海洋γ谱连续监测方法模拟

杨立涛　陈超峰　黄彦君　贺 毅　上官志洪（苏州热工研究院有限公司　苏州 215004）



海洋γ谱连续监测方法模拟

杨立涛陈超峰黄彦君贺 毅上官志洪
（苏州热工研究院有限公司苏州 215004）

摘要通过蒙特卡罗程序MCNP(Monte Carlo N Particle Transport Code)建立了海洋γ谱连续监测的测量模型，模拟计算不同能量γ射线在海水中的衰减情况和有效探测距离。根据我国近岸海域海水中天然放射性核素活性浓度，模拟得到不同晶体尺寸NaI探测器连续监测的本底谱，分析能量分辨率对全能峰本底计数率的影响并探讨了影响NaI探测器能量分辨率的因素。最后针对我国核电厂周围海域中重点关注的人工放射性核素，并假设不同尺寸NaI晶体在能量662keV处分辨率保持7.0%不变的条件下，分别计算了不同尺寸NaI晶体探测器在海洋γ谱连续监测中的探测效率、本底计数率和最小可探测活性浓度等技术参数。模拟结果为海洋或其它水体中γ谱连续监测方法的应用提供技术参考。

关键词海洋γ核素，连续监测，MCNP，晶体尺寸，探测限

Simulation of gamma spectra continuous monitoring in seawater

YANG LitaoCHEN ChaofengHUANG YanjunHE YiSHANGGUAN Zhihong
(Suzhou Nuclear Power Research Institute,Suzhou 215004,China)

AbstractBackground:With the public and environment protection departments pay more and more attention to radiation environment around the nuclear facilities,the gamma spectrum continuous monitoring is an important measure in marine environment.The method of continuous monitoring of gamma spectrum in ocean has been widely used in foreign countries,but seldom seen in our country.Purpose:This study aims to investigate the effective detection range,background spectrum,detection efficiency and the minimum detectable activity concentration of the marine gamma spectrum for the main artificial radionuclides around the nuclear facilities.Methods:The measurement models were established for different size of NaI scintillant detectors employed for on-line monitoring of gamma spectrum in ocean by Monte Carlo N Particle Transport Code(MCNP),targeting at the attenuation of various gamma-ray energies and effective detectivity in seawater.Results:The effective detection range of gamma rays in seawater was less than 70cm.The minimum detectable activity concentrations for NaI scintillant detectors with crystal sizes of ø5.08cm×5.08cm,ø7.62cm×7.62cm,and ø15.24cm×7.62cm were in the range of 0.34-0.50 Bq·L-1,0.19-0.30 Bq·L-1,and 0.07-0.11 Bq·L-1,respectively.Conclusion:The MCNP was successfully applied to the study of marine gamma spectrum continuous monitoring methods.The simulation results provide technical reference for the application of continuous monitoring of gamma spectrometry in the ocean or other water systems.

Key wordsMarine radionuclide,Continuous monitoring,MCNP,Crystal size,Detection limit

随着公众对辐射环境的关注以及环境保护主管部门对核设施周围辐射环境监督、监测的重视，能实时识别放射性核素种类并测量其活性浓度的γ谱连续监测方法被广泛运用在核电厂周围陆地监督性监测系统中。但作为核电厂液态流出物受纳水体的海洋环境目前主要通过定期取样实验室分析的方法监测其中的放射性，缺少实时的γ谱连续监测系统。同时，随着我国核电产业的发展，内陆核电厂的建设势在必行，作为内陆核电厂受纳水体的河流或湖泊存在诸多的环境敏感点，特别是可能涉及公众饮用水安全的水域[1]。因此研究水体中的γ谱连续监测技术有着重要的实际意义。

