红树林沉积物汞、砷形态分布研究*——以东寨港为例

蹇 丽 刘 洁 李慧君 张 军 文少白

(海南医学院热带医学与检验医学院，海南 海口 571199)

红树林是一种处于海洋生态系统和陆地生态系统动态交界的湿地生态系统，是受人类活动影响最为剧烈的区域之一，自然因素和人类活动产生的重金属污染物，极易通过复杂的物化过程吸附于悬浮颗粒物并随之沉降于河口及近岸海域，威胁到湿地生态系统安全和人类健康[1-2]。红树林湿地由于其固有的一些特性较一般潮滩植物更易于富集重金属，因此重金属在红树林潮间带环境行为已成为研究的热点[3-5]。

汞(Hg)、砷(As)及其化合物由于其高毒性、难降解性和生物累积性而被认为是微量元素中主要的污染物，其在沿海环境中的生物地球化学循环备受关注[6-7]。Hg和As的毒性、生物有效性及迁移、转化能力与其化学形态密切相关，赋存形态是反映其毒性响应以及生态风险的重要指标[8-10]。红树林潮间带受海陆交互作用影响，环境复杂多变，酸碱度变化、有机质的分解、生物活动和风暴潮等因素可使沉积物中重金属发生迁移转化。pH的变化会导致沉积物中重金属形态的再分配，在低pH条件下碳酸盐结合态重金属会转化为交换态或可溶态存在；盐度增大也会增加重金属的溶解性；在氧化性条件下，溶解态重金属释放量增加，可交换态及碳酸盐结合态含量降低[11-13]。因此，分析红树林湿地潮间带沉积物中Hg、As化学形态组成、分布迁移特征及影响因素对于评价该区域环境质量以及探究两种元素在海洋生态系统中的动力学机制有重要意义。

海南东寨港呈漏斗型，属典型半封闭浅海，水体交换能力弱，对环境污染敏感。近年来，随着周边城镇规模的扩大、生产和生活污水的排放，红树林湿地生态系统受到了污染的威胁。柱状沉积物的研究能够提供有毒微量元素受到自然环境和人类活动影响的累积记录，而目前该区域的研究主要集中于表层沉积物中几种重金属的总量分析及污染评价，对潮间带尤其是河口潮间带柱状沉积物Hg和As形态分布研究则缺乏系统性。因此，笔者以东寨港红树林湿地为典型区域进行研究，分析潮间带柱状沉积物Hg和As化学形态组成、分布及迁移特征，并结合沉积物理化性质及环境因素变化分析两种元素的环境风险，以期为湿地重金属的污染防治提供理论依据。

1 材料与方法

1.1 研究区概况

东寨港红树林自然保护区位于海南省海口市，绵延50 km，面积1 000多hm2，属热带海洋性气候，是中国建立的第一个红树林湿地保护区，被列入国际重要湿地名录。不规则全日潮，平均潮差约1 m，年均气温23.8 ℃，年均水温24.8 ℃，年均降水量1 676 mm。东寨港海岸线曲折多弯，滩面缓平，东有珠溪河，南有三江河，西有演丰东河、西河，北有塔市桃兰溪，此外还有若干短小河道流经保护区入海。暴雨季节，河水挟带大量有机质碎屑及泥沙在港内沉积。海岸地区为微咸沼泽地，海湾水深一般在4 m内，潮高1.5～2.0 m。陆地上为典型的砖红壤性红土，呈酸性。

1.2 样品采集与制备

通过实地调查，根据地形及植被分布特征、沿边溪流汇入和污染状况，选择了沉积层尚未受到人为扰动的6个采样点作为研究对象，分别为NYC、SJ、YF、SWC、XB和TS，如图1所示。NYC位于文昌市翁田镇，有珠溪河汇入，主要污染源为养殖废水及农业面源；SJ位于三江镇，有三江河汇入，主要污染源为生活污水和养殖废水；其他4个采样点位于演丰镇，YF位于自然保护区附近，有演丰东溪汇入，主要污染源为生活污水、养殖废水及农业面源，SWC位于山尾村，XB位于溪边村，为演丰西溪汇入断面，主要污染源是农业面源，TS位于塔市保护站附近，有桃兰溪汇入，主要污染源为生活污水。

