不同结构六边形斑图演化过程光谱特性

冯建宇， 董丽芳， 魏领燕， 郝 芳, 杜 天, 崔义乾

(河北大学 物理科学与技术学院， 河北 保定 071002)



不同结构六边形斑图演化过程光谱特性

冯建宇， 董丽芳*， 魏领燕， 郝 芳, 杜 天, 崔义乾

(河北大学 物理科学与技术学院， 河北 保定 071002)

采用发射光谱法，研究了水电极介质阻挡放电中具有相同对称性的3种不同结构的六边形斑图演化过程的光谱特性。实验结果表明，随着外加电压的增加，放电首先形成六边形点阵斑图，然后是空心六边形斑图，最后是蜂窝六边形斑图。利用氩原子696.5 nm(2P2→1S5)谱线的展宽、氩原子763.2 nm(2P6→1S5)与772.1 nm(2P2→1S3)两条谱线强度比法和氮分子第二正带系(C3Πu→B3Πg)的发射谱线，研究上述3种斑图的电子密度、电子激发温度及分子振动温度。结果发现，随着外加电压的升高，六边形点阵斑图、空心六边形斑图和蜂窝六边形斑图的电子密度逐渐减小，而电子激发温度和分子振动温度逐渐增加。等离子体状态的改变直接影响着斑图的自组织。

介质阻挡放电； 斑图； 发射光谱； 电子密度； 电子激发温度； 分子振动温度

1 引 言

介质阻挡放电(DBD)是一种典型的非平衡态交流气体放电，已经成为低温等离子体的一个重要的研究领域[1-4]。至少一个覆盖着电介质层的两个平行板电极组成其核心装置。当外加的高频交流电压达到气体击穿阈值时，会在两个极板间形成等离子体，即放电丝。在合适的条件下，放电丝能够通过自组织形成稳定的斑图[5-9]。斑图是具有某种特定的时间或者空间规律的非均匀结构，是一种典型的非线性自组织现象。近些年，由介质阻挡放电装置产生的斑图，因其具有自身发光、合适的时间尺度和广阔的应用前景等优点而受到广泛的关注[10-13]。

等离子体的激发物质从高能态向低能态跃迁会辐射出光，据此能够得到发射光谱。发射光谱中携带着大量的信息。通过对发射光谱进行分析，能够得到等离子体的电子密度、电子激发温度和分子振动温度等等离子体参量。与此同时，发射光谱还是一种实时、原位、对体系无扰动、时空分辨性能良好的诊断手段。因此发射光谱被广泛地应用于等离子体发光的诊断[14-15]。

具有相同对称性的不同结构的斑图之间的演化以及斑图表现出的不同的宏观特性，这些可能与所处的等离子体状态有关。目前这方面的报道还很少。鉴于此，本工作首次通过增加外加电压，先后得到了六边形点阵斑图、空心六边形斑图和蜂窝六边形斑图，三者均具有六边形的对称性。这也是通过增加外加电压，首次得到了具有相同对称性的3种不同结构的六边形斑图，观察发现，3种不同结构的六边形斑图的放电丝的排列方式、直径和颜色等宏观特性均是不同的，这说明等离子体的激发状态可能不同，即可能处于不同的等离子状态。为此，采用发射光谱法，对3种不同结构的六边形斑图的电子密度、电子激发温度和分子振动温度等等离子体参量进行研究，实验所得结果，不仅对深入研究斑图的形成及其相互转化具有重要价值，而且对于加快斑图在材料处理、表面改性、污染物控制、等离子体光子晶体等工业领域中的应用也具有重要意义。

2 实验装置

实验装置如图1所示。将两个直径为70 mm的圆柱形容器充满水作为水电极，每个容器都有一个金属环与驱动电源相连。在两个相对放置的水电极之间放入一个气隙厚度为2.1 mm、 边长为2.5 cm六边形玻璃边界作为放电气隙，并将它们都放入气体含量可调节的密闭反应室中。气压范围是10～100 kPa，驱动电压可通过高压探头(Tektronix P6015A 1000×)探测并通过示波器(Tektronix DPO 4010B)采集记录下来。用数码相机(Nikon D7000)记录3种不同结构六边形斑图。气体击穿形成放电后发出的光先通过透镜成像，再由光纤探头导入光谱仪(ACTON ADVANCED SP 2750A，CCD：1 340×400 pixels)，由计算机采集分析后进行存储。实验使用的驱动频率为70 kHz，气压为40 kPa。

