江苏沿岸四种贝类软体铅的含量特征及其风险评价

戚原野，王李宝，万夕和*，凌　云，乔　毅，王长海*（.南京农业大学资源与环境科学学院，南京0095；.江苏省海洋水产研究所，江苏南通6007）



江苏沿岸四种贝类软体铅的含量特征及其风险评价

戚原野1，王李宝2，万夕和2*，凌云2，乔毅2，王长海1*
（1.南京农业大学资源与环境科学学院，南京210095；2.江苏省海洋水产研究所，江苏南通226007）

摘要：于2012年9月—2013年8月和2015年3月采集江苏沿岸文蛤、青蛤、杂色蛤、四角蛤蜊4种主要滩涂贝类样品，分析贝类软体铅（Pb）含量及其时空变化特征，采用点估计法和靶标危害系数法评价贝类软体Pb含量对人体暴露的风险。结果表明，采集的江苏沿岸4种主要滩涂贝类软体Pb含量范围为0.05～0.56 mg·kg-1，均值为0.23 mg·kg-1，所有贝类软体Pb含量均低于GB 2762—2012（1.5 mg·kg-1）和NY 5073—2006（1.0 mg·kg-1）限值。茅家港站位4种贝类软体中Pb含量均在夏季达到最高值，分别为文蛤0.77 mg·kg-1、青蛤0.12 mg·kg-1、杂色蛤0.23 mg·kg-1、四角蛤蜊0.61 mg·kg-1，文蛤和四角蛤蜊月度波动变化较为显著，青蛤和杂色蛤月度变化不显著；空间分布特征为贝类软体Pb含量最高值在S3站位（陈家港，0.44 mg·kg-1），次高值位于S4站位（滨海港，0.32 mg·kg-1），最低值位于S11站位（洋口港，0.21 mg·kg-1），其余站位差异较小，基本在0.21～0.30 mg·kg-1之间。江苏沿岸居民在正常消费水平下，摄入地产经济贝类后，靶标危害系数（THQ）值均未超过1。风险评价结果显示，正常消费水平下，江苏沿岸4种滩涂贝类软体Pb暴露对目标人群的健康风险较低。

关键词：江苏沿岸；贝类；铅；含量特征；风险评价

随着沿海城市的发展和工业化进程的加快，工农业废水和生活污水不断排放，给海洋环境带来了一定的污染。重金属作为环境污染物之一，多为非降解型有毒物质，一旦进入环境中就很难去除，相关研究倍受科研人员的广泛关注[1-3]。铅（Pb）是污染物中毒性较大的一种重金属元素，易在贝类体内蓄积，并通过食物链转移至人体，危害人体的神经、消化、排泄、心血管和内分泌等系统。

贝类是江苏沿岸居民的传统食材，口味鲜美，营养价值高，深受消费者的青睐，是我国水产品出口创汇的重要来源之一。江苏沿岸滩涂面积广阔，约为10 440 km2，占全国潮间带面积的30%，其中滩涂贝类资源十分丰富，主要有文蛤（Meretrix meretrix）、青蛤（Cyclina sineusis）、杂色蛤（Ruditapes variegata）、四角蛤蜊（Mactravenerformis）等10多种。因贝类迁移能力弱，对水环境中重金属的累积是净累积型，从体内排除重金属的生物学半衰期长[4]，常作为海洋环境污染监测的重要指标[5-7]。贝类质量安全与消费者的健康密切相关，贝类软体Pb含量特征及其风险评价一直是该领域的研究热点[8-10]。因此，研究江苏沿岸贝类软体Pb的含量特征，分析江苏沿岸不同地区及不同品种贝类软体Pb的风险评价，对确保消费者食用安全、促进该区域经济发展具有积极意义。

1　材料与方法

1.1样品采集

在江苏沿岸地区采集文蛤、青蛤、杂色蛤、四角蛤蜊等4种主要滩涂贝类样品，站位分布见图1。S1至S11为2015年3月的采集站位，依次位于赣榆、墟沟、陈家港、滨海港、射阳港、东沙、王港、条子泥、弶港、长沙港、洋口港的沿岸。各站位海水盐度为30.5～33.8、pH为7.34～8.56、温度为4.2～7.1℃。S12为2012 年9月至2013年8月每月连续采集贝类的站位，位于茅家港沿岸。各站位的坐标、样品采集日期和样品体重见表1，样品平均规格和出肉率见表2。现场用海水冲洗样品外壳，保鲜运回实验室，取出软体于-20℃保存[11]。

