制浆造纸污泥厌氧消化的研究进展

王红柳 王高升 杜海顺 刘廷志

(天津科技大学,天津市制浆造纸重点实验室,天津，300457)



·污泥厌氧消化·

制浆造纸污泥厌氧消化的研究进展

王红柳 王高升*杜海顺 刘廷志

总结了近几年国内外制浆造纸污泥厌氧消化的研究进展。针对造纸污泥燃气化潜质,介绍了造纸污泥的主要成分、性质及厌氧消化过程中存在的问题,讨论了热、化学、生物和机械预处理方法对污泥厌氧消化产甲烷性能的影响,以期对以后的研究工作提供一定的借鉴作用。

制浆造纸污泥；厌氧消化；甲烷

(*E-mail: gswang@tust.edu.cn)

造纸废水处理过程中产生大量的污泥,据统计每生产1 t纸就会产生1 m3的污泥[1],我国每年制浆造纸厂产生的污泥总量大约为1.25亿t,绝干质量为2500万t。造纸污泥来源于造纸废水处理过程中产生的沉淀物,根据造纸原料及废水产生阶段的不同,废水沉淀产生的污泥可分为一级污泥、二级污泥(活性污泥)、混合污泥和脱墨污泥。造纸污泥的化学成分复杂,主要包括有机物、无机物和金属杂质。有机物中主要有活性污泥菌体、细小纤维、造纸助剂及塑料等,废纸脱墨污泥中还含有来自印刷油墨中的各种有机颜料、添加剂等[2]。

造纸污泥最常用的处理方式是直接填埋,但随着国家对环境保护的重视,直接填埋逐步被以下3种方式所替代：掺煤混烧、制作建筑材料以及污泥制肥。造纸污泥的掺煤混烧工艺,需要先将污泥进行脱水处理,由于污泥中含有各种微生物、细菌和病毒的死体,活性污泥以稳定胶体状态存在,因此脱水难度大、能源消耗多[3]；用作建筑建材的污泥主要取决于污泥中的无机物含量和类型,并非所有造纸污泥都适用且用量较少,不能彻底解决污泥的处置问题；污泥堆肥会占用大量空间,富含的有机物易腐烂释放臭味,所含化学成分和重金属易渗透到土壤和水源中造成二次污染,以上问题限制了这些方法的推广。随着人们对能源需求的不断增加,对可再生能源的重视程度越来越高,特别是生物质能源技术成为目前研究和应用开发的热点。研究表明,造纸污泥有机物含量为46%～62%,灰分含量为40%～50%,其中纤维含量为14%～40%,pH值大多数呈中性(6～8)[4],作为一种废弃有机质资源,用于燃气化转化具有十分广阔的应用前景。有机物燃气化技术中,厌氧消化作为污泥减量化处理的方式之一,不仅可以通过厌氧消化转化生产生物质天然气,还能够在一定程度上稳定污泥,有利于后续处理[5]。厌氧消化是目前国内外应用最广泛的市政污泥处理方法[6],但在造纸污泥处理中的研究较少,目前还未有工业化应用的报道。

厌氧处理在造纸高浓废水中的应用,一般是作为预处理段安装在好氧活性污泥处理之前,主要作用是降低废水中污染物的浓度以提供适合好氧微生物生长繁殖的条件,从而达到最佳处理效果,废水厌氧处理的时间较短,一般为4～8 h,而污泥厌氧消化的时间一般为10～30天；废水与污泥厌氧消化的动力学参数不同,两者影响产气率的产率系数Y差别不大,但是影响有机物降解和产气速度的衰减系数Kd差别很大,废水的产气速度要明显小于污泥,这就决定了废水通过单一厌氧消化来处理是行不通的。但是废水经过厌氧处理后剩余污泥量大大减少,污泥稳定利于后续处理,有少量沼气产生,这些与污泥的厌氧处理效果一致。

1 造纸污泥主要成分及性质

造纸污泥中一级污泥主要由木质纤维组成,有机碳含量约为40%,碳与氮的比约为300,总氮含量为 0.002%～0.5%。生物污泥中氮、磷含量较高,碳与氮的比较低,废纸脱墨污泥的碳、氮、磷含量与一级造纸污泥相似,碳含量丰富,氮、磷含量相对贫乏。混合污泥有机物含量约为46%～62%,不仅纤维素和半纤维素含量高,其总氮水平也较高,且碳与氮的比较低,混合造纸污泥中93%的氮以有机氮形式存在[7]。造纸污泥与市政污泥类型不同,其组成和化学性质也不同，见表1。通过表1造纸污泥与市政污泥主要成分对比可知,造纸污泥的有机物含量与市政污泥相当,pH值也与市政污泥差别不大,造纸二级污泥中含有丰富的氮和磷,可以满足厌氧菌的生长繁殖,从理论上讲,利用厌氧消化技术来处理造纸污泥是完全可行的。

