沈抚灌区农田土壤重金属污染时空变化特征及生态健康风险评价

安　婧，宫晓双，2，陈宏伟，魏树和

（1.中国科学院沈阳应用生态研究所污染生态与环境工程重点实验室，沈阳110016；2.中国科学院大学资源与环境学院，北京100049；3.沈阳大学生命科学与工程学院，沈阳110044）



沈抚灌区农田土壤重金属污染时空变化特征及生态健康风险评价

安婧1，宫晓双1，2，陈宏伟3*，魏树和1

（1.中国科学院沈阳应用生态研究所污染生态与环境工程重点实验室，沈阳110016；2.中国科学院大学资源与环境学院，北京100049；3.沈阳大学生命科学与工程学院，沈阳110044）

摘要：以东北典型污灌区——沈抚灌区农田土壤为研究对象，在收集整理沈抚灌区自20世纪末停灌后不同时期土壤重金属污染情况的相关文献报道后，沿灌渠主干以行政村为单位布设取样点28个，利用原子吸收分光光度法、数理统计法、空间插值法等研究了重金属元素Cd、Pb、Cu、Zn在灌区农田土壤和农作物中的污染现状及时空分布特征，并利用内梅罗污染指数法、EPA人体暴露风险评价法及潜在生态危害指数法对污灌区重金属污染土壤及农产品的潜在健康风险进行评价。结果表明：灌区土壤重金属的平均浓度为：Cd 0.60 mg.kg-1、Pb 38.76 mg.kg-1、Cu 22.39 mg.kg-1、Zn 57.64 mg.kg-1，其中Cd含量超过了国家土壤环境质量二级标准；与文献报道该灌区近15年来土壤重金属污染情况相比，土壤中Cu、Zn含量明显降低，而Cd、Pb含量并无显著变化；土壤中4种重金属元素的空间分布特征各异，灌区土壤重金属综合污染水平属于轻微污染；Cd、Pb在玉米中残留浓度超过国家食品安全限值，对人摄食途径存在健康风险，尤其是Cd具有较强的潜在生态危害性。

关键词：沈抚污灌区；土壤重金属；时空分布；健康风险

安婧，宫晓双，陈宏伟，等.沈抚灌区农田土壤重金属污染时空变化特征及生态健康风险评价[J].农业环境科学学报，2016，35（1）：37-44.

AN Jjng，GONG Xjao-shuang，CHEN Hong-wej，et a1. Tempora1 and spatja1 characterjstjcs and hea1th rjsk assessments of heavy meta1 po11utjon jn soj1s of Shenfu jrrjgatjon area[J]. Journal of Agro-Environment Science，2016，35（1）：37-44.

我国是一个水资源相对缺乏的国家，人均水资源量仅占世界人均量的1/4，被联合国列为13个贫水国之一。同时，作为世界农业大国，我国对灌溉用水的需求量巨大，以灌溉为主的农业需水量占全国总用水量的70％以上。然而，随着”济发展和人们生活水平的提高，工业和生活用水越来越多地占去了灌溉水的份额，再加上水体污染和农业用水利用率低等问题交互存在，严重影响和限制了农业发展和人们生活水平的提升[1-2]。为了解决农业灌溉用水问题，我国从20世纪50年代开始向西方发达国家学习，在北京、天津、西安、抚顺等城市›后开辟了大型污水灌溉试验区，虽然污水灌溉缓解了当地农业水资源紧缺的矛盾，也为作物生长提供了丰富的氮、磷、钾等营养元素和有机质[3]，但由于当时我国污水灌溉管理体系尚未健全，大量的污水不加控制的盲目灌溉，使得农田土壤受到重金属、石油烃等严重污染。农业部进行的全国污灌区调查结果显示，截至2000年我国约140万hm2的污灌区土壤中有64.8％受到不同程度的重金属污染[4]。污灌区农田土壤的重金属污染，会直接或间接影响区域内土壤的理化性质、地下水水质、农作物品质等，进而危害区域生态环境和人体健康[5]。

