稀土氨基酸配合物应用研究综述

林木雄　向　华　唐晖然　欧建志

(1. 广东轻工职业技术学院传播工程系，广州　510300； 2. 惠州市随和科技有限公司，

惠州　516000；3. 广东轻工职业技术学院随和·广轻油墨研发中心，广州　510300)



稀土氨基酸配合物应用研究综述

林木雄1,2,3向华1,3唐晖然2,3欧建志1,3

(1. 广东轻工职业技术学院传播工程系，广州510300； 2. 惠州市随和科技有限公司，

惠州516000；3. 广东轻工职业技术学院随和·广轻油墨研发中心，广州510300)

摘要：近几十年来，稀土氨基酸配合物及其应用研究越来越受到关注。该文对国内已报道的稀土氨基酸用途的文献进行归纳整理，进而对目前国内稀土氨基酸配合物在生物医药(抑菌)、动物饲料、微肥和荧光性能四方面的研究进展作了概括综述，为深入研究稀土氨基酸配合物用途提供参考。

关键词：稀土；氨基酸；配合物；用途

稀土最早于1788年在瑞典被发现，中国、美国、加拿大和俄罗斯等是稀土资源较丰富的国家[1]。随着稀土氨基酸配合物在荧光、微肥、饲料添加剂和医学等方面的应用[2]，关于稀土氨基酸配合物的研究报道日益增加[3-8]。在生物医药方面，稀土氨基酸配合物具有杀菌、消炎、降血糖等作用；在微肥方面，稀土属低毒物质，毒性与铁相当，合理施用稀土对人畜无害，对环境无污染，其氨基酸配合物可作为植物的生长调节剂，使作物增产，改善作物品质；在动物饲料方面，稀土氨基酸配合物是一种很好的生理激活剂，它使动物食入营养物质得以充分的利用和吸收，具有提高产量和质量、抵制疾病的作用；稀土氨基酸配合物大多具有较强的荧光性能，是极具潜力的荧光材料，主要用于荧光探针领域。表1是迄今在笔者最大搜索范围内所得有关稀土氨基酸配合物应用的综述文章。

表1　稀土氨基酸配合物应用的综述文章

从表1可见，有关稀土氨基酸配合物应用课题的最新一篇综述文章是周爱群等7年前发表的《稀土-氨基酸配合物的研究进展》，本文对国内已报道的稀土氨基酸用途的文献，特别是近十年的文献进行归纳整理，并对目前国内稀土氨基酸配合物在生物医药(抑菌)、动物饲料、微肥和荧光材料四方面的研究进展作了概括综述。

1生物医药(抑菌)

1.1　稀土氨基酸配合物与配体抑菌作用的比较

随着配位化学的迅速发展，稀土配合物不断被合成，其抗菌活性不断被报道，配合物对菌有双向调节作用，且活性优于单独的配体和离子。何水样等[9]选用稀土盐Nd(NO3)3·6H2O、Nd(Leu)3(NO3)3·2H2O和Nd(Agr)3(NO3)·3H2O与白氨酸、精氨酸分别对5种细菌进行了活性试验，证明各种化合物对细菌均有抑制作用，且稀土氨基酸配合物抑菌效果强于氨基酸配体。此外，氨基酸席夫碱试剂1-苯基-3-甲基-4-(α-呋喃甲酰基)吡唑啉酮-5缩-β-丙氨酸(HL)及其稀土配合物(ReL2NO3)对金黄葡萄球菌、枯草杆菌、大肠杆菌、白菜软腐病菌和菜豆荤疫菌的抗菌活性有一定的促进作用，配体和La(NO3)3对实验菌株有一定的抗菌活性，形成配合物后抗菌作用增强(活性提高31%～62%)[10]。 水杨醛与酪氨酸的Schiff碱配体形成的配合物(配体及配合物的组成分别为：C16H14NO4K，[LaLCl(H2O)2]·H2O，[SmLClH2O]·H2O)比配体具有更强的抑菌作用[11]，稀土-亮氨酸-phen配合物和La/Dy掺杂-苏氨酸-phen-配合物，并且配合物的抑菌作用比phen要强[1]，说明稀土配合物的抑菌效果强于配体，而稀土氨基酸配合物的抑菌作用，主要取决于稀土离子，形成配合物后抑菌作用更强。