图1 实验装置示意图

3 结果与讨论

3.1 不同电压下的放电照片

随着外加电压的增加，放电依次形成六边形点阵斑图，空心六边形斑图，蜂窝六边形斑图，如图2所示。3种不同结构的六边形斑图的放电丝的排列方式、直径和颜色等均不同，这说明等离子体的激发状态不同，即处于不同的等离子状态。为了研究3种不同结构斑图之间的转化，比较3种不同斑图的等离子体状态，采用发射光谱法对3种不同结构的六边形斑图的等离子体状态进行了研究。实验结果对于研究不同结构六边形斑图之间的演化具有重要意义。

图2 不同电压下的放电照片。(a)六边形点阵斑图；(b)空心六边形斑图；(c)蜂窝六边形斑图。

Fig.2 Images of different applied voltage. (a) Hexagon superlattice pattern. (b) Hollow hexagon pattern. (c) Honeycomb hexagon pattern.

3.2 电子密度

由文献[16-17]可知，氩原子696.5 nm(2P2→1S5)谱线的展宽能够反映电子密度的大小。因此，实验利用氩原子696.5 nm(2P2→1S5)谱线的展宽，对3种不同结构的六边形斑图的电子密度进行了研究。如图3所示，随着外加电压的增加，谱线的左支重叠，右支向着短波的方向移动。经计算，Ar Ⅰ发射谱线696.5 nm的展宽随外加电压的增加而逐渐变窄，如图4所示。结果表明，随着外加电压的逐渐增加，电子密度是逐渐减小的。

图3 3种不同斑图在696.5 nm处的谱线

Fig.3 Profiles of the spectral line 696.5 nm of the three kinds of patterns

图4 3种不同斑图在696.5 nm处的谱线的线宽

Fig.4 Broadenings of spectral line 696.5 nm of the three kinds of patterns

3.3 电子激发温度

采集氩原子763.2 nm(2P6→1S5)和772.1 nm(2P2→1S3)两条谱线，如图5所示。利用相对强度比法，得到了3种不同结构的六边形斑图的电子激发温度，如图6所示, 原理见文献[18]。结果发现，随着外加电压的升高，电子激发温度逐渐升高。六边形点阵斑图的电子激发温度大约为12 000 K，空心六边形斑图的电子激发温度大约为15 000 K，蜂窝六边形斑图的电子激发温度大约为40 000 K。

图5 3种不同斑图在755～781 nm范围的发射谱线

Fig.5 Emission spectra of three kinds of patterns in the range of 755-781 nm

图6 3种不同斑图的电子激发温度

Fig.6 Electron excitation temperature of the three kinds of patterns

3.4 分子振动温度

实验中还选用300 G/mm的光栅，设定中心波长为390 nm，在波长360～420 nm的范围内，采集了氮分子第二正带系(C3Πu→B3Πg)的发射谱线，如图7所示。通过对该组发射谱线的处理和分析，采用第二正带系的两组振动序带： Δν=-2(0-2，1-3，2-4)和Δν=-3(0-3，1-4，2-5)，计算出了3种不同结构的六边形斑图的分子振动温度[16-18]，结果如图8所示。从图中可以看出，随着外加电压的升高，分子振动温度逐渐升高。六边形点阵斑图的分子振动温度大约为1 900 K，空心六边形斑图的分子振动温度大约为2 150 K，蜂窝六边形斑图的分子振动温度大约为2 250 K。

图7 3种不同斑图在360～420 nm范围的发射谱线

Fig.7 Emission spectra of the three kinds of patterns in the range of 360-420 nm

图8 3种不同斑图的分子振动温度

Fig.8 Molecular vibration temperature of the three kinds of patterns

综上可知，随着外加电压的增加，放电依次形成六边形点阵斑图、空心六边形斑图、蜂窝六边形斑图。它们的电子密度逐渐减小，而电子激发温度和分子振动温度却逐渐升高。电子激发温度和分子振动温度能够反映电子能量，因此，随着外加电压的升高，电子能量逐渐增大。六边形点阵斑图电子密度大，放电丝明亮并且较大，在介质表面沉积的壁电荷较多，放电丝之间的作用较强，因此放电丝之间的距离较大。随着外加电压的增加，电子密度逐渐变小，放电丝灰暗并且较小，在介质表面沉积的壁电荷较少，放电丝之间的作用减弱。因此，放电丝需要重新排列，以达到新的平衡。随着外加电压的升高，氩原子的相对谱线强度升高，表明受激发的氩原子比例增多，斑图的颜色逐渐变为灰白色。可见，等离子体状态的改变直接影响着斑图的自组织。