图1　江苏沿岸贝类样品采样站位图Figure 1 Sampling location of shellfish in Jiangsu coastal area

1.2 Pb含量分析和数据处理

样品解冻并沥干表面水分后制成匀浆，湿法消解，采用美国热电M6型塞曼效应原子吸收分光光度计测定Pb含量[12]，质控采用中国地质科学院地球物理地球化学勘察研究所研制的标准物质（GBW 10024），同时设立空白对照。样品一式三份进行检测，质控样的回收率在95.2%～108.7%之间。所有检测均重复三次，最终检测结果以平均值±标准差表示。采用Excel 2013软件进行数据的统计分析和图形绘制。

表1　江苏沿岸贝类样品采样站位、地理坐标、采样日期和样品体重Table 1 Sampling sites, geographic coordinates, species and sampling dates of shellfish samples from Jiangsu coastal area

表2　江苏沿岸贝类样品的平均规格和出肉率Table 2 Average specification and dressing percentages of shellfish samples from Jiangsu coastal area

1.3 Pb的膳食暴露量计算

周膳食暴露量[13]的计算公式为：

式中：EWI表示Pb的周膳食暴露量，μg·kg-1；C表示贝类软体的Pb含量，mg·kg-1；FIR表示目标人群贝类软体的摄入率，38.9 g·人-1·d-1[14]；Bw表示目标人群的平均体重，63 kg[15]。

1.4 Pb暴露的风险评价

贝类Pb摄入的风险评价采用靶标危害系数（THQ）[16]法。根据贝类软体Pb含量及贝类软体的消费量计算Pb的THQ值。若THQ＜1，表示摄入Pb含量处于安全范围内，消费者是安全的[17-18]；若THQ≥1，则表示消费者Pb摄入量过高，已处于或即将处于风险中。

THQ法的计算公式为：

式中：EF为接触频率，365 d·a-1；ED为人的平均寿命，70 a；FIR为贝类软体的摄入率，38.9g·人-1·d-1[14]；WAB为目标人群的平均体重，成人为63 kg[15]；平均接触时间TA=EF× ED，d；C为贝类中重金属含量，mg·kg-1；RFD为口服参考剂量，4μg·kg-1·d-1[19-20]。

2　结果与讨论

2.1江苏沿岸4种贝类软体Pb含量水平

2012年9月—2013年8月和2015年3月采集的江苏沿岸文蛤、青蛤、杂色蛤、四角蛤蜊4种主要滩涂贝类样品软体Pb含量范围为0.05～0.56 mg·kg-1，均值为0.23 mg·kg-1，文蛤、青蛤、杂色蛤、四角蛤蜊的最高值均出现S3站位，分别为0.56、0.28、0.32、0.48 mg·kg-1，详见表3。根据GB2762—2012[21]及NY5073—2006[22]，我国国家标准和无公害食品标准贝类中Pb的限量分别为1.5 mg·kg-1和1.0 mg·kg-1，所采集的江苏沿岸4种主要贝类软体Pb含量的合格率为100%。

参考相关海洋环境质量公报数据，表3列出了2013年所采集样品的12个站位的海水和表层沉积物Pb含量。其中，海水Pb平均含量均低于GB11607—1989[23]和NY 5052—2001[24]的限量，符合GB 3097—1997[25]的二类标准；沉积物Pb平均含量均符合GB 18668—2002[26]一类标准，适用于贝类养殖。