由于生命体系中金属离子所处的配位环境很复杂，仅通过稀土与氨基酸的作用已经不足以体现功能，因此仅仅研究稀土氨基酸二元配合物是不够的。刘杰凤等[12]合成了稀土Dy3+氨基酸咪唑三元配合物，以Dy3+、咪唑及镝氨基酸二元配合物为对照，结果表明，镝氨基酸二元及镝氨基酸咪唑三元配合物对大肠杆菌及金黄色葡萄球菌均有不同程度的抑制作用，咪唑参与配位后更加强了配合物的抗菌性能，镝氨基酸咪唑三元配合物普遍较镝氨基酸二元配合物的抑菌能力更强、更持久。

1.2　稀土氨基酸配合物与菌种的影响

稀土配合物均有一定的抑菌或杀菌作用，同种稀土不同氨基酸配合物在相同浓度下，其抑菌效应相差不大，抑制霉菌所需浓度要高于细菌所需浓度[6]，可能是由于霉菌本身对这些化合物不太敏感的缘故。稀土氨基酸配合物的抑菌作用，主要取决于稀土离子，配合物的抗菌活性也随配体中氨基酸残基非配位基团R的增大而减小,且抗菌活性的大小与配合物的稳定性有关, 配合物越稳定其抗菌活性越强[13]。低浓度的稀土配合物的抑菌效用强于高浓度[14]，申凤善等[15]研究稀土氨基酸配合物对高山红景天根腐病菌和水稻纹枯病菌的抑菌作用和对辣椒幼苗生长的促进作用，结果表明，稀土氨基酸配合物对两种植物病原菌的抑制作用随浓度的增加明显增强，浓度为0.05 mol·L-1复合氨基酸稀土配合物对辣椒幼苗的促进生长作用显著大于浓度0.10 mol·L-1复合氨基酸稀土配合物，说明若想取得较好抑菌效果，应根据不同菌种和不同的稀土氨基酸，选择最适的浓度。

2动物饲料

2.1　作用与机理

稀土氨基酸配合物作为饲料添加剂在畜、禽、鱼饲料中的应用，效果显著，在动物体内无残留，是一种安全的新型饲料添加剂[16]。它可刺激动物体内的新陈代谢，激活体内的生长因子，促进酶的转化，增强动物的免疫功能，提高饲料效率和加快动物生长。

Re、La对动物体内的氨基酸含量影响较显著，在低浓度时总体表现为促进动物体内氨基酸的形成，而在高浓度状态下则使动物体内氨基酸含量下降，产生抑制作用[17]；饲料中添加稀土氨基酸可提高动物体内氨基酸的含量，说明稀土离子可能在动物体内充当氨基酸合成的催化剂。从添加稀土氨基酸螯合物后再另外添加赖氨酸(饲料)喂猪，从增质量、饲料转化率等指标看，均无增效功能可知，稀土离子可能作为参与反应的催化剂[18]。

此外，卢晓翠等试验不同质量分数的氨基酸稀土混配物饲养对大白鼠的影响(分为1 428 mg·kg-1组，714 mg·kg-1组，357 mg·kg-1组及阴性对照组)，结果表明,氨基酸稀土混配物1 428 mg·kg-1组的哺育存活率显著低于阴性对照组，并产生孕鼠母体毒性和胚胎毒性，而在大鼠生长方面，用混配液拌饲喂养三个月，各组体质量净增值基本一致[19]；韦颂汉等试验证明，在饲料营养水平相同的条件下，以“0.1%氨基酸稀土螯合物+复合维生素”能显著地提高40 kg以下的仔猪的日增质量和饲料转化率，明显降低每增质量1 kg的饲料成本，但对40 kg以上肉猪的作用不明显[20]。以上说明了氨基酸稀土混配物对生殖毒性和生长发育比其它生化指标较为敏感，可能与动物在生殖发育方面，因为需要动物体内大量的氨基酸来合成蛋白质有关。

2.2　稀土氨基酸配合物的效果

氨基酸与稀土元素配合物作为畜禽的添加剂要比单独使用氨基酸或稀土元素的效价高得多，可以提高氨基酸的生物学价值2～3倍和无机盐利用率的5～10倍[21]。研究表明，稀土氨基酸配合物能改善稀土的溶解性能，促进和加速生物对稀土元素的吸收和利用，并且降低金属离子的毒性，促进生物体内物质的运输和循环，明显减少对生物的毒性影响及更优良的病害防治作用。