沈抚灌区始建于20世纪60年代，起点位于抚顺市东部的抚顺锦纶化工厂，流”李石寨、深井子等村镇后进入沈阳市东陵区，干渠全长约70 km，灌溉面积约为1.0×104hm2，是我国污灌历史较长、面积最大的石化工业废水灌区。自1965年至1998年，沈抚灌区承担着沈抚两市生产、生活污水排放，兼顾沿线广大区域内水田灌溉”Œ，据统计共有1.03×104hm2稻田在这33年间”历过污水灌溉，大量未”无害化处理的污水被直接用于农田灌溉，使污水中的Cd、Cu、Zn、Pb等重金属进入农田土壤。多年的污水灌溉造成了该地区农田土壤环境恶化、水稻秧苗生长慢、根部腐烂、粒瘪和大米品质下降等一系列后果，使当地的生态环境受到严重破坏，同时污灌地区的肝肿大、胃癌等病的发病率较高，对人体健康产生了一定程度的危害[6]。随着政府对污水灌溉后果重视程度不断提高且人们对其危害的认识逐渐加强，1995年沈阳市政府开始投资兴建以浑河水为水源的水灌渠并于1999年建成，沈抚灌区污水灌溉的历史至此彻底结束。

尽管该区域已”过近15年的水灌溉，并且通过农田水Ÿ旱、土地农转非等措施Ÿ善土壤环境质量，但由于多年污灌的积累，该灌区土壤仍存在一定程度的污染。张勇等[7]在停灌初期对灌区土壤及农产品的重金属污染状况进行了评价，结果表明：研究区域土壤中Cd的污染情况较重，农产品则是Pb超标显著。李名升等[8]对2001—2005年辽宁省环境监测总站对沈抚灌区土壤的监测结果进行分析后认为，沈抚灌区具有潜在的多金属高生态风险，尤其是Cd污染较为严重。车飞等[9]对2009年沈抚灌区土壤重金属污染状况进行了环境质量评价，结果表明停灌10年后灌区土壤重金属污染仍然处于轻微污染水平。随着停灌时间的延长，关于沈抚灌区重金属含量及分布特征变化情况的报道，尤其是区域农作物中重金属残留情况的报道相对匮乏。由于重金属一旦进入环境中较难被降解和去除，其对土壤和农作物具有持续性的生态效应和潜在的生态风险。基于此，本文选取沈阳市境内的污灌区作为研究对象，在收集整理历史资料的基础上，通过野外调查结合实验室分析，对研究区域内土壤和农作物中重金属的残留状况进行测定，并与历史资料数据进行对比分析；•用GIS技术建立研究区域内土壤重金属的空间数据库，了解区域土壤环境质量空间分布现状；利用单项污染指数法、内梅罗污染指数法、潜在危害生态指数法等对污灌区重金属污染土壤及农产品的潜在健康风险进行评价，并以此为依据，对该区域的农业种植方式以及土地利用方式提出了空间布局调整建议，旨在提高农村的生态环境质量，加速沈阳生态农村建设之路，为Ÿ善沈阳农村生态环境和建设和谐社会主义新农村提供科学依据。

1　材料与方法

1.1样品采集

根据研究区域的实际情况，并参照2000—2014年历史资料中的布点位置，于2014年9月在古城子、深井子、孙家寨、营城子、桃仙、班家寨等村镇•集了曾”长期污灌的农田土壤样品以及•样点区域种植的玉米样品28个。研究区处于农业种植区，工业生产产值较少，汽车尾气导致的重金属污染可以忽略，因此研究区的土壤重金属主要来源于污灌区的污水灌溉。设定样方大小为20 m×20 m，•用对角线法•取地块表层0～20 cm的土壤，将土样混匀后按四分法取1 kg装入样品袋备用。•样时用GPS定位样点坐标，•样点分布如图1所示。对应28个土壤样品•样点，同时•用多点混合法•集植物样品，然后混合使用四分法分取3 kg左右装入样品袋备用。

图1　沈抚灌区土壤样品采集点示意图Fjgure 1 Djstrjbutjon of samp1jng pojnts jn Shenfu jrrjgatjon area

1.2样品预Œ理及分析测定方法

土壤样品”自然风干、研磨过100目尼龙筛后，一部分土壤样品进行理化性质分析（表1），另一部分4℃冷藏保存待用。植物样品晒干后，将样品籽粒粉碎，过60目尼龙筛后待用。土壤重金属与农产品重金属含量的分析测定方法如表2所示。