表1 造纸污泥与市政污泥的主要成分[8]

注 TS为绝干固体,VS为挥发性固体，以下同。

2 造纸污泥厌氧消化的研究状况

为了更加有效地利用污泥价值,产氢产甲烷两段发酵引起了越来越多厌氧技术研究人员的重视,单段生物质制氢过程中通常会产生较高浓度的VFA(挥发性有机酸)[9],而这些VFA却是很好的甲烷发酵基质,因此,产氢过程从整体上提高了产甲烷工段反应器对颗粒有机物的处理效果,提高了整个系统的基质转化率。但是污泥中用于产氢的基质比例远远小于产酸的基质比例,换句话说,污泥的氢气产率远小于甲烷产率。通常以甲烷产率作为厌氧消化性能好坏的评价指标之一。

2.1 造纸污泥的厌氧消化

造纸污泥经厌氧消化后,甲烷产率一般为30～200 mL/(g VS)不等,VS去除率为21%～55%[10]。污泥的VS值不同于COD值,VS中除了有机物质,还包括一部分结合水,VS(在104℃下干燥)可在500～550℃下完全燃烧消失,污泥的VS值比COD值更能代表有机物质的含量。一般造纸二级污泥中VS与COD的换算关系为1.6～1.9 g COD/(g VS)[8]。不同污泥类型是否对厌氧可消化性有影响,目前还不清楚。Karlsson等人[11]采用小型连续搅拌反应器(CSTR,continuously stirred tank reactor)对硫酸盐浆厂和TMP浆厂活性污泥在37℃下进行了为期20天的厌氧消化,实验中所用污泥有机物含量为2～4(g VS)/L,两种污泥的VS去除率都可达到40%,其中硫酸盐浆厂污泥的甲烷产率平均为120 mL/(g VS),TMP浆厂的甲烷产率为180 mL/(g VS),大于硫酸盐浆厂污泥的。

Bayr等人[12]采用半连续喂料法在CSTR中对漂白硫酸盐浆厂中的一级污泥以及一级、二级混合污泥进行了厌氧消化,当污泥厌氧消化时间为16～30天时,一级污泥高温(55℃)厌氧消化的甲烷产率为190~240 mL/(g VS),混合污泥的甲烷产率为150~170 mL/(g VS),因此，一级污泥更有利于甲烷的产生,且认为在厌氧消化过程中纤维素和半纤维素能够被降解,而木素不能被降解。与此研究结果不同的是,Mehdizadeh等人[13]通过对BCTMP浆的污泥进行厌氧消化研究发现,二级污泥的产甲烷性能要高于一级污泥的。

2.2 造纸污泥的联合厌氧消化

为了获得造纸污泥产甲烷性能的最大化,造纸污泥与其他物质的联合厌氧消化方法一度受到了广泛关注。Hagelqvist[14]在中温(37～40℃)条件下将造纸二级污泥与市政污泥混合进行了厌氧消化研究,结果表明当两种污泥比例各50%时,混合污泥20天甲烷产率与市政污泥接近,达到了(84±24)mL/(g VS),而造纸污泥单独消化甲烷产率仅为(53±26)mL/(g VS),产甲烷速率明显提高。此种方法对造纸污泥产甲烷效率的提高甚至可与增加某些预处理工艺相媲美,如微波75℃处理及超声波30 min预处理。Lin等人[15]通过将造纸污泥与味精废液混合厌氧处理55天,认为单位质量VS甲烷产率最大值为200 mL/g,VS去除率可达35.21%。Priadi等人[1]研究了牛粪对造纸一级与二级混合污泥厌氧消化的影响,造纸污泥在30℃左右下厌氧消化28天,甲烷产率为14.7 mL/(g VS),而加入一定量牛粪的混合物,甲烷产率达到了269 mL/(g VS)。

2.3 造纸污泥厌氧消化存在的主要问题

厌氧消化分为水解酸化和产甲烷两个步骤,对于造纸污泥由于其有机物多为大分子,其水解酸化步骤被认为是限速步骤[16]。造纸污泥中含有的木质纤维素、微生物体以及复杂的有机物很难水解,作用时间长且产气率低,这是造纸污泥厌氧消化难于进行的主要原因。研究表明,市政污泥的甲烷产率一般为325～380 mL/(g VS)[17],而造纸污泥的甲烷产率一般为30～200 mL/(g VS),比市政污泥低约50%。缓慢且不完全的水解作用是造纸污泥厌氧消化成本高、效率低的主要问题。通过不同预处理,可大大提高造纸污泥厌氧消化产甲烷效率,也是提高造纸污泥燃气化效率的关键。

