餐厨垃圾与污泥厌氧发酵产气动力学特性研究*

苏 敏，乔 玮†，ALGAPANI Dalal，WANDERA Simon，GOGLIO Andrea，ADANI Fabrizio，陈 理，肖 政，魏泉源，董仁杰

（1. 中国农业大学生物质工程中心（工学院），北京 100083；2. 国家能源生物燃气高效制备及综合利用技术研发（实验）中心，北京 100035；3. 意大利米兰大学农学院，米兰 2-20133；4. 北京中源创能工程技术有限公司，北京 100080）



餐厨垃圾与污泥厌氧发酵产气动力学特性研究*

苏 敏1,2，乔 玮1,2†，ALGAPANI Dalal1,2，WANDERA Simon1,2，GOGLIO Andrea3，ADANI Fabrizio3，陈 理1,2，肖 政4，魏泉源4，董仁杰1,2

（1. 中国农业大学生物质工程中心（工学院），北京 100083；2. 国家能源生物燃气高效制备及综合利用技术研发（实验）中心，北京 100035；3. 意大利米兰大学农学院，米兰 2-20133；4. 北京中源创能工程技术有限公司，北京 100080）

摘 要：对餐厨垃圾、污水厂污泥以及餐厨垃圾与污泥混合甲烷发酵的产气能力与动力学特性进行了实验分析，餐厨垃圾在中温和高温发酵的产甲烷潜能分别是400和426 mL CH4·gVS(−1)，经过120℃、20 min蒸煮除油后的餐厨垃圾在中温和高温发酵的产甲烷潜能分别是418和531 mL CH4·gVS(−1)。经Gompertz模型计算，除油后餐厨垃圾的最大产甲烷速率R(max)比除油前提高了49.8%（中温）和19.0%（高温），但餐厨垃圾中固体有机物的产甲烷速率变化不明显。在餐厨垃圾机械破碎匀浆过程中，部分固体有机物被液化，中、高温发酵产气过程的一级动力学呈现两阶段特征，液相有机物在中温发酵的产甲烷速率（速率常数k = 0.195 5 d(−1)）略快于高温（k = 0.154 3 d(−1)）；而固体有机物在高温条件下的产甲烷速率（k = 0.080 4 d(−1)）快于中温（k = 0.038 8 d(−1)）。除油后餐厨垃圾中的固体有机物和污泥高温发酵的产甲烷速率也快于中温发酵，表明高温发酵有利于提高固体有机物的产气速率。污泥的产气潜能较低，产气速率慢，与餐厨垃圾共发酵有助于调节碱度和防止发酵体系的酸化。

关键词：餐厨垃圾；污泥；中温发酵；高温发酵；产气动力学

0 引 言

餐厨垃圾是我国城市生活垃圾的重要组成部分，据估算全国每年餐厨垃圾产量超过6 000万t，约占生活垃圾产生量的30% ~ 70%[1]。餐厨垃圾经甲烷发酵可回收清洁能源。但餐厨垃圾中油脂的溶解性较差，粘附在微生物表面进而影响代谢传质过程[2-3]。高温有助于油脂的溶解和实现微生物与基质间的传质[4]。DINSDALE等[5]指出咖啡渣（油脂占总固体的24%）的甲烷发酵需要用高温工艺。然而，KOMEMOTO等[6]发现餐厨垃圾在35℃和45℃水解率达70%和72.7%，且能够得到较髙的产气率，更高温下微生物的活性受到抑制，并无更高的产气能力。

油脂属于价值较高的资源，回收油脂会改变餐厨垃圾的组成、产气潜能和产气速率。餐厨垃圾的C/N在15 ~ 20，所含碳水化合物的水解酸化速率快，易出现发酵的酸化，稳定性差[2]。相比之下，污水厂污泥的C/N比为8 ~ 10左右，含氮量高能够产生更高的碱度。因此，餐厨垃圾与污泥的共发酵是一种可能的厌氧发酵技术。目前，餐厨垃圾甲烷发酵的研究以中温为主，对高温发酵、高温混合发酵、发酵动力学和中高温发酵直接比较研究的报道较少。