东寨港红树林潮间带柱状沉积物样品采集时间为2014年6月，退潮时间段采集。采集深度为0～50 cm(含上限值不含下限值，下同)。在0～20 cm深度范围，每5 cm为一个样品；深度在20 cm以上，每10 cm为一个样品。样品采集、贮存与运输参照《海洋监测规范 第3部分：样品采集、贮存与运输》(GB 17378.3—2007)。用于分析理化性质的沉积物自然风干，用于重金属总量及化学形态分析的沉积物冷冻干燥，干燥后的沉积物用玛瑙研钵研磨至100目以下，4 ℃保存备用。

图1 采样点分布Fig.1 Distribution of sampling points

1.3 分析方法

理化性质：pH在水土比为 2.5∶1.0(体积比)的条件下用pH计(型号：PHS-3TC)测定沉积物悬液的pH。沉积物有机质采用重铬酸钾容量法测定，可溶性盐(盐度)采用质量法测定，具体实验方法参照《土壤农化分析》(第3版，鲍士旦主编)。

总Hg和总As含量：参照《海洋监测规范 第5部分：沉积物分析》(GB 17378.5—2007)进行消解。消解液中Hg、As含量用原子荧光光谱仪(型号：AFS-930)测定。在测定过程中每5个样品加设平行样，并采用近海沉积物样品标准物质(GBW07314)对沉积物样品的检测过程进行控制。

Hg和As化学形态：采用修改后的BCR化学分级提取法[14]进行浸提分离，该分级法依次把重金属形态分为酸溶态(F1)、可还原态(F2)、可氧化态(F3)和残渣态(F4)。各级提取液中元素含量测定同总量，根据总量和各化学形态含量之和进行质量控制，回收率控制在90%～110%。

1.4 数据分析

酸溶态重金属在中性和弱酸性条件下可释放出来，易于迁移转化，潜在生态风险较高。可还原态主要是金属的铁锰氧化物结合态，在稳定的外界条件下不易释放，当氧化还原电位降低或缺氧状态时，这种结合形态的重金属被还原，成为生物可利用态。可氧化态主要为重金属的有机结合态和硫化物结合态，性质相对稳定，但在强氧化性条件下会重新释放出来。残渣态重金属赋存在矿物的晶格中，性质稳定，不参与水-沉积物系统的再平衡分配，迁移性小[15]。因此，采用评价次生相与原生相分布比值法来反映和评价沉积物中重金属的来源和污染水平。其评价模型为：

RSP=Msec/Mprim

(1)

式中：RSP为污染程度，RSP≤1表示无污染，13表示重度污染；Msec为沉积物次生相中重金属的量，mg/kg；Mprim为沉积物原生相中重金属的量，mg/kg。

次生相以酸溶态、可还原态和可氧化态之和计算，原生相以残渣态计算。

沉积物中重金属的迁移能力可通过迁移系数来评价。一般而言，重金属的迁移能力是用酸溶态与总量的比值来反映[16]。结合研究区的实际情况分析，东寨港红树林湿地潮间带处于海水周期性交替浸泡条件下，使其氧化还原条件发生较大的变化。鉴于此，重金属的可还原态存在潜在的迁移能力，所以定义其迁移系数为：

(2)

式中：Mj为重金属j的迁移系数,%；i为沉积物采样点序号；n为沉积物采样点的数量；F1为酸溶态重金属的量，mg/kg；F2为可还原态重金属的量，mg/kg；Ti为重金属j在沉积物采样点i中的全量，mg/kg。

2 结果与讨论

2.1 东寨港红树林潮间带柱状沉积物理化性质

各采样点柱状沉积物的pH垂直方向上的变化范围为2～8，呈酸性至弱碱性环境(见图2(a))。总体看，中上层沉积物pH较下部沉积物pH大。在0～15 cm深度范围，绝大多数采样点沉积物pH呈减小的趋势，在15～20 cm深度范围沉积物pH总体先略有增加，随后大致呈降低的趋势。这与王小青等[17]的研究一致，潮间带沉积物处在海水周期性淹没的条件下，在淹水的还原性条件下，有机质释放低价硫进而生成H2S，在退潮的氧化条件下硫又可被氧化为H2SO4或者H2SO3使沉积物呈酸性。各采样点沉积物中有机质质量分数为0.68%～6.27%(见图2(b))。总体看，沉积物中有机质的含量在0～15 cm深度范围呈增加的趋势，并在10～15 cm范围达到最大值。红树林区植物凋落物的残留使得林区沉积物有机质含量比较高。各采样点沉积物中盐度的变化范围为2.5～12.6 g/kg(见图2(c))。沉积物盐度随深度的增大大致呈先增加后又逐渐降低趋势，中上层沉积物盐度略高于下层，表层(<10 cm，下同)沉积物的盐度略低于亚表层(10～15 cm，下同)。这是由于表层沉积物受到淡水溪流及雨水的冲刷作用使盐度降低，对亚表层的影响则较小。