目前国外已广泛采用连续γ谱监测技术对核设施周围水域放射性核素进行实时监测和预警[2-4]。海洋γ谱连续监测模型主要有三类：一是把探测器悬挂于固定浮标下一定深度处进行监测的浮标式[3,5-6]；二是把探测器固定于屏蔽水箱中心处，通过循环抽取水体进入水箱内进行监测的抽水式[4]；三是通过航船拖拽探测器进行监测的走航式[2,7-8]。文献[3]、[9]对海洋γ谱连续监测系统的相关性能要求做了较详细的介绍并对探测效率的刻度方法进行了讨论。另外，日本福岛事故后NaI γ谱连续监测技术也被广泛用于厂址周围水域的实时监测[7-8]，在较短的时间内获得了人工核素，特别是137Cs在海洋中的活性浓度和弥散情况，是其他监测手段难以实现的。针对海洋γ谱连续监测技术，国内科研机构如清华大学、海洋三所等对探测器选型、屏蔽材料选择、数据通信建立以及探测效率刻度方法等内容也开展了较多的研究[10-14]，但相对国外起步较晚[15]，目前还未看到相关成熟的产品。

水体中γ核素的连续监测实为一种就地测量方法，从实验上不易实现对仪器的刻度和测试。本文针对我国核电厂周围水域中关注的人工放射性核素，通过蒙特卡罗程序MCNP(Monte Carlo N Particle Transport Code)建立海洋中γ谱连续监测的测量模型，分析计算不同晶体尺寸NaI探测器的探测效率和最小可探测活性浓度，并对模拟结果与文献报道的实验结果进行比较分析。

1　有效探测距离的计算

1.1 γ射线在海水中的衰减

由γ射线在介质中的衰减理论可知，强度为I0的准直窄束γ射线通过质量厚度为tρ(g·cm-2)的均匀介质后，其强度衰减为：

式中：μρ为物质质量衰减系数，与线衰减系数的关系为μ=ρμρ，ρ为物质密度，μ为线衰减系数。元素线衰减系数与总截面之间的关系可表示为[16]：

式中：M为元素的原子量；NA为阿佛加德罗常数；σtotal为总反应截面。根据文献[16]给出的反应截面数据，根据式(1)、(2)可计算得到不同能量γ射线在水中的衰减情况(图1)，其中纵坐标为穿过一定距离后的γ光子透过率，横坐标为γ光子穿过的距离。从图1可以看到，对于能量不大于2 MeV的γ光子，在水中穿过的距离约70cm时，光子透过率小于5%。

图1　水中γ射线透过率与穿透距离的关系Fig.1　Relationship between counts and distance of γ-ray in water.

1.2 有效探测距离的MCNP模拟

文献[11]采用蒙特卡罗方法模拟计算了海水中NaI探测器对137Cs特征峰的有效探测距离为30-40cm，文献[13]采用相同的方法得到137Cs、54Mn 和60Co的有效探测距离分别为28.5cm、32.0cm和38.8cm。

针对核电厂周围海域主要关注放射性核素[17]，采用与文献[13]类似的测量模型，在半径为R的球体中心位置处放置ø7.62 cm×7.62cm NaI探测器，球体内填充均匀、各向同性且核素活性浓度均为1 Bq·L-1的海水，球体外部设置为真空。使用蒙特卡罗程序MCNP分别计算不同球体半径对应的γ射线全能峰计数率。计算中采用F8计数卡区分特征峰计数与康普顿散射计数，同时通过设置权重窗最大程度降低计算统计误差。模型中海水组分元素Cl、Na、S、Mg、Ca、K含量依次为19.10 g·kg-1、10.62 g·kg-1、0.904 g·kg-1、1.29 g·kg-1、0.412 g·kg-1、0.399 g·kg-1，海水密度为1.025 g·L-1[18]。

计算结果见图2，其中横坐标为海水球体半径R，纵坐标为探测器的计数。从图2可以看到，对于全能峰能量较低的核素如131I、134Cs、110mAg和54Mn，当球体半径增大到约40cm时，全能峰计数基本不再发生变化，而全能峰能量较大的核素60Co、40K其探测的有效半径约70cm，模拟结果与理论计算(图1)基本一致。若以最大计数90%处的半径为有效探测距离，则结果与文献报导的基本一致。因此在海水就地测量的实验模型设计中，有效探测半径保守设置为1m是较为合理的。

图2　不同球半径下的核素计数率Fig.2　Full energy peak count rate for different sphere radius.