本实验以实际餐厨垃圾为对象，以中温和高温沼气工程的厌氧发酵液为接种污泥，考察餐厨垃圾、除油餐厨垃圾和污泥与餐厨混合基质的中高温甲烷发酵的产气潜能和动力学。

1 材料与方法

1.1 实验材料

餐厨垃圾取自中国农业大学食堂午餐的剩余物，分拣出骨头等杂质后用豆浆机（Joyoung-JYLC012）高速破碎5 min，成均匀的浆状，在4℃的冰箱中储存，此时餐厨垃圾的性质如表1所示。

表1 餐厨垃圾和污泥的基本性质Table 1 Characteristics of food waste and sludge

污泥取自污水处理厂的初沉池和二沉池混合脱水污泥。餐厨垃圾除油采用立式压力蒸汽灭菌器（ZEALWAT-GI100T），将200 g餐厨垃圾装入300 mL锥形瓶中，用保鲜膜及报纸封口，放入高压蒸煮锅中120℃蒸煮20 min，之后放置冷却至室温，将上层漂浮油脂取出。除油餐厨垃圾和污泥的基本性质见表1。接种污泥分别取自北京密云高温沼气工程和北京顺义猪粪中温沼气工程正常运行的发酵罐，取回后用6号筛过滤去除大的杂质，之后分别置于55℃和35℃的恒温水箱中以保持污泥的微生物活性，接种污泥的性质见表2。

表2 接种污泥的理化性质Table 2 Characteristics of inoculums

1.2 产甲烷潜能实验

为避免接种污泥中残留的有机酸及其他溶解性物质对微生物活性带来影响，在使用前对接种污泥进行处理：将接种污泥混合均匀后离心分离，去除上清液，加入由大量元素和微量元素组成的营养液，再次混合均匀后离心，去除上清液，重复两次后作为实验的接种污泥使用。营养液成分浓度如表3所示[7]。

表3 大量元素和微量元素营养液成分Table 3 Nutrients solutions concentration

批次甲烷发酵的实验装置是带有一次性铝盖的120 mL玻璃发酵瓶，向瓶中加入接种污泥70 mL，向发酵瓶内充入N2，排出残留的空气，盖上瓶塞。将发酵瓶置于恒温批次产甲烷实验装置内，驯化3天，以恢复污泥的微生物活性。之后打开瓶塞，加入约1 g COD的待测原料，充入氮气，随后立即盖好硅胶塞，标号后置于水浴箱中，连续震荡将基质和微生物始终处于完全混合状态，实验具体方法参考前期研究的作图描述[8]。使用玻璃注射器测量沼气日产气量，产气潜能用修正的Gompertz模型进行拟合，如式（1）所示：

式中，P为扣除空白的t时刻的积累气体产量（mL/g-VS）；P0为最大甲烷产能潜能（mL/g-VS）；Rmax为最大产甲烷速率（mL/g-VS/d）；λ为迟滞期（d）；t为实验持续的时间（d）；e为自然常数，e = 2.7183。

甲烷发酵的一级动力学模型如式（2）所示：

式中，Cs0是最大产气量（mL），Cs为最大产气量减去t时刻的累积产气量（mL），k为速率常数（d−1）；t是产气时间（d）。

1.3 分析方法

总固体（TS）、挥发性固体（VS）、悬浮固体（SS）和挥发性悬浮固体（VSS）先后经105℃和600℃热处理后，采用重量法分析。pH测定采用Orion 5-Star pH计，COD采用重铬酸钾法，干基污泥和餐厨中碳、氢、氧、硫和氮的元素质量百分含量采用Vario Macro型元素分析仪测定。氨氮采用水杨酸−次氯酸盐分光光度法，碱度采用滴定法，脂肪采用旋转蒸发仪测定法，碳水化合物采用苯酚−硫酸测定法，蛋白质采用酚试剂测定法。沼气成分由SP2100气相色谱仪测出，色谱柱为Φ10 m × 2 mm不锈钢色谱柱。甲烷检测条件：氢气分压为0.6 MPa，流速为60 mL·min−1，进样口温度、柱温及检测器（TCD）温度分别为150℃、230℃、150℃，进样量为0.5 mL。