2.2 沉积物中总Hg和总As的分布特征

除采样点XB外，其他5个柱状沉积物上层样品中Hg超过了《海洋沉积物质量》(GB 18668—2002)中第一类标准(≤0.20 mg/kg)，各采样点沉积物中As均符合GB 18668—2002中第一类标准(≤20.0 mg/kg)(见图3)。与背景值相比，80%的沉积物样品中Hg超过背景值(0.056 mg/kg)，25%沉积物样品中As超过背景值(8.04 mg/kg)。对比国内其他红树林湿地，该区域沉积物中Hg、As含量略低于福建浮宫和洛阳桥，但比广西大冠沙、山口及北仑河口低[18-19]。从水平分布来看，YF采样点沉积物中Hg和As相对较高，XB采样点Hg和As相对较低。这主要是由于YF采样点地处演丰镇，周围人口规模较大且较为集中，受到未经处理的生活污水、高位虾塘养殖废水排放及农业面源污染的影响。而XB采样点周边人口相对稀少，污染主要来自农业面源。另外，YF采样点地处内湾，与外海水交换率低，水动力条件微弱，且沉积物有机质含量较高，能吸附更多微量元素，导致沉积物中两种元素的含量高于其他采样点。

图2 东寨港红树林湿地沉积物理化性质Fig.2 The physical and chemical characteristics of sediments

总体看，沉积物中Hg和As随采样深度的增加呈降低趋势(见图3)。多数采样点沉积物表层Hg和As低于亚表层，且在亚表层达到最大值，这与文献[16]报道的一致。一般而言，靠近表层的重金属容易扩散，且在淋溶作用影响下，由表层向下层迁移。Hg和As与沉积物理化性状的相关分析表明，Hg和As与有机质之间均存在显著正相关关系，亚表层有机质含量也高于表层，且红树林湿地受到周期性潮汐作用影响，表层沉积物容易与海水进行重金属交换，退潮时海水会带走表层沉积物一部分的重金属，而对亚表层的影响则较小，因而导致亚表层重金属含量高于表层。

图3 沉积物中总Hg和总As垂直变化特征Fig.3 Vertical distributions of total Hg and total As in sediments

2.3 Hg和As的化学形态组成及分布

2.3.1 Hg化学形态组成及分布

总体看，沉积物中Hg形态累积质量分数顺序大致为：残渣态>可氧化态>可还原态>酸溶态(见图4)。不同采样点沉积物中Hg形态累积含量随深度变化的趋势不同。不同采样点酸溶态Hg的累积含量大致为：YF>SWC>NYC>SJ>XB>TS，与总量分布略有不同。除SWC外，其他5个采样点沉积物中酸溶态Hg累积含量大致随深度的增加而降低。YF和XB采样点可还原态Hg的累积含量较其他采样点大，各采样点可还原态Hg随深度变化的规律不一致。YF、SWC及XB 3个采样点沉积物中可氧化态Hg累积含量略高；除SWC外，其他5个采样点沉积物中可氧化态Hg的累积含量随深度的增加大致呈降低趋势。各采样点沉积物中残渣态Hg累积质量分数在20%以上，大致表现出中下层高于表层的现象。此外，对比看，YF采样点沉积物中Hg的次生相占总量的比例超过50%，普遍较其他采样点高，说明该区域受人类活动影响较大。

2.3.2 As化学形态组成及分布

沉积物中残渣态As累积质量分数远远大于其他As形态(见图5)。说明沉积物中As主要受控于自然因素，岩石风化含As碎屑沉积是沉积物中As的主要来源。残渣态As不易迁移转化且不能被植物吸收利用，活性较小，不易向深层迁移，这也是沉积物中总As含量中上部较高，而下部较低的主要原因。沉积物中酸溶态As累积含量大致表现为中上层略高于下层；下层沉积物残渣态As累积含量高于上层；其他2种As形态分布规律不明显。

图4 沉积物中Hg形态组成及垂直分布Fig.4 Chemical fraction and vertical distribution of Hg in sediments