2　海水本底谱的模拟

2.1海水本底谱图的模拟计算

为了解海洋中天然放射性核素在测量中对人工放射性核素的影响情况，并进一步计算放射性核素的探测限。我们分别模拟计算了不同晶体尺寸NaI探测器在海水中测量的本底谱图。

根据某款NaI探测器的实际几何结构、尺寸以及材料组成建立探测模型。探测器位于半径为1m的球形海水体中心。海水中天然放射性核素活性浓度取自我国近岸海域天然放射核素活性平均值[19]，其中226Ra、232Th、40K活性浓度分别为0.076 Bq·L-1、0.004 Bq·L-1和10.32 Bq·L-1。模拟时假设铀镭系、钍系均处于衰变平衡状态。天然核素特征峰的选取参考标准GB/T 11743-2013附表B.1，即考虑天然放射性核素中发射概率大于1%的所有γ射线。模拟的能量范围为40keV-2 MeV，道宽设置为1024。

海水中40K活性浓度远高于其他天然放射性核素，为防止其它天然放射性核素全能峰被淹没于40K康普顿散射谱的涨落中，模拟时对铀镭系、钍系和40K分别进行模拟计算。图3为ø7.62cm×7.62cm NaI探测器的模拟结果，从图3可以看到，40K的全能峰和康普顿连续谱计数远高于铀镭系、钍系的相关核素计数。因此对于海水中γ核素的连续测量，由于40K的影响，其它天然放射性核素难以被探测到。

图3　海水本底谱图模拟结果Fig.3　Results of marine background spectra simulation.

2.2全能峰本底计数率的计算

为得到准确的全能峰本底计数率，需获得各全能峰的能量分辨率（取全能峰半高宽（能量分辨率）的2或3倍[20]对应区域的计数率为该全能峰本底计数率）。NaI探测器能量分辨率可表示为[21]：

式中：δSC为γ射线在晶体中电离、激发使晶体发光过程引起的部分，为晶体固有分辨率(Intrinsic Resolution)；δP为光阴极对晶体发光收集过程引起的部分，与光耦和材料、晶体反射层有关；δST为光电子倍增过程引起的部分，与光电倍增管结构尺寸、倍增系数等有关。文献[21]通过延长测量时间、提高电压稳定性、环境恒温恒湿以及多次测量等手段优化实验条件，精确测量了ø10mm×10mm和ø75mm×75mm两种NaI探测器在17-1332keV范围内13种核素全能峰的能量分辨率，测量结果显示在能量大于50keV范围内对上述两种体积相差达400倍左右的NaI晶体探测器得到的能量分辨率相差很小，如57Co(122keV)、137Cs(662keV)在ø10mm×10mm探测器中的能量分辨率分别为9.3%和6.7%，在ø75 mm×75 mm探测器中则分别为9.4%和6.9%。

文献[21-22]对NaI探测器能量分辨率的影响因素做了深入的研究，特别是针对不同晶体尺寸的影响。实验表明虽然γ射线在大尺寸晶体中产生的康普顿散射电子和二次电子数量远大于小尺寸晶体，但对晶体固有分辨率并无太大影响。研究给出对于137Cs的662 keV特征峰，NaI晶体的固有分辨率在5.7%左右，光电转换部分一般可小于1.4%，其余主要为光电倍增过程引起。另一方面，当能量小于50keV时，由于大尺寸晶体中大量次级电子电离激发引起的大量低能X射线干扰，使大晶体尺寸的能量分辨率劣于小尺寸晶体的能量分辨率。

因此，可以认为在50keV-2 MeV的能量范围内，NaI探测器各部件材料和制造水平、制造工艺是影响探测器能量分辨率的主要因素。目前市场上一般能提供的能量分辨率均可好于7%(662keV)。因此本文假设不同晶体尺寸具有相同的能量分辨率，并使用实验测得的ø7.62 cm×7.62cm NaI探测器（能量分辨率7%(662keV)）的半高宽曲线对ø5.08cm×5.08cm、ø15.24 cm×7.62cm探测器的模拟本底谱进行展宽并计算其相应的全能峰本底计数率，半高宽曲线方程为：

使用γ谱专用分析软件GammaVision对§2.1不同尺寸探测器海水中铀镭系、钍系和40K的模拟谱图合并为同一谱图进行分析。图4为ø7.62cm×7.62cm探测器本底谱各全能峰感兴趣区确定情况。

不同尺寸NaI晶体本底计数率模拟结果见表1，从表1可以看到，随着NaI探测器晶体尺寸增加其核素全能峰处本底计数率明显升高。其中ø7.62cm×7.62cm探测器的本底计数约为ø5.08cm×5.08cm探测器的3倍，ø15.24cm×7.62cm探测器的本底计数约为ø5.08cm×5.08cm探测器的10倍。

图4　核素本底计数率计算(ø7.62 cm×7.62 cm)Fig.4　Calculation method of radionuclide background count rate(ø7.62 cm×7.62 cm).