4 结 论

在氩气与空气组成的混合气体的介质阻挡放电实验中，随着外加电压的增加，放电首先形成六边形点阵斑图，然后是空心六边形斑图，最后是蜂窝六边形斑图。采用发射光谱法，研究了具有相同对称性的3种不同结构的六边形斑图演化过程的光谱特性。结果发现，随着电压的升高，六边形点阵斑图、空心六边形斑图和蜂窝六边形斑图的电子密度逐渐减小，而电子激发温度和分子振动温度却逐渐增大。因此，等离子体状态的改变直接影响着斑图的自组织。实验所得结果，不仅对深入研究斑图的形成及其相互转化具有重要价值，而且对于加快斑图在材料处理、表面改性、污染物控制、等离子体光子晶体等工业领域中的应用也具有重要意义。

[1] KOGELSCHATZ U. Dielectric-barrier discharges: their history, discharge physics physics, and industrial applications [J].PlasmaChem.PlasmaProc., 2003, 23(1):1-46.

[2] WERNER T, KOSHIKAWA S, WILLIAMS T M,etal.. Generation of a novel wing colour pattern by the wingless morphogen [J].Nature, 2010, 464(7292):1143-1148.

[3] FRIDMAN A, CHIROKOV A, GUTSOL A,etal.. Non-thermal atmospheric pressure discharges [J].J.Phys. D:Appl.Phys., 2005, 38(2):R1-R24.

[4] 李华,韦昌严,曾德查,等. 针-柱结构敞开式离子源和微型气泵集成系统的放电特性 [J]. 光学 精密工程, 2014, 22(6):1531-1537. LI H, WEI C Y, ZENG D C,etal.. Discharge properties of integrated system of ambient ion source and micro air pump based on needle-to-cylinder structure [J].Opt.PrecisionEng., 2014, 22(6):1531-1537. (in Chinese)

[5] DUAN X X, OUYANG J T, ZHAO X F,etal.. Pattern formation and boundary effect in dielectric barrier glow discharge [J].Phys.Rev. E, 2009, 80(1):016202.

[6] BERNECKER B, CALLEGARI T, BLANCO S,etal.. Hexagonal and honeycomb structures in dielectric barrier discharges [J].Eur.Phys.J.Appl.Phys., 2009, 47(2):22808-1-4.

[7] SINCLAIR J, WALHOUT M. Dielectric-barrier discharges in two-dimensional lattice potentials [J].Phys.Rev.Lett., 2012, 108(3):035005-1-14.

[8] GUREVICH E L, ZANIN A L, MOSKALENKO A S,etal.. Concentric-ring patterns in a dielectric barrier discharge system [J].Phys.Rev.Lett., 2003, 91(15):154501.

[9] ZHU P, DONG L F, YANG J,etal.. Honeycomb superlattice pattern in a dielectric barrier discharge in argon/air [J].Phys.Plasmas, 2015, 22(2):023507.

[10] 董丽芳,杨京,朱平,等. 介质阻挡放电旋转同心圆环斑图的研究 [J]. 高电压技术, 2015, 41(2):479-484. DONG L F, YANG J, ZHU P,etal.. Study on the rotating concentric spot-ring patters in dielectric barrier discharge[J].HighVoltageEng., 2015, 41(2):479-484. (in Chinese)

[11] WEI L Y, DONG L F, FENG J Y,etal.. Spatio-temporal dynamics of the white-eye square superlattice pattern in dielectric barrier discharge [J].J.Phys. D:Appl.Phys., 2016, 49(18):185203.