表1　土壤样品理化性质分析Tab1e 1 Physjca1 and chemjca1 propertjes of soj1s

表2　土壤和农产品重金属总量分析方法采用标准Tab1e 2 Ana1ysjs methods for tota1 heavy meta1s jn soj1s and agrjcu1tura1 products

在每批次分析样品中，添加试剂空白，并将10％的样品进行重复测定，以保证分析的精度和准确度，重复样的精密度RSD为1.73％。实验所用仪器为WFX-120原子吸收分光光度计（北京瑞利分析仪器公司），分析结果用Exce1进行数据处理，用SPSS19.0统计软件进行统计分析。

1.3土壤重金属空间分布特征

由于•样点的数量有限，同时只能代表样点上的土壤污染状况，我们在Arcgjs 10.2中•用地统计分析中的克里金插值法（Krjgjng）进行空间插值。作为现代地统计学中应用较广泛的最优内插方法之一，它以变异函数为基础，利用区域化变量，对未•样区域化变量的取值进行线性无偏最优估计，据待估样点有限邻域内若干已测定的样点数据，在认真考虑样点的形状、大小和空间相互位置关系及半方差函数提供的结构信息和•样表面的总趋势变化、表面特征的相关变化和随机变化后，对该待估样点进行一种线性无偏最优估计，进而完成由样点数据向空间数据的转换。

1.4土壤重金属污染评价

我国土壤重金属污染评价方法的选取中，一般•用单项污染指数和综合污染指数两种方法。在获得单项污染指数的基础上，常以内梅罗污染指数式计算土壤综合污染指数。

单项污染指数法（单因子指数法）：即对土壤中的某一污染物的污染程度进行评价，计算公式如下：

Pi=Ci/Si

综合污染指数法（内梅罗综合污染指数法）：能同时兼顾单因子污染指数的最高值和平均值，且能较具体地反映出环境的质量，并可以突出表现污染较重的污染物的作用。适用于某一区域土壤被几种污染物同时污染的现象，计算公式如下：

P综={[（Ci/Si）2max+（Ci/Si）2ave]/2}1/2

式中：Pi为土壤中污染物i的环境质量指数；Ci为污染物i的实测浓度，mg.kg-1；Si为污染物i的评价标准，mg.kg-1，•用国家土壤环境质量二级标准（GB 15618—2008）；（Ci/Si）max为土壤污染中污染指数最大值；（Ci/Si）ave为土壤污染中污染指数的平均值。

土壤污染分级标准如下：（1）单项评价分级标准：Pi>1，污染；Pi≤1，未污染。（2）综合污染评价分级标准：P综≤0.7，安全；0.7< P综≤1，警戒线；13，重度污染。

1.5农产品健康风险评价

（1）潜在生态风险评价•用潜在生态危害指数法[13]，是目前最为常见且应用最广的评价重金属污染程度的方法之一。与其他的方法相比较，该法考虑了多种重金属元素的协同作用、重金属的毒性水平、污染物浓度以及生态对重金属的敏感性等指标，具有一定的生态合理性，计算公式如下：

式中：Cif为第i种重金属的污染系数；Ci为样品中第i种重金属含量的实测值，mg.kg-1；Cni为土壤中第i种重金属的背景值（Cd=0.05、Pb=10.22、Cu=9.87、Zn= 28.18[14]），mg.kg-1；Eir为土壤中第i种重金属的潜在生态危害系数；Tri为土壤中第i种重金属的毒性系数（Cd=10、Pb=Cu=5、Zn=1[15]）；RI为多种重金属元素的潜在生态危害指数。Eir和RI可分别评价某种污染物和多种污染物的潜在生态风险程度。各项指标的等级划分标准见表3。