研究发现，江苏沿岸文蛤和四角蛤蜊软体Pb含量始终高于青蛤和杂色蛤。贝类软体对重金属的富集量取决于贝类体对重金属元素的吸收和排泄速率，相对速率决定了生物对特定重金属的富集程度，富集类型包括调节型和净积累型，各类型之间存在过渡形式[28]。某些贝类能够根据所在海水和沉积物的污染程度改变其生理生化状况，从而引起对重金属吸收率和累积量的改变[29]。表3数据表明，贝类软体Pb含量与所处的海水和表层沉积物环境中Pb含量存在相关性，S3站位海水和沉积物Pb含量较高，该站位的贝类软体Pb含量也相对较高。不同贝类品种对Pb的累积特性不同，存在种间差异[30]，导致其软体Pb含量的差异。贝类对Pb累积的非生物影响因子主要包括海水温度、盐度以及海水和沉积物中的Pb含量[31]。贝类对Pb的吸收率受温度的影响，其代谢机制会随着温度的变化而改变；海水盐度随季节的更替而变化，水体盐度的变化会改变水体中Pb的存在形态，从而间接影响贝类软体Pb的含量[31]。此外，本实验中文蛤的个体明显大于其他3种贝类，个体大小差异可能是文蛤与其他3种贝类Pb含量差异的重要因素。

表3　江苏沿岸不同站位4种贝类软体Pb含量测定结果和各站位海水、表层沉积物Pb含量Table 3 Pb content in sea water, surface sediment and four species of shellfish from different stations in Jiangsu coastal area

图2　 2012年9月—2013年8月茅家港沿岸（S12站位）4种贝类软体Pb含量的月度变化Figure 2 Temporal features of Pb in four species of shellfish collected from Maojiagang during September 2012 to August 2013

2.2茅家港沿岸4种贝类软体Pb含量的月度变化

2012年9月至2013年8月一年时间内，茅家港站位文蛤、青蛤、杂色蛤、四角蛤蜊4种贝类软体Pb含量的月度变化趋势如图2所示。在所有月份中，文蛤和四角蛤蜊软体Pb含量始终高于青蛤和杂色蛤；在不同月份中，文蛤和四角蛤蜊软体Pb含量各有高低。文蛤和四角蛤蜊月度波动变化较为显著，青蛤和杂色蛤月度变化不显著。

由图2可以看出，文蛤、青蛤、杂色蛤和四角蛤蜊软体Pb含量最高值均出现在2013年8月，依次为文蛤＞四角蛤蜊＞杂色蛤＞青蛤，这可能与8月份海水温度较高有关。有数据表明[32]，黄海月均海洋水温2月最低，8月最高，近岸沉积物综合质量良好。较高的水温能够使海洋生物的新陈代谢旺盛[33]，贝类的生长发育、新陈代谢的速度随温度的升高而加快；超过一定的温度，贝类的生活就将受到影响，甚至死亡。2012 年9—12月，茅家港站位文蛤软体Pb含量呈下降趋势，从0.77 mg·kg-1下降至0.14 mg·kg-1；随后维持在0.21 mg·kg-1左右。四角蛤蜊软体Pb含量有2个峰值，分别是2013年1月（0.60 mg·kg-1）和2013年4月（0.47 mg·kg-1），其他月度呈无规则波动，变化范围在0.21～0.60 mg·kg-1之间。青蛤和杂色蛤软体Pb含量普遍较低，分别在0.05 mg·kg-1和0.12 mg·kg-1上下波动。

按照季节对江苏沿岸4种贝类软体Pb含量比较发现：文蛤和杂色蛤在夏季最高，秋季次之，冬季最低，春季回升；青蛤和四角蛤蜊的季节变化略显不同，夏季最高，冬季次之。海水的温度、盐度和溶解氧等会随着季节的更替而变化，影响贝类的生理活动和代谢机制[31]，进而改变茅家港地区4种贝类软体对Pb元素的吸收和累积。

2.3江苏沿岸4种贝类软体Pb含量的空间分布

图3为江苏沿岸11个站位贝类软体Pb含量总平均值的空间分布情况。可以看出，各站位贝类软体Pb含量的差异不大，最高值在陈家港的S3站位（0.44 mg·kg-1），次高值位于滨海港的S4站位（0.32 mg·kg-1），最低值位于洋口港的S11站位（0.21mg·kg-1），其余站位在0.21～0.30 mg·kg-1范围之间。

图3　 2015年3月江苏沿岸各站位贝类软体Pb含量的空间分布Figure 3 Spatial distribution of Pb content in shellfish collected from Jiangsu coastal area in March 2015