表1　不同尺寸晶体NaI探测器本底计数率、探测效率和探测限（测量时间2 h）Table 1　Background count rate,detection efficiency and detection limit of NaI detector in different crystal size(count time:2 h).

3　探测效率与探测限计算

3.1探测效率计算

根据以上测量模型，我们使用MCNP程序计算了不同晶体尺寸NaI探测器的探测效率。核电厂周围海域中关注的主要放射性核素的探测效率模拟计算结果见表1。从表1可以看到，随着探测器晶体尺寸的增加探测效率有着较大的变化。对于同一探测器，不同核素的探测效率值相差不大，特别在0.5-2.0 MeV范围，核素探测效率相差很小。

文献[5]中通过实验方法得到底面半径1m、高2m的圆柱水箱中ø7.62 cm×7.62cm NaI探测器对137Cs和40K的计数率，转换为探测效率分别为137Cs：0.270 count·Bq-1·L、40K：0.220 count·Bq-1·L。文献[6,14]也通过实验方法得到海水中137Cs的探测效率分别为0.227 count·Bq-1·L、0.198 count·Bq-1·L。

从表1可以看到，对于晶体尺寸为ø7.62cm×7.62 cm的NaI探测器的探测效率模拟结果为137Cs：0.228 count·Bq-1·L、40K：0.207 count·Bq-1·L，与文献[6,14]报告的实验测量结果在同一水平，其中的不同主要来源于不同实验室使用的探测器在屏蔽材料上的差异所致。

3.2探测限计算

测量方法探测限是探测器系统多个技术参数的集中体现，也是确定测量方法能否满足实际应用的重要依据。因此我们对核电厂周围海域中主要关注的核素[17]均计算了其探测限，并分析NaI晶体尺寸对探测限的影响程度。

探测限计算公式见式(5)：

式中：LLD为探测限，Bq·L-1；Nb为测量时间t内全能峰处的本底计数；ε为全能峰探测效率，count·Bq-1·L；p为全能峰γ射线发射概率。

在测量时间为2h且不同尺寸NaI晶体能量分辨率均为7.0%时，得到的探测限见表1。从表1可以看出，在海水γ谱连续监测中同一型号探测器对不同核素的探测限基本一致，这与实验室测量有较大的区别。针对核电厂周围海域中主要关注的核素，ø5.08cm×5.08cm NaI探测器的探测限在 0.34-0.50 Bq·L-1之间，ø7.62cm×7.62cm NaI探测器的探测限在0.19-0.30 Bq·L-1之间，ø15.24cm×7.62cm NaI探测器的探测限在0.07-0.11 Bq·L-1之间。

文献[6,14]通过实验给出了海水就地NaI谱仪测量2h时131I的探测限为0.297 Bq·L-1，137Cs的探测限为0.568 Bq·L-1，其中131I的探测限与本文模拟结果0.30 Bq·L-1较为接近。对于核素137Cs实验中采用ø40mm×40mm的NaI探测器，其晶体尺寸小于本文模拟的各型号晶体尺寸，因此其得到的探测限要高于本文的模拟结果。从与实验测量结果的对比看，本文测量模型以及最终计算得到的不同晶体尺寸以及不同放射性核素的探测限具有较高的可信度，可作为海水中γ谱连续监测方法建立的参考。值得注意的是，目前广泛使用的NaI探测器能量分辨率一般在6%-8%之间，同时NaI探测器在使用中由于受环境温度、工作电压等条件的影响也会导致能量分辨率变化，而能量分辨率变差会导致本底计数率升高，从而导致探测限升高。