表3　潜在生态风险评价指标与分级标准Tab1e 3 Potentja1 eco1ogjca1 rjsk assessment jndex and grades

（2）单一重金属潜在的非致癌风险评价参数为风险系数（HQ）[16]，计算公式如下：

HQ=CDI / RfDo

CDI =（CF×IR×EF×ED）/（BW×AT）

式中：CDI（慢性日均暴露量）表示单位体重单位时间（每日）的污染物（重金属）摄入量，mg.kg-1.d-1；RfDo表示重金属”口毒性参考剂量，mg.kg-1.d-1；CF表示作物中重金属均值，mg.kg-1；IR表示每人每日粮食摄入量，g.d-1；EF表示暴露频率，365 d.a-1；ED表示平均暴露的持续时间；BW表示平均体重，kg；AT表示平均暴露时间（AT=365×ED）。

如果CDI值超过域值（即HQ>1），则存在潜在的非致癌影响，且HQ值越大，潜在的致癌可能性越大。根据相关文献报道[17-21]，本研究中参数选择如下：IR（城郊）成人345.2 g.d-1，IR（农村）成人543.1 g.d-1，儿童为成人摄食量的1/3；ED成人70 a，儿童6 a；BW成人61.6 kg，儿童18.6 kg；RfDo值，Cd为0.003 mg. kg-1，Pb为0.004 mg.kg-1，Cu为0.04 mg.kg-1，Zn为0.3 mg.kg-1。

（3）多种重金属潜在的非致癌风险评价参数为风险指数（HI）[16]，计算公式如下：

HI=∑HQ=CDI1/RfDo1+CDI2/RfDo2+…+CDIi/RfDoi

可见，风险指数等于风险系数之和，当HI>1时，表明有潜在健康风险。

2　结果与讨论

2.1沈抚灌区农田土壤重金属的污染水平

28个•样点土壤中重金属Cd、Pb、Cu、Zn的污染水平如表4所示。沈抚灌区4种重金属的浓度均显著高于辽宁省土壤环境背景值，但与我国土壤环境质量二级标准相比，只有Cd的浓度高于国家二级标准，其余3种重金属元素的浓度均低于二级标准。由变异系数（Cv）可知，在28个土壤样品中Cu浓度变异程度最大，Zn浓度变异程度最小。通常，变异程度可分为弱变异性（Cv<10％）、中等变异性（10％≤Cv< 100％）和强变异性（Cv>100％）[22]。沈抚灌区土壤Cd、Pb、Cu、Zn含量的空间变异性处于15.23％～28.69％，属于中等变异性。重金属元素Cd、Pb和Cu的变异系数偏度均大于0，表现为正偏离，说明样品中3种重金属元素的浓度比均值小得较多，仅有少数样品浓度大于均值；而Zn则表现为负偏离，即Zn浓度大于均值的样品个数较多。与近15年来已有报道相比，沈抚灌区土壤中Cu、Zn浓度呈显著下降趋势，而Cd、Pb浓度则未出现随着停灌时间延长而下降的情况。

近年来，灌区土地利用方式发生了很大变化，一些污染较重的区域已”由农业用地转变成工业用地或是居住用地，这些区域已”无法•集到农田土壤样品，重金属在该区域农田土壤中的整体污染水平也会随之变化。此外，灌区农田土壤的农业种植方式也发生了巨大转变，污灌时期该区域主要是以种植水稻为主，由于政府强制停š污灌，该区域现在以旱地为主，主要种植玉米。水田Ÿ旱田后，土壤理化性质会发生变化，对重金属的吸附解吸、迁移及生物有效性等均具有一定的影响，导致土壤中重金属的残留浓度也随之发生变化。

表4　沈抚灌区土壤重金属元素含量Tab1e 4 Content of heavy meta1s jn Shenfu jrrjgatjon area

2.2沈抚灌区农田土壤重金属的空间分布特征

土壤中重金属的含量除了与人类活动（种植模式、灌溉方式、耕种措施等）有关，还与其所在的土壤质地、物化性质和结构件有关，因此土壤重金属含量会在空间分布上呈现一定的规律性。选最优指数模型对污灌区重金属含量空间分布进行插值，图2为Cd、Pb、Cu、Zn的空间分布图。Cd含量总体污染程度不高，主要集中在0.52～0.67 mg.kg-1之间，呈现从灌区上游至下游逐渐升高的趋势，浓度高点值主要集中在少量水田种植区，旱田种植区重金属Cd的浓度相对偏低；Pb的浓度集中在上游和下游相对较高，灌区中部地区相对较低；Cu的含量呈现带状分布，高值点主要集中在下游地区；整个灌区土壤Zn含量大部分集中在50～60 mg.kg-1，高浓度的点主要出现在上游和下游，且呈点状分布。