2 结果与讨论

2.1 餐厨与污泥的发酵性质分析

根据元素组成将餐厨垃圾、除油餐厨垃圾和污泥表达成化学式的形式，分别是C18.4H39.3O16.5N、

C17.5H34.5O17.1N和C12.6H17.1O7.2N，相对分子量分别

是538、539和298。从表1中可以发现，餐厨垃圾的有机物含量为89.0%，除油后为87.7%，污泥的有机物含量为70.7%，因此三种物料单位质量所含的COD量不同，理论上分解1 g COD产生35 mL标准状态的甲烷，每克餐厨垃圾、除油餐厨垃圾和污泥分别含有1.67（n = 11）、1.27（n = 12）和0.98 g （n = 12）的COD。餐厨垃圾除油前后的油脂含量分别是26.0%和15.1%。根据野池等[9]的报道，分解每克VS的油脂可以产生0.98 L的甲烷（CH470%），碳水化合物和蛋白质产生0.415 L甲烷（CH450%）和0.527 L甲烷（CH469%）。单从甲烷产率分析，油脂含量越高能产生越多的甲烷。根据Buswell发酵方程建立三种原料甲烷发酵的化学计量学，如方程（1）~ 方程（3）所示[10]。

餐厨垃圾：

除油餐厨垃圾：

污泥：

根据上述方程，餐厨垃圾、除油餐厨垃圾和污泥发酵产气中的甲烷浓度分别是57.1%、53.1%和56.8%。除油后餐厨垃圾的油脂含量降低，烷浓度比未除油的餐厨有所降低。同时，从上述方程中可以计算理论上降解1 g物料可分别产生0. 026 g、0.027 g 和0.047 g的NH4HCO3，折合产生碱度0.098 g（除油和不除油餐厨）和0.176 g（污泥）。餐厨垃圾碱度明显低于污泥，碱度过低将会对发酵的稳定性造成影响。而污泥厌氧消化发酵液较高的碱度使pH值高于甲烷菌的最优pH值范围（6.7 ~ 7.2）[11]。

2.2 中高温发酵产气特性

2.2.1 中高温发酵产气特性

图1 餐厨垃圾（除油前后）和污泥中高温发酵产气潜能Fig. 1 Gas production potential of food waste and sludge

图1是餐厨垃圾、除油餐厨垃圾和污泥在中、高温发酵的沼气和甲烷潜能曲线。在高温下，餐厨垃圾、除油餐厨垃圾和污泥的产甲烷潜能分别为426、531 和157 mL CH4·gVS−1。在中温条件下，上述三种基质的产甲烷潜能分别是400、418和160 mLCH4·gVS−1。餐厨垃圾除油前后在中温条件下的产气潜能要低于高温，污泥在中高温条件下没有显著差别。有研究发现，在35℃下餐厨垃圾厌氧发酵28 d的产气潜能为435 mLCH4·gVS−1[12]。CHO等[13]考察了含固率为30%的餐厨垃圾的产气潜能，发现熟肉、纤维素、熟米饭、蔬菜和混合垃圾的沼气产率分别为452、356、294、277和472 mLCH4·gVS−1，各组有机物的降解率分别为82%、92%、72%、73%和86%。周洪波等[14]在间歇培养中研究了不同长链脂肪酸（LCFA）对UASB 和EGSB两种反应器厌氧颗粒污泥的产甲烷毒性。结果表明，庚酸、癸酸和油酸对厌氧颗粒污泥产甲烷活性有较强的抑制。因此，在厌氧发酵之前将餐厨垃圾进行除油预处理，有助于更稳定和更高效的发酵产气。另一方面，高温加热除油（120℃蒸煮30 min）实现了部分餐厨垃圾固体的水解液化。根据ARIUNBAATAR等[15]的报道，餐厨垃圾进行80℃、1.5 h的加热处理后，最高可将发酵的甲烷产气率提到52%。热处理提高原料发酵产气潜能也在污泥和养殖废物原料的研究中被报道[16]。