4　结语

本文针对核电厂周围海水中γ核素连续监测的相关问题，通过模拟方法给出了NaI谱仪在海水中测量的主要技术参数，并对比分析不同晶体尺寸NaI探测器的模拟结果。主要结论如下：

1)NaI探测器对于特征峰能量小于2 MeV的γ核素，有效探测距离不大于1m，在实验设计中探测器距水箱边界距离达到1m即可满足实验要求。

2)由于海水中40K活性浓度远高于其它天然放射性核素，从本底谱图模拟结果看，在海水γ核素就地测量中，除40K外其它天然核素不易被探测到，40K是海水连续γ谱测量的主要干扰核素。

3)不同晶体尺寸NaI探测效率、本底计数率差别较大，但同一型号探测器对不同核素的探测限差别较小。针对核电厂周围海域主要关注的放射性核素131I、134Cs、137Cs、54Mn、110mAg和60Co，在测量时间为2h时且不同尺寸NaI晶体在能量662keV处的分辨率保持7.0%不变的条件下得到的探测限结果为：ø5.08 cm×5.08cm NaI在0.34-0.50 Bq·L-1之间，ø7.62cm×7.62cm NaI在0.19-0.30 Bq·L-1之间，ø15.24 cm×7.62cm NaI在0.09-0.11 Bq·L-1之间。

4)通过与文献报道的实验测量结果进行对比分析表明了蒙特卡罗方法计算模型的合理性，模拟结果可为NaI谱仪在海水γ谱连续监测中方法建立、设备选型以及实验测试等进一步的研究提供参考。

参考文献

1上官志洪,张晓峰,黄彦君.核电厂污染控排[J].环境保护,2009,20:23-25 SHANGGUAN Zhihong,ZHANG Xiaofeng,HUANG Yanjun.Nuclear power plant pollution control[J].Environmental Protection,2009,20:23-25

2Povinec P P,Osvath I,Baxter M S,et al.Summary of IAEA-MEL’s investigation of Kara Sea radioactivity and radiological assessment[J].Marine Pollution Bulletin 1997,35(7-12):235-241.DOI:10.1016/S0025-326X(97)00088-X

3Tsabaris C,Bagatelas C,Dakladas T H,et al.An autonomous in situ detection system for radioactivity measurements in the marine environment[J].Applied Radiation and Isotopes,2008,66:1419-1426.DOI:10.1016/j.apradiso.2008.02.064

4Casanovas R,Morant J J,Salvado M.Implementation of gamma-ray spectrometry in two real-time water monitors using NaI(Tl)scintillation detectors[J].Applied Radiation and Isotopes,2013,80:49-55.DOI:10.1016/j.apradiso.2013.06.003

5Papadopoulos C T,Vlastou R,Kokkoris M,et al.Monte Carlo simulation of radioactivity γ-ray spectra recorded by NaI detector in the marine environment[OL].http://www.ntua.gr/eseve/Vasikh_Ereyna/Thalis/Thalis_pr ojects_English_summaries/kpapadopoulos.pdf,2015

6Vlastou R I,Ntziou T H,Kokkoris M.Monte Carlosimulation of γ-ray spectra from natural radionuclides recorded by a NaI detector in the marine environment[J].Applied Radiation and Isotopes,2006,64(1):116-123

7Blair T,Seiki O,Tamaki U,et al.Distribution of local137Cs anomalies on the seafloor near the Fukushima Dai-ichi nuclear power plant[J].Marine Pollution Bulletin,2013,74(1):344-350.DOI:10.1016/j.marpolbul.2013.06.031

8Blair T,Seiki O,Tamaki U,et al.Continuous measurement of radionuclide distribution off Fukushima using a towed sea-bed gamma ray spectrometer[J].Deep Sea Research Part I:Oceanographic Research Papers,2013,79:10-19.DOI:10.1016/j.marpolbul.2013.06.031

9van Put P,Debauche A,De Lellis C,et al.Performance level of an autonomous system of continuous monitoring of radioactivity in seawater[J].Journal of Environmental Radioactivity,2004,72(1-2):177-186.DOI:10.1016/S0265-931X(03)00200-5