2.4 Hg和As潜在风险及影响因子分析

2.4.1 Hg和As潜在生态风险

总体看，不同采样点柱状沉积物样品中Hg污染程度不同，污染指数顺序大致为：YF>XB>SWC>NYC>SJ>TS(见表1)。沉积物中As处在无污染水平。除表层或亚表层外，NYC、SJ和TS 3个采样点柱状沉积物中Hg处在无污染水平。SWC采样点下层沉积物中Hg为轻度污染水平，上层为无污染水平。XB采样点沉积物中Hg主要为轻度到中度污染水平，这与总量的评价结果不同，XB采样点沉积物中总Hg含量较低，但次生相的比例较大，污染指数较高。YF采样点柱状沉积物中Hg的污染指数较其他采样点高，中上层主要呈轻度污染水平，下部表现出中度到重度污染，环境风险较大。此外，该采样点As污染指数也较其他采样点高，说明该区域受到人类活动排放影响较大，Hg、As可能存在协同排放，相关性分析也表明两种元素含量达显著正相关水平，说明两种元素相互伴生或具有相同的来源。

2.4.2 Hg和As迁移性分析

总体看，Hg的迁移系数远大于As，说明Hg稳定性差，在外界环境发生变化时，易于向水体中迁移(见表2)。不同采样点Hg和As迁移性略有不同。Hg的迁移性顺序大致为：YF>XB>SWC>NYC>SJ>TS。As的迁移性顺序大致表现为：YF>NYC>SJ>XB>SWC>TS。YF采样点柱状沉积物中Hg和As的迁移系数普遍较其他采样点相同深度中高，容易向环境中迁移释放，且由于其总量也较其他采样点高，因此需给予特别关注。XB采样点沉积物中总Hg和总As含量相对较低，但其迁移系数较大。TS采样点沉积物中总Hg和总As含量相对较高，但其迁移系数整体较小。

图5 沉积物中As形态组成及垂直分布Fig.5 Chemical fraction and vertical distribution of As in sediments

深度/cmNYCHgAsSJHgAsYFHgAsSWCHgAsXBHgAsTSHgAs0～50.740.081.890.051.280.210.900.012.800.030.520.055～101.110.130.700.051.840.140.960.031.340.040.140.0410～150.880.110.770.081.490.160.620.051.830.061.090.1015～200.710.080.470.060.750.211.400.041.710.120.450.0520～300.560.050.410.021.440.161.280.040.480.200.740.0330～400.590.060.240.023.700.101.400.091.370.060.180.0340～500.4300.240.012.230.210.750.040.190.060.310.01

表2 东寨港柱状沉积物中Hg和As的迁移系数

表3 Hg和As形态与沉积物理化性质的相关性1)

注：1)**表示极显著水平(P<0.01)；*表示显著水平(P<0.05)。

2.4.3 Hg和As迁移转化的影响因子分析

红树林湿地潮间带具有高温潮湿、高盐高硫、富含有机质等环境特征，沉积物pH、盐度和有机质对重金属迁移转化有重要影响。不同采样点不同化学形态Hg和As与沉积物pH、有机质和盐度相关程度不同(见表3)。沉积物pH与酸溶态Hg及总Hg呈正相关关系(YF和TS采样点除外)。NYC、SJ和SWC 3个采样点酸溶态As与pH正相关，其中NYC采样点沉积物pH与酸溶态As和总As呈显著相关。而污染较为严重的YF沉积物pH与总As相关关系则呈显著负相关。酸溶态包括其金属的水溶态、可交换态和碳酸盐结合态，随着pH的升高，土壤胶体上正电荷减少，对阳离子的吸附能力降低，向水溶态转化，释放量增加。此外，随着pH的降低，金属的碳酸盐沉淀易于溶解向水溶态转化，而pH的增加，有利于碳酸盐生成[20]。随着溶解态金属离子增加，有机质与重金属络合反应加剧，溶解态金属向有机物和硫化物结合态转化，金属离子的迁移性降低。因此，沉积物pH与可氧化态Hg也表现出一定的正相关关系(YF采样点除外)。采样点沉积物pH与可还原态As呈正相关关系(YF和TS采样点除外)。WATTS等[21]的研究表明，红树林湿地沉积物中As主要以无机态且溶解态As主要以阴离子存在，pH升高时，沉积物中铁锰氧化物可吸附或共沉淀阴离子，铁锰氧化物结合态As含量增多。

