04.013

N2O emission inventory and characteristic analysis in Fujian Province

XU Su1,2,3, GAO Bing1,3, FENG Yongjie3, CUI Shenghui1,3

(1.Key Lab of Urban Environment and Health, Institute of Urban Environment, Chinese Academy of Sciences, Xiamen,Fujian 361021, China; 2. Institute of Urban Environment, University of Chinese Academy of Sciences,Beijing 100049, China; 3. Xiamen Key Lab of Urban Metabolism, Xiamen, Fujian 361021, China;4. Henan Langtian Environmental Technology Co., Ltd, Zhengzhou, Henan 450000, China )

Abstract:Conducting emission inventory and exploring characteristics of N2O, a powerful greenhouse gas (GHG), is of great significance for building mitigative strategy and plan. In this study, emission inventory of N2O was conducted basing on calculation guidelines for GHG. It elaborated main emission sources and temporal variations in Fujian Province from 1980 to 2013, based on which emission characteristics of N2O was interpreted. The results showed that N2O emission increased from 19.2 Gg to 37.6 Gg from 1980 to 2013, with the largest contribution from agricultural land, followed by livestock manure management, wastewater treatment and energy consumption. But when it came to the increment rate, energy consumption rose to the first, followed by wastewater treatment, agricultural land and livestock manure management. Reducing application of nitrogen fertilizer was the key to reduce N2O emission in Fujian. Other feasible measures involved optimizing the application techniques for nitrogen fertilizer, changing from nitrogen fertilizer to nitrification inhibitor.

Key words:nitrous oxide; emission inventory; emission source; emission characteristics; Fujian Province