2.2.2 餐厨垃圾固相发酵产气特性

经分选等处理后的餐厨垃圾是含有大量固体有机物的基质。为此，参照1.2中处理接种污泥的方法，用去离子水清洗高速破碎的餐厨，分离上清液后，保留固体，作为发酵的原料，测试其发酵产气特性。从图2可知餐厨垃圾固体的发酵速率明显低于经破碎的餐厨。高温餐厨固体与除油餐厨固体的产甲烷潜能分别是567、576 mLCH4·gVS−1，比经破碎的餐厨和破碎除油餐厨的产甲烷潜能高出33.1% 和8.5%。中温下，餐厨与除油餐厨固相的产甲烷潜能分别是423、472 mLCH4·gVS−1，比餐厨和除油餐厨的产甲烷潜能高出5.8%和14.6%。由此可以看出，餐厨垃圾固相具有较高的产甲烷潜能，但发酵速率较慢。VAVILIN等[17]指出颗粒有机物水解是固体有机物厌氧消化的主要限速步骤，因此要提高城市生物质废物的厌氧消化速率，需要进行水解预处理。

图2 餐厨垃圾（除油前后）固体中高温发酵产气潜能Fig. 2 Gas production of solid fraction of food waste

2.2.3 餐厨垃圾与污泥共发酵产气特性

MATA-ALVAREZ[18]、ZUPANČIČ[19]等比较了污泥单独发酵及污泥与城市生活垃圾共发酵，其共消化可最高增加产气80%。由图3可知，餐厨垃圾与污泥按干重1∶1混合，高温下初期产气速率比中温快，高温发酵产甲烷潜能为482.9 mLCH4·gVS−1，中温发酵产甲烷潜能为467.3 mLCH4·gVS−1。共消化的产气潜能要大于餐厨和污泥潜能的平均值相加。

图3 餐厨垃圾和污泥中高温共发酵产气潜能Fig. 3 Co-digestion of food waste and sludge

2.3 发酵产气的动力学特性

图4 餐厨垃圾中高温发酵一级动力学模拟Fig. 4 First order modeling of food waste anaerobic digestion

以固体有机物为主的基质甲烷发酵的动力学通常可以用一级动力学模型表征[20]。从图4a和图4b中可以发现，餐厨垃圾的产气明显存在两阶段的动力学特征，不能用一个线性方程求解一级动力学常数k。在餐厨垃圾高速破碎匀浆中，强力的机械破碎将餐厨垃圾中的部分固体有机物液化，溶解性COD约占到总COD的55%，液相有机物的发酵产气不需要经过水解，产气速率快。对比图4a和图4b，餐厨垃圾中液相有机物的甲烷产气速率在中温（k = 0.195 5 d−1）要略高于高温（k = 0.154 3 d−1）。当液相有机物被降解后，固体有机物逐渐进入三阶段发酵产气过程，由于固体有机物的水解速率较低，整体上限制了产气速率。在以固体有机物发酵产气为主的阶段，高温发酵的产甲烷速率常数为0.055 2 d−1，中温为0.018 5 d−1。因此，高温更有利于固体有机物的水解，从而加速整体产气速率，而对以液体有机物为主的基质，则没有明显的速率优势。

Gompertz模型被广泛地应用拟合和解析甲烷发酵的动力学参数，Rmax表征了甲烷发酵全过程的最大产甲烷速率。在表4中，餐厨垃圾高温和中温的Rmax分别是43.09和64.55 mL/gVSd−1，中温发酵过程较快，液相有机物的产气整体上决定了发酵全过程的最大产甲烷速率。为进一步验证上述推测，实验分别将未除油但破碎的餐厨垃圾和破碎后除油的餐厨垃圾进行2次水洗，分离去除溶解性有机物，将固体作为发酵基质进行产气动力学实验，结果如图4c和图4f。

固相基质的发酵产气过程在动力学上是连续的。未除油餐厨垃圾固相发酵一级动力学常数k分别是0.080 4 d−1（高温，图4c）和0.089 2 d−1（中温，图4e），比固液混合发酵第二阶段的慢速产气过程略快。餐厨破碎后，部分易降解的固体有机物伴随液体有机物降解，剩余的固体部分产气速率会更慢，高温除油预处理提高了餐厨垃圾整体的产甲烷速率。在表4中，餐厨垃圾除油后高温发酵的最大产甲烷速率Rmax由43.09提高到85.14 mL/gVSd−1，中温发酵的最大产甲烷速率由64.55提高到101.3 mL/gVSd−1。但是，高温除油并没有显著提高餐厨垃圾中固体高温和中温发酵的产气速率。