除YF采样点外，有机质与总Hg和总As呈正相关关系，其中NYC和SWC沉积物中有机质含量与总Hg呈显著正相关。此外，沉积物有机质与可氧化态Hg(除YF和TS采样点外)和As也呈正相关关系，其中在NYC及SWC采样点有机质与可氧化态Hg和总As呈显著正相关。红树林地区含有较丰富的腐殖质，结构表面有较多的官能团和电荷，对金属离子具有较强的吸附能力。NGUYEN等[22]的研究也表明，沉积物中有机质含量与重金属含量有相同的变化规律。有机质对土壤As的影响主要是通过腐殖酸起作用的，腐殖酸有连接大量的Al3+、Ca2+、Mg2+等阳离子的复杂官能团，为As提供了大量的吸附位，所以可氧化态As随有机质含量的增加而增加[23]。但有研究表明，退潮时在红树林中或边缘表层沉积物多呈氧化性，生物扰动也使空气更容易进入沉积物，从而转变成氧化环境，表层沉积物中可氧化态重金属被氧化，释放量增加，红树林沉积物中可溶性有机物(DOM)的络合作用能够提高金属溶解度和抑制硫化物沉淀生成，使金属迁移释放进入水相[24-25]。

酸溶态、可氧化态Hg及总Hg与盐度呈一定的正相关关系(YF采样点除外)，其中NYC和SJ采样点沉积物酸溶态及可氧化态Hg与盐度呈显著或极显著正相关，NYC、SJ和TS 3个采样点的盐度与总Hg呈显著正相关关系。在NYC、TS采样点，盐度与酸溶态及可氧化态As呈正相关关系，其中NYC沉积物盐度与可氧化态As呈显著正相关。有研究表明，大量存在的Cl-可与重金属形成络合物，加速重金属向溶解态转化，且盐分中K+、Ca2+、Na+、Mg2+等阳离子浓度的增大，可以将吸附在固体颗粒上的金属离子置换出来，使迁移释放量增大[26]。水溶液中离子浓度越高，导致有机物络合金属能力越强，使得有机态金属含量增大[27]。涨潮时，表层沉积物通常受到海水浸渍，使沉积物的盐度增大、氧化还原电位大幅度降低，使部分高价铁锰氧化物被还原，进而迁移释放到环境中，环境风险增大。

综上，不同采样点沉积物Hg和As形态与理化性质的相关性不同。在无污染或轻度污染的采样点，沉积物中Hg和As受一定程度的pH、有机质及盐度影响，而在污染相对较为严重的YF采样点，沉积物中各化学形态Hg和As与沉积物pH、有机质含量及盐度的相关性较弱，或与其他采样点表现出相反的相关关系。人为影响程度不同，环境影响因子的贡献率可能存在差异，在强烈的沉降时段，主导的环境因子可能会发生变化。此外，Hg、As形态迁移转化还可能受到污染物来源及特性、微生物活动、植物根系效应及水文条件等多种因素影响，甚至可能为几种因素共同作用而影响重金属在沉积物中的迁移转化规律，作用机制相对复杂，还需要进一步研究证明。

4 结 论

(1) 多数采样点柱状沉积物上层样品中Hg超过了GB 18668—2002中第一类标准。绝大多数样品中Hg超过背景值，上层沉积物样品中As超过背景值。YF采样点沉积物中Hg和As相对较高。多数采样点沉积物表层Hg和As低于亚表层，总体随采样深度的增加呈逐渐降低的趋势。

(2) 沉积物中Hg形态累积质量分数大致为：残渣态>可氧化态>可还原态>酸溶态，As主要以残渣态存在；Hg的污染指数和迁移系数远大于As，环境相对风险较大。不同采样点Hg和As的污染指数和迁移系数分布存在差异，Hg的迁移系数大致为YF>XB>SWC>NYC>SJ>TS，As大致为YF>NYC>SJ>XB>SWC>TS。YF采样点沉积物样品中Hg和As的污染指数和迁移系数普遍较其他采样点高。

(3) 不同采样点Hg和As形态及总量受沉积物理化性质影响的显著程度不同。在无污染或轻度污染的采样点，沉积物中的Hg和As受一定程度的pH、有机质及盐度影响，而污染相对较为严重的YF采样点沉积物中Hg和As形态与沉积物pH、有机质及盐度的相关性较弱。

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