贝类软体Pb含量受区域内污染源种类、沉积物性质等因素的影响较大[34]，其含量随着海域环境的变化而改变。总体上看，贝类软体Pb含量高值区出现在S3站位，该站位地处响水县境内。随着响水县政府招商引资政策的推进，很多工厂定址在陈家港沿岸，其中包括一些含铅油漆厂，这些工厂排放的废水可能对当地贝类软体Pb含量存在影响。S4与S3海流相通且距离较近，可能受陈家港沿岸工厂影响，导致贝类软体Pb含量略高；S1和S2两个站位位于连云港沿岸，现场调查发现，当地环境良好，含Pb废水的工厂较少，可能是该地区贝类软体Pb含量较低的主要原因；S5站位位于射阳境内，该县沿岸产业主要包括能源、纸浆、机电、轻工、食品、饲料等，相关产业排放Pb污染物的能力较弱[35]；S6和S8两个站位距离海岸较远，污染物进入黄海后，随海流逐步稀释降解，可能是这两个站位贝类软体Pb含量较低的原因；S9和S11站位的贝类软体Pb含量也比较低，表明其周围缺少相应的污染源。

Pb污染的主要来源是铅蓄电池厂、含铅油漆和涂料厂、电镀厂、烷基铅厂、冶炼厂排放的废水和废气[36]，这些污染源在江苏沿岸分布较少，可能是江苏沿岸4种贝类软体Pb含量较低的主要原因。

2.4江苏沿岸4种贝类软体Pb的暴露评估

按照化学污染物膳食摄入量及每周耐受摄入量的点评估方法，根据表3中贝类软体Pb含量的平均值，由式1可计算得到通过食用贝类软体的每周膳食摄入量（表4），并与世界卫生组织/联合国粮农组织的食品添加剂联合专家委员会（JECFA）推荐的暂定每周可耐受摄入量（PTWI：25 μg·kg-1）[37]进行比较。

由表4可以看出，江苏沿岸4种主要贝类软体Pb的周膳食暴露量均远低于PTWI的推荐值，消费者通过贝类膳食摄入的Pb含量处于安全范围。贝类软体Pb的周膳食暴露量最大值出现在陈家港站位的文蛤样品（2.42 μg·kg-1），最低值出现在茅家港站位的青蛤样品（0.22 μg·kg-1）。尽管江苏沿岸居民经各种贝类摄入的Pb含量均低于暴露量的限值，但综合评价时需结合膳食结构，即贝类在总膳食中所占的比例。本研究中仅评估贝类软体Pb含量，其暴露途径只有膳食摄入，通过其他途径的的暴露量本文不作评估，且重点针对目标人群（即成年人）进行暴露评估。

表5列出了已报道的国内外不同地区人群贝类消费中Pb的膳食暴露量。从国内外贝类软体Pb的膳食摄入量来看，国内的摄入水平明显低于国外摄入水平。由表5可以看出，江苏沿岸贝类软体Pb暴露量（0.142 μg·kg-1·d-1）约占PTDI的3.36%，与我国晋江、厦门、珠江三角洲地区的暴露水平相差不大，但远低于国外部分地区贝类软体Pb的暴露水平。

2.5江苏沿岸4种贝类软体Pb暴露的风险评价

通过食用江苏沿岸4种贝类软体摄入Pb含量的THQ结果详见表4。江苏沿岸居民在正常消费水平下，摄入当地的4种经济贝类后，其THQ值均未超过1。其中，陈家港文蛤和四角蛤消费引起Pb的THQ值相对较高，分别为0.09和0.07，但也远远小于1。由此可见，在江苏沿岸居民正常的消费水平下，食用当地贝类软体所造成的健康风险是可以接受的，目标人群的健康风险也比较低。

假设江苏沿岸贝类软体Pb含量为NY 5073的限量值（1.0 mg·kg-1），按照目标人群的平均体重和贝类的摄入率进行计算，其THQ值为0.15，表明目标人群的健康风险较低。如果目标人群的贝类摄入率长期维持在252 g·人-1·d-1的水平，那么目标人群的健康将会产生风险。此外，由于4种贝类软体Pb含量在夏季达到最大值，建议消费者合理消费贝类食材，降低自身的健康风险。