3 造纸污泥厌氧消化预处理技术及对产甲烷性能的影响

预处理的目的是为了改善污泥有机成分的可接触性和降解性[18]。除此之外,预处理能够破坏细胞之间的聚集状态,并且可以将细胞壁碎解成小碎片,从而破坏细胞结构,使得后续的水解更易进行[19]。目前研究的预处理方法包括机械预处理、热预处理、化学预处理和生物预处理。

3.1 机械预处理

机械预处理的目的是打破微生物的细胞膜,使细胞膜内的有机质体释放出来,从而增加可利用底物的浓度。机械预处理法主要包括高压喷射法和超声波法。

高压喷射法的操作方式有多种,包括高压喷射泵喷射、高压均质等方法[20]。Elliott等人[21]采用连续厌氧反应器对机械浆厂活性污泥进行厌氧消化实验,通过高压均质的污泥厌氧消化3天时,甲烷产量就达到了未经预处理污泥厌氧消化20天时的甲烷产量。同样,Saha等人[22]通过实验得出,经过高压均质化的BCTMP活性污泥在35℃厌氧消化21天时,甲烷产率比未处理时增加了80%。美国一家工厂采用高压均质预处理法对造纸活性污泥的厌氧消化性能进行了中试试验,结果表明,污泥厌氧消化20天时,每干吨污泥可产沼气200 m3,污泥总量减少51%[23]。

利用超声波分解法对造纸污泥进行预处理,Saha等人[22]研究发现,超声波预处理能使BCTMP浆厂活性污泥在35℃下厌氧消化21天时的甲烷产率比未处理时增加40%～80%。Wood等人[24]通过对亚硫酸盐浆厂二级污泥在≤55℃条件下厌氧消化34天得出,相对于未处理污泥,超声波预处理可使产甲烷速率增加,但甲烷产率没有提高,且超声波处理时间的长短对污泥溶解性及产甲烷量的影响不太明显[13]。

3.2 热处理

热处理是污泥预处理中研究和应用较多的方法[25]。Wood等人[24]采用了热、碱、超声波三种预处理方法对硫酸盐浆厂和亚硫酸盐浆厂的活性污泥进行了实验研究,结果发现,170℃下的热处理产甲烷速率最高,硫酸盐浆厂和亚硫酸盐浆厂污泥的甲烷产率各自比未进行预处理时增加55%和280%。另外,Bayr等人[26]研究得出,造纸活性污泥在150℃下热处理后再进行厌氧消化,甲烷产率可提高45%。污泥经过热法预处理后,其沼渣的脱水性也得到了很大改善[23]。挪威一家制浆厂对活性污泥进行厌氧消化前采用了热法预处理,处理温度为160～170℃,时间为30～60 min,然后厌氧消化5～10天,VS去除率可达60%,年处理污泥量可达4000 t[27]。

由于微波处理的高温效应,微波预处理也可看做是热处理的一种。Mehdizadeh等人[13]对BCTMP浆厂二级污泥以及一级与二级混合污泥厌氧消化前进行了微波加热预处理(升温速度1.35～4.47℃/min,预处理温度范围50～175℃),结果表明,微波加热温度低于125℃时,随温度的增加污泥的溶解度呈上升趋势,甲烷产量增加,当温度高于125℃时,随温度增加甲烷产量不再增加。微波处理后的污泥在35℃下经厌氧消化43天,甲烷产率为290 mL/(g VS),相对于空白样提高了(63±3.2)%。

3.3 化学预处理

化学预处理主要包括碱和酸处理。

3.3.1 碱处理

碱处理可提高VS含量、COD降解率和甲烷产率,缩短污泥厌氧消化周期。Lin等人[28]对造纸污泥进行不同浓度的碱处理后,再在37℃下厌氧消化42天,结果表明，甲烷产率比未处理时提高了54%～88%,当NaOH用量为8 g/100 g TS时,甲烷产率最高,为83%,过高的Na+会阻碍产甲烷菌的新陈代谢作用,从而抑制甲烷产率的继续增加。

3.3.2 酸处理

酸处理也可以提高污泥的溶解性,研究表明,当污泥酸预处理的pH值为2时,可增加污泥的溶解性[29],但溶解性的增加不代表甲烷产率会上升。Bayr等人[26]通过实验研究表明,酸预处理会降低造纸污泥厌氧消化的甲烷产率,产生这种现象的原因有可能是用酸预处理,底物中纤维素、半纤维素、木素的降解产物中会产生糖醛、5-羟甲基糠醛(HMF)、芳香化合物或者乙酸(半纤维素乙酰基脱落后形成),而这些化合物对微生物的厌氧消化会起抑制作用或毒害作用[30]。