10 Zhua X N,Lia D L,Dong X,et al.A remote wireless system for water quality online monitoring in intensive fish culture[J].Computers and Electronics in Agriculture,2010,71(1):s3-s9.DOI:10.1016/j.compag.2009.10.004

11 苏耿华,曾志,程建平,等.海水就地测量探测器探测效率的Monte Carlo研究[J].核电子学与探测技术,2010,30(4):451-459 SU Genghua,ZHENG Zhi,CHEN Jianping,et al.Monte Carlo study on detection efficiency of seawater measuring in-situ γ detectors[J].Nuclear Electronics &Detection Technology,2010,30(4):451-459

12 潘孝兵,朱养妮,余小任,等.NaI(Tl)就地探测器测量海水中137Cs与131I的蒙特卡罗模拟研究[J].现代应用物理,2014,3(5):177-181 PAN Xiaobing,ZHU Yangni,YU Xiaoren,et al.Monte Carlomodeling of NaI(Tl)detector for nuclide137Cs and131I in seawater[J].Modern Applied Physics,2014,3(5):177-181

13 苏健,马豪,苏耿华,等.我国沿海核电站海洋放射性就地伽玛能谱测量研究[J].辐射防护,2013,33(6):329-333 SU Jian,MA Hao,SU Genghua,et al.In-situ gamma-spectrum measurement for marine radioactivity near the coastal nuclear power plants[J].Radiation Protection,2013,33(6):329-333

14 曾志,苏健,衣宏昌,等.海水放射性监测装置研制及初步测试结果[J].辐射防护,2013,33(1):46-48 ZENG Zhi,SU Jian,YI Hongchang,et al.Development of a seawater radioactivity monitoring system and its preliminary test results[J].Radiation Protection,2013,33(1):46-48

15 刘广山.海洋放射性监测技术-现在与未来[J],核化学与放射化学,2013,34(2):65-69 LIU Guangshan.Marine radiological monitoring technology - present and future[J].Nuclear Chemistry and Radiation Chemistry,2013,34(2):65-69

16 刘运祚.常用放射性核素衰变纲图[M].北京:原子能出版社,1982:447 LIU Yunzuo.The commonly used radioactive decay scheme[M].Beijing:Atomic Energy Press,1982:447

17 张艳霞,李锦,柳加成,等.核电厂流出物放射性核素监测项目探讨[J].辐射防护,2014,34(6):390-394 ZHANG Yanxia,LI Jin,LIU Jiacheng,et al.Investigate the radionuclide monitoring of effluents from nuclear power plant project[J].Radiation Protection,2014,34(6):390-394

18 冯士筰,李凤岐,李少菁.海洋科学导论[M].北京:高等教育出版社,2010:112-113,115 FENG Shizuo,LI Fengqi,LI Shaojing.Introduction to marine science[M].Beijing:Higher Education Press,2010:112-113,115

19 姚海云,朱玲,周滟,等.1995Ȣ2009年我国近岸海域海水中放射性核素水平监测[J].辐射防护通信,2010,30(5):13-17 YAO Haiyun,ZHU Ling,ZHOU Yan,et al.Monitoring of radioactivity levels of sea water in near coast marine environment in China during 1995Ȣ2009[J].Radiation Protection Bulletin,2010,30(5):13-17

20 Gamma vision-32 software user’s manual[M].ORTEC Part No.783620 Manual(Revision F)

21 Moszynski M,Zalipska J,Balcerzyka M,et al.Intrinsic energy resolution of NaI(Tl)[J].Nuclear Instruments and Methods in Physics Research,2002,A484:259-269.DOI:10.1016/S0168-9002(01)01964-7

22 Valentine J D,Rooney B D,Li J.The light yield non-proportionality component of scintillator energy resolution[J].IEEE Transactions on Nuclear Science,1998,45:512-517.DOI:10.1109/23.682438

收稿日期：2015-10-19，修回日期：2016-01-07

DOI:10.11889/j.0253-3219.2016.hjs.39.030203

中图分类号TL99

第一作者：杨立涛，男，1985年出生，2011年于兰州大学获硕士学位，核物理专业

First author:YANG Litao,male,born in 1985,graduated from Lanzhou University with a master’s degree in 2011,major in nuclear physics