表4　江苏沿岸贝类软体Pb含量的估计每周摄入量和THQ值（μg·kg-1）Table 4 Estimated weekly intake（EWI）of Pb and THQ values of shellfish from Jiangsu coastal area（μg·kg-1）

表5　不同国家和地区贝类软体Pb的日膳食暴露量比较（μg·kg-1·d-1）Table 5 Comparison of estimated dietary intakes（EDI）of Pb by consuming shellfish collected from different countries and areas based on literature（μg·kg-1·d-1）

3　结论

2012年9月—2013年8月和2015年3月江苏沿岸文蛤、青蛤、杂色蛤、四角蛤蜊4种主要滩涂贝类软体Pb含量范围为0.05～0.56 mg·kg-1，均值为0.23 mg·kg-1，低于GB 2762—2012和NY 5073—2006限量。与国内外已报道贝类软体Pb的膳食参考摄入量相比，江苏沿岸贝类软体Pb摄入量处于较低水平。参考JECFA推荐的暂定每周耐受摄入量，江苏沿岸贝类软体Pb的膳食暴露量处于安全范围内。根据Pb的参考剂量计算的THQ值，在正常消费水平下，江苏沿岸贝类软体Pb暴露对目标人群的健康风险较低。

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Content and risk assessment of lead in four species of shellfish in Jiangsu coastal area

QI Yuan-ye1, WANG Li-bao2, WAN Xi-he2*, LING Yun2, QIAO Yi2, WANG Chang-hai1*
（1.College of Resources and Environmental Sciences, Nanjing Agricultural University, Nanjing 210095, China; 2.Jiangsu Institute of Oceanography & Marine Fisheries, Nantong 226007, China）

Abstract：Lead（Pb）accumulation in bivalves poses a potential risk to human health. In this investigation, Meretrix meretrix, Cyclina sineusis, Ruditapes variegate and Mactra venerformis were collected from September 2012 to August 2013, and March 2015 from Jiangsu coastal area, to evaluate Pb risk to local inhabitants through food chain. Concentrations of Pb in bivalves were determined using atomic absorption spectrophotometry（AAS）. Point estimate and target hazard quotient were employed to assess the health risk of Pb. The concentrations of Pb in four species of bivalves ranged from 0.05 mg·kg-1to 0.56 mg·kg-1, with the mean concentration of 0.23 mg·kg-1, lower than the limits（1.5 mg·kg-1）of national standard（GB 2762—2012）and of industrial standard（1.0 mg·kg-1, NY 5073—2006）set in China. The highest concentrations of Pb in four species of bivalves generally occurred in summer, which was 0.77 mg·kg-1, 0.12 mg·kg-1, 0.23 mg·kg-1and 0.61 mg·kg-1for M. meretrix, C. sineusis, M. venerformis and R. variegata, respectively. The seasonal fluctuation of Pb concentrations was obvious in M. meretrix and M. venerformis, but not in C. sineusis and R. variegata. The Pb concentrations had spatial distribution, with high Pb（0.44 mg·kg-1）occurred in station 3, followed by station 4（0.32 mg·kg-1）, and low in station 11（0.21 mg·kg-1）. There was no significant difference in Pb concentrations among other stations, ranging from 0.21 mg·kg-1to 0.30 mg·kg-1. THQ values of local economical shellfishbook=254,ebook=55did not exceed 1 under the normal consumption level of residents in Jiangsu coastal area. The exposure to Pb in four species of bivalves from Jiangsu coastal area would not endanger human health in normal consumption.

Keywords：Jiangsu coastal area; bivalve; lead; content; risk assessment

*通信作者：万夕和E-mail：wxh1708@163.com；王长海E-mail：chwang@njau.edu.cn

作者简介：戚原野（1991—），男，江苏盐城人，硕士研究生，主要研究方向为贝类的食用安全性评价。E-mail：iamqiyuanye@126.com

基金项目：国家海洋公益性行业科研专项（2013418007-1）；国家科技支撑计划（2012BAC07B03）；省属公益院所科研条件与能力建设（BM2014040）；南通市应用研究计划（BK2013056）；南通市科技项目（HL2014014）

收稿日期：2015-09-08

中图分类号：X503.225

文献标志码：A

文章编号：1672-2043（2016）02-0253-08

doi:10.11654/jaes.2016.02.007