3.4 生物预处理

生物预处理一般是采用加入酶制剂(如溶菌酶)或某些能产生胞外酶的微生物对污泥进行预处理。林云琴等人[31]采用蘑菇渣、绿色木霉对造纸污泥进行预处理,结果表明,生物预处理后厌氧污泥颗粒结构变得更紧实、平滑,颗粒间的孔隙度减少,甲烷产率为230 mL/(g VS),较空白样(未进行预处理)提高了12%～34%。

3.5 联合处理

由于造纸污泥成分复杂,越来越多的研究者开始利用两种或两种以上的预处理方法对污泥进行处理。Park等人[10]对造纸污泥进行碱与超声波联合预处理,污泥中可溶性COD、VS、TS增加了3～14倍,但预处理只提高甲烷产生速率,甲烷产量并没有增加。Bayr 等人[26]通过实验比较了12种预处理方法(单一或几种方法联合处理)对制浆造纸二级污泥甲烷产率的影响,包括热法、酶法、超声波和化学法,其中高温150℃下处理10 min并结合酶或超声波共同作用下预处理,甲烷产率最高,比初始增加了31%(108 mL/(g VS)→141 mL/(g VS))。Wood等人[24]通过实验比较了热法、热化学法(碱)和超声波法预处理对硫酸盐浆厂和亚硫酸盐浆厂二级污泥厌氧消化的影响,结果表明,热处理对污泥的可生物降解性影响最大,亚硫酸盐浆厂污泥经热预处理后,甲烷产率增加了50%,产甲烷速率提高了10倍,而硫酸盐浆厂污泥产率增加了280%,速率提高了300倍；就预处理后污泥可溶性COD百分比的增加和厌氧消化后VS去除率来看,超声波处理效果不如热处理和化学处理,针对亚硫酸盐浆厂污泥,热与碱处理效果大体相同,针对硫酸盐浆污泥,碱处理后污泥可溶性COD增加量要高于热处理,但厌氧消化后VS去除率差别不大。Saha等人[22]通过实验得出,相对于超声波和化学-机械法,微波预处理后污泥的甲烷产量增加的最多,其次是超声波处理,化学-机械法的甲烷产量为三者中最低。另外Bayr等人[26]通过研究还得出,单一的热处理法(150℃)预处理对污泥厌氧消化的影响要好过酶法、化学法和超声波法。

作用底物不同,预处理的效果也不尽相同,通过以上对比,可以看出热预处理和热碱预处理是比较有效且具有应用前景的预处理方法。因热法处理所需的热量可以直接由制浆造纸厂多余的压力蒸汽来提供,所以采用热法对造纸污泥进行预处理更为可行。

4 结 语

厌氧消化在市政污泥的处理中应用较多,在造纸污泥处理中并不流行,因为造纸污泥厌氧消化的时间比较长且产甲烷率低,因此,寻找一种合理有效的处理方式,不仅可以缩短污泥厌氧消化时间,还可以提高沼气产量。目前研究的预处理方法中,热法和热碱法相对效果较好。厌氧消化在造纸污泥处理中要实现工业化,还有很长的路要走,还需要大量的研究人员花费更多的精力去探究。

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(责任编辑：马 忻)

Recent Research Progress of Anaerobic Digestion of Pulp and Paper Mill Sludge

WANG Hong-liu WANG Gao-sheng*DU Hai-shun LIU Ting-zhi

(TianjinKeyLabofpulp&paper,TianjinUniversityofScience&Technology,Tianjin, 300457)

This paper reviewed the recent research progress of anaerobic digestion of pulp and paper mill sludge in china and abroad. Regarding to the biogas production of sludge, the main components and characteristics of sludge were introduced, and some problems in anaerobic digestion process were analyzed. The effects of thermal, chemical, biological and mechanical protreatment methods on the methane production potential of sludge in anaerobic digestion process were discussed emphatically.

pulp and paper mill sludge; anaerobic digestion; methaneogenesis

王红柳女士,在读硕士研究生；主要研究方向：造纸助剂与湿部化学。

(天津科技大学,天津市制浆造纸重点实验室,天津，300457)

X793

A

10.11980/j.issn.0254- 508X.2016.01.013

2015- 07- 07(修改稿)

*通信作者：王高升先生，E-mail:gswang@tust.edu.cn。