图2　沈抚灌区土壤重金属元素含量空间分布Fjgure 2 Spatja1 djstrjbutjons of heavy meta1s jn soj1s jn Shenfu jrrjgatjon area

2.3沈抚灌区土壤重金属污染健康风险评价

2.3.1土壤重金属环境质量评价

由于单因子污染指数法只能指出土壤中污染最大的因素，无法判定出不同元素对土壤的影响差别。本文选取综合污染指数法对土壤重金属环境质量进行评价，该法能比较全面地反映多种污染物的整体污染水平。以国家土壤环境质量二级标准为评价标准，计算出沈抚灌区土壤重金属综合污染指数如表5所示。从评价结果可以看出，灌区土壤中Pb、Cu、Zn含量均未超标，而所有样点的Cd浓度均超过了国家土壤环境质量二级标准，说明研究区域土壤受到了普遍的Cd污染。从综合污染指数看，1

表5　污灌区土壤重金属的环境质量评价Tab1e 5 Indexes of envjronmenta1 qua1jty of heavy meta1s jn soj1s jn Shenfu jrrjgatjon area

2.3.2潜在生态风险评价

与综合污染指数法主要反映的多种污染物整体污染水平不同，潜在生态危害指数法更侧重于对多种重金属协同作用的评价。污灌区土壤重金属污染的潜在生态危害指数如表6所示。结果表明：Cd的潜在生态危害程度最为严重，均值已达到C级强度污染；Pb、Cu、Zn的潜在生态危害程度均为A级，为轻微污染。就单一重金属而言，其潜在的危害程度顺ž为Cd>Pb>Cu>Zn。如果从整个区域来看，多种重金属元素的潜在生态危害指数RI值为127.69，说明研究区土壤的重金属潜在危害程度为轻微污染。

表6　沈抚污灌区土壤中重金属的潜在生态危害指数Tab1e 6 Potentja1 eco1ogjca1 rjsk jndex of heavy meta1s jn soj1 of Shenfu jrrjgatjon area

2.3.3农产品食用途径的健康风险评价

土壤重金属污染直接影响到农产品安全以及人们的身体健康，因此除了评价重金属在土壤中的风险之外，对农产品食用途径的健康风险的研究也不可忽视。因为沈抚灌区停灌后，大范围的水田已”Ÿ为旱田生产，且主要种植玉米，所以本研究对污灌区丰收季玉米籽粒中重金属含量进行了分析，结果如表7所示。污灌区玉米籽粒中Cd、Pb的超标现象较为严重，超标率分别达89.5％和100％；Cu的超标率为21.1％；Zn的含量均未超过国家标准规定的限值。作物中重金属的含量与土壤物化性质、植物对重金属的富集和转运系数等密切相关[25]。

表7　玉米籽粒中重金属含量Tab1e 7 Concentratjons of heavy meta1s jn corn seeds

•用美国EPA创建的非致癌评价方法对污灌区食用玉米健康风险及种植适宜性进行了评价，结果如表8所示。该结果显示，无论成人还是儿童，Cd、Cu、Zn的HQ值均小于1，而Pb的HQ值大于1，说明居民摄食污灌区玉米会存在某种重金属带来的健康风险。值得注意的是，儿童通过摄食玉米引发的重金属潜在健康风险均大于成人，与其他学者关于农产品摄入健康风险的研究结果一致[26-27]。这与儿童的生理特征和生活习性有关[9]。由于本实验的•样范围涉及到城郊与农村，分别对其进行分析，4种重金属对生活在城郊的成人和儿童的HI值分别为4.79和5.29，对于生活在农村的成人和儿童的HI值分别为7.54和8.33。以上结果均说明污灌区土壤存在由多种重金属引发的农产品健康风险。

表8　不同暴露人群重金属风险系数（HQ）值Tab1e 8 HQ va1ues of heavy meta1s for djfferent human groups