[12] 易爱平,刘晶儒,唐影,等. 电激励重复频率非链式HF激光器 [J]. 光学 精密工程, 2011, 19(2):360-366. YI A P, LIU J R, TANG Y,etal.. Electrically initiated repetitive-pulsed non-chain HF lasers [J].Opt.PrecisionEng., 2011, 19(2):360-366. (in Chinese)

[13] 刘莹,董丽芳,牛雪姣. 介质阻挡放电中点线超四边形发光斑图研究 [J]. 发光学报, 2014, 35(10):1210-1214. LIU Y, DONG L F, NIU X J. Study on dot-line square superlattice luminous pattern in dielectric barrier discharge [J].Chin.J.Lumin., 2014, 35(10):1210-1214. (in Chinese)

[14] POHL P, ZAPATA I J, AMBERGER M A,etal.. Characterization of a microwave microstrip helium plasma with gas-phase sample introduction for the optical emission spectrometric determination of bromine, chlorine, sulfur and carbon using a miniaturized optical fiber spectrometer [J].Spectrochim.ActaPart B:AtomicSpectrosc., 2008, 63(3):415-421.

[15] TSAI C H, WANG Y F, YANG H H,etal.. Effects of ethylene on NO conversion and production and product distributions in an RF discharge reactor [J].J.Hazard.Mater., 2008, 150(2):401-407.

[16] 牛雪姣,董丽芳,刘莹,等. 介质阻挡放电中超四边斑图沿面放电的光谱研究 [J]. 光谱学与光谱分析, 2016, 36(2):368-371. NIU X J, DONG L F, LIU Y,etal.. Study on the square super-lattice pattern with surface discharge in dielectric barrier discharge by optical emission spectra [J].Spectrosc.Spect.Anal., 2016, 36(2):368-371. (in Chinese)

[17] 冯建宇,董丽芳,魏领燕. 自组织等离子体光子晶体的光谱研究 [J]. 人工晶体学报, 2016, 45(2):328-332. FENG J Y, DONG L F, WEI L Y. Investigation on the spectrum of self-organized plasma photonic crystal [J].J.Synth.Cryst., 2016, 45(2):328-332. (in Chinese)

[18] 付宏艳,董丽芳,赵杨. 氩气含量对介质阻挡放电中单丝等离子体温度的影响 [J]. 光谱学与光谱分析, 2015, 35(3):591-594. FU H Y, DONG L F, ZHAO Y. Influence of argon content on plasma temperature of single filament in dielectric barrier discharge [J].Spectrosc.Spect.Anal., 2015, 35(3):591-594. (in Chinese)

冯建宇(1990-)，男，河北承德人，硕士研究生，2014年于河北大学获得学士学位，主要从事非线性介质阻挡放电斑图动力学的研究。

E-mail： fengjianyu2010@163.com

董丽芳(1963-)，女，河北保定人，教授，博士生导师，1994年于中国科学院物理研究所获得博士学位，主要从事光学、等离子体等方面的研究。

E-mail： donglf@hbu.edu.cn

Spectral Characteristics of Different Kinds of Hexagon Pattern in Evolutionary Process

FENG Jian-yu, DONG Li-fang*, WEI Ling-yan, HAO Fang, DU Tian, CUI Yi-qian

(CollegeofPhysicsScienceandTechnology,HebeiUniversity,Baoding071002,China)*CorrespondingAuthor,E-mail:donglfhbu@163.com

The spectral characteristics of different kinds of hexagon pattern with the same symmetry in evolutionary process were studied in dielectric barrier discharge by optical emission spectrum. It is found that the discharge undergoes hexagon superlattice pattern, hollow hexagon pattern and honeycomb pattern with the increasing of the applied voltage. The electronic density, electron excitation temperature and molecular vibration temperature of the three kinds of patterns were investigated by the broadening of spectral line 696.5 nm, the relative intensity ratio method of spectral lines of Ar Ⅰ 763.2 nm (2P6→1S5) and Ar Ⅰ 772.1 nm (2P2→1S3) and the emission spectra of nitrogen band of second positive system (C3Πu→B3Πg), respectively. The results show that the electronic density of the hexagon superlattice pattern, hollow hexagon pattern and honeycomb pattern gradually decreases, while the electron excitation temperature and molecular vibration temperature of the three kinds of patterns gradually increase with the applied voltage increasing. It is found that the change of the plasma state has effect on the self-organization of the pattern.

dielectric barrier discharge; pattern; emission spectra; electronic density; electron excitation temperature; molecular vibration temperature

1000-7032(2016)09-1076-06

2016-04-16；

2016-05-10

国家自然科学基金(11375051,11505044)； 河北省教育厅项目(LJRC011)资助

O461

A

10.3788/fgxb20163709.1076