表4 Gompertz模型参数Table 4 Kinetics of gas production using Gompertz model

在图5a和图5b中，污泥中高温发酵的动力学特征也是连续的。污泥是经过了污水厂脱水的泥饼，离心分离后去除了可溶性有机物。在产气速率上，污泥高温发酵的甲烷产气速率常数为0.120 1 d−1，显著快于中温的0.07 d−1，说明高温发酵对于提高水解速率有重要作用，有利于固体有机物的快速发酵产气。未除油的餐厨垃圾与污泥共发酵的产甲烷速率要显著快于污泥，比餐厨单独发酵慢，如图5c和图5d所示。由于污泥中含有大量固体有机物，高温甲烷产气速率高于中温发酵。

图5 污泥和餐厨垃圾污泥共发酵一级动力学模拟Fig. 5 First order modeling of sludge and mixture of food waste and sludge

3 结 论

（1）餐厨垃圾高温发酵在产气潜能和最大产甲烷速率方面优于中温发酵，120℃、20 min的蒸煮去除了餐厨垃圾中约40%的油脂，除油后餐厨垃圾的最大产甲烷速率Rmax比除油前提高了49.8%（中温）和19.0%（高温）。

（2）餐厨垃圾产气呈现明显的两阶段动力学特征，高温发酵显著提高餐厨垃圾中固体有机物的产气速率，而中温发酵下液体有机物产气速率更快。

（3）污泥的产气潜能较低，产气速率慢，与餐厨垃圾共发酵有助于调节碱度、防止发酵体系酸化。

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苏 敏（1992-），女，硕士研究生，主要从事餐厨垃圾厌氧发酵研究。

乔 玮（1979-），男，博士，副教授，主要从事废物和废水的厌氧消化研究。

Kinetics Characterization of Anaerobic Digestion of Food Waste and Sludge

SU Min1,2, QIAO Wei1,2, ALGAPANI Dalal1,2, WANDERA Simon1,2, GOGLIO Andrea3, ADANI Fabrizio3, CHEN Li1,2, XIAO Zheng4, WEI Quan-yuan4, DONG Ren-jie1,2
(1. Biomass Engineering Center, College of Engineering, China Agricultural University, Beijing 100083, China; 2. State R&D Center for Efficient Production and Comprehensive Utilization of Biobased Gaseous Fuels, Energy Authority, National Development and Reform Committee (BGFeuls), Beijing 100083, China; 3. School of Agriculture, University of Milan, Via Celoria 2, 20133 Milano, Italy; 4. Beijing Zhongyuan Chuangneng Engineering & Technology CO., LTD, Beijing 100080, China)

Abstract:The biogas production kinetics characterization of food waste, sludge and the mixture of food waste and sludge were investigated in mesophilic and thermophilic anaerobic digestion system. The methane potential of food waste were 400 and 426 mLCH4·gVS(−1)in mesophilic and thermophilic anaerobic system and then increased to 418 and 513 mLCH4·gVS(−1)after oil removing (boiling at 120oC for 20 mins). The maximum of methane production, R(max)obtained from Gompertz model, was increase by 49.8% and 19.0% after oil removing, nevertheless, there were no significant increment of methane production rate of the solid fraction of oil removed food waste. Grinding of food waste partially liquefied food waste. The methane production was faster in mesophilic with constant k of first order kinetics of 0.195 5 d(−1)than that in thermophilic with a k of 0.154 3 d(−1). However, the methane production from solid fraction of food waste was faster in thermophilic (k of 0.080 4 d(−1)) than that in mesophilic process (k of 0.038 8 d(−1)), the same results were obtained for solid fraction of oil removed food waste and sludge. The sludge provide a lower gas production potential and lower production rate. Key words: food waste; sludge; mesophilic fermentation; thermophilic fermentation; kinetics

作者简介：

通信作者：†乔 玮，E-mail：qiaowei@cau.edu.cn

基金项目：科技部中小企业发展专项资金欧国际合作项目（SQ2013ZOA000017）；北京市科技计划项目（D141100001214001，Z151100001115010）

* 收稿日期：2016-01-15

修订日期：2016-02-24

文章编号：2095-560X（2016）01-0001-09

中图分类号：TK6；X705；S216.4

文献标志码：A

doi：10.3969/j.issn.2095-560X.2016.01.001