3　结论

（1）沈抚灌区土壤中Cd、Pb、Cu、Zn含量均高于沈阳市土壤环境背景值。Cd平均含量超过了国家土壤环境质量二级标准，其余3种重金属元素的浓度未超标。与以往文献报道的停灌近15年来灌区土壤重金属污染情况相比，土壤中Cu、Zn浓度呈显著下降趋势，而Cd、Pb浓度则未出现随着停灌时间延长而下降的情况。4种重金属元素的空间分布特征各异，无显著相关性。

（2）以国家土壤环境质量二级标准为评价标准，沈抚灌区土壤重金属处于轻微污染水平。灌区土壤中Cd含量具有较强的潜在生态危害性，Pb、Cu、Zn的含量则呈现轻微的潜在生态危害性。污灌区土壤种植的玉米中Cd、Pb含量超标显著，且农作物中重金属残留对儿童的健康风险大于成人，污灌区土壤存在由多种重金属引发的农产品健康风险。

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Temporal and spatial characteristics and health risk assessments of heavy metal pollution in soils of Shenfu irrigation area

AN Jjng1，GONG Xjao-shuang1，2，CHEN Hong-wej3*，WEI Shu-he1
（1.Shenyang Instjtute of App1jed Eco1ogy，Chjnese Academy of Scjences，Shenyang 110016，Chjna；2.Co11ege of Resource and Envjronment，Unjversjty of Chjnese Academy of Scjences，Bejjjng 100049，Chjna；3.Schoo1 of Ljfe Scjence and Engjneerjng，Shenyang Unjversjty，Shenyang 110044，Chjna）

Abstract：Shenfu jrrjgatjon area，a typjca1 sewage jrrjgatjon area jn Northeast Chjna，was se1ected to study tempora1 and spatja1 characterjstjcs of heavy meta1（Cd，Pb，Cu，and Zn）po11utjon jn soj1s and crops. Potentja1 hea1th rjsks of heavy meta1s jn crops were a1so assessed. A tota1 of 28 soj1 samp1es were co11ected a1ong the majn jrrjgatjon djtches accordjng to vj11age boundarjes. Mathematjca1 statjstjc method and spatja1 jnterpo1atjon techno1ogy were used to study the spatja1 characterjstjcs of heavy meta1s jn the soj1s and crops. Nemero po11utjon jndex and EPA human exposure potentja1 hea1th rjsk and potentja1 eco1ogjca1 rjsk jndex were used to eva1uate the potentja1 hea1th rjsks of heavy meta1s jn soj1s and agrjcu1tura1 products. Resu1ts showed that the mean concentratjons of Cd，Pb，Cu，and Zn jn the soj1 samp1es were 0.60，38.76，22.39 mg.kg-1，and 57.64 mg.kg-1，respectjve1y. The concentratjons of Cd exceeded the secondary grade of natjona1 soj1 envjronmenta1 qua1jty standard. Compared wjth the heavy meta1 concentratjons jn prevjous studjes，the concentratjons of Cu and Zn decreased sjgnjfjcant1y，whj1e those of Cd and Pb had no sjgnjfjcant changes. The spatja1 djstrjbutjon characterjstjcs of the heavy meta1s were djfferent among Cu，Zn，Cd，and Pb. The soj1s jn the Shenfu jrrjgatjon area was s1jght1y po11uted by heavy meta1s. The concentratjons of Cd and Pb jn corns exceeded the 1jmjts of the natjona1 food safety，jndjcatjng heavy meta1 rjsks to the human's hea1th，especja11y Cd.

Keywords：Shenfu sewage jrrjgatjon area；soj1 heavy meta1；spatja1 and tempora1 djstrjbutjon；hea1th rjsk

*通信作者：陈宏伟E-maj1：chwssss@163.com

作者简介：安婧（1982—），女，副研究员，主要从事环境化学及污染生态学方面的研究。E-maj1：anjjng@jae.ac.cn

基金项目：沈阳市科技专项（F13-146-3-00）；国家自然科学基金（21277150，31370523，41201185）；中国科学院沈阳应用生态研究所青年创新群体项目

收稿日期：2015-06-11

中图分类号：X820.4

文献标志码：A

文章编号：1672-2043（2016）01-0037-08doj：10.11654/jaes.2016.01.005