在养猪方面，以“0.1%稀土氨基酸螯合物+复合维生素代替1%预混饲料+0.04%蛋氨酸+0.06%赖氨酸”作为肉猪配合饲料的添加剂， 能显著地提高40 kg以下的仔猪的日增质量和饲料转化率，明显降低每增质量1 kg的饲料成本[22]。在纯系长白仔猪饲养中，日粮中分别添加(以稀土含量计)50%、15%、30%、45%的复合稀土氨基酸饲料添加剂，平均日增质量分别比普通日粮提高16.62%(P<0.01)、20.73%(P<0.01)、6.82%(P>0.05)和6.09%(P>0.05)[23]。在改善保育期仔猪的生长性能方面，日粮中添加250 g·t-1稀土元素氨基酸配合物的仔猪采食量增加2.88%、日增质量提高3.57%，降低了料肉比，而日粮中添加350 g·t-1稀土元素氨基酸配合物的仔猪在降低采食量11.39%的基础上日增质量提高2.90%[24]。

在养鸡方面，稀土氨基酸配合物作蛋鸡饲料添加剂，对提高生产性能和经济效益均有显著的效果，是具有推广价值的一种新型添加剂[25]。饲料添加20～80 mg·kg-1稀土元素，可提高肉鸡增质量和饲料转化率，提高能量利用率(P<0.05～0.01)和粗蛋白质利用率(P<0.05)；添加20～160 mg·kg-1稀土元素，可提高必需氨基酸利用率和总氨基酸利用率。其中，以40 mg·kg-1添加量肉鸡生长效果最佳，增质量较对照组提高8.29%、料肉比下降8.43%、能量利用率提高3.80%、粗蛋白质利用率提高7.35%、必需氨基酸利用率提高3.37%和总氨基酸利用率提高4.27%[26]。

在养鱼方面，饲料添加300 mg·kg-1和400 mg·kg-1稀土氨基酸配合物在网箱养鲤应用中，实验鲤鱼比对照鲤鱼增质量率分别提高6.3%和16%[27]。饲料中添加稀土氨基酸螯合物，能促进虹鳟鱼快速生长，提高生产性能和经济效益，虹鳟鱼的平均增质量率提高了40.6%，饵料系数降到1.94，饲料中添加稀土元素氨基酸螯合物对鱼营养成分及重金属含量无显著影响，稀土含量也在正常范围之内[28]。

3微肥

3.1　稀土氨基酸配合物对农作物的增产效果

稀土元素极易与土壤中的磷酸根等离子生成难溶物质而被土壤固定，而螯合剂能将稀土元素螯合，生成极易被植物吸收的稀土配合物[29]，复合稀土氨基酸配合物作为新一代的稀土元素肥料，用量虽少，却有着明显的增加产量、改善品质、降低农药残留、保护生态环境的作用[6, 30]。在一定条件下，作物施用稀土氨基酸配合物肥料后，能促进生长发育，提高生理活性，增加产量和改善品质等多种功能，适用于果树、粮食、棉、麻、油、蔬菜等多种农作物。

稀土氨基酸配合物肥有利于作物的生长，能明显提高作物产量，并能改善作物品质[31]。单一的稀土元素与稀土氨基酸配合物都能达到明显的增产效果，螯合使用效果更好。稀土氨基酸配合肥可使棉花增产20%左右，在果树、蔬菜上施用后，平均增产20%～50%，在玉米上施用后，可增产10%～15%，在花生、大豆上应用后，可增产20%左右[32]。果树喷施稀土氨基酸配合肥后，其百叶质量、叶长、叶宽、单果质量、优果率和着色率、产果增产率分别比对照高出12.2 g 、0.07 cm、0.04 cm、21.3 g、3.3%、3.6%和11.2%[33]，说明稀土氨基酸配合肥既能促进果实生长发育，使果实膨大速度加快，着色面增加，光合效率高，又能增强果树的抗逆性，提高果树商品果率。在合理的N、P、K大量元素肥料供给水平上，增施稀土氨基酸微肥，有利于植株干物质的积累，能增加作物荚果数，提高百果质量、百仁质量和出仁率，从而提高作物的产量。

3.2　稀土氨基酸配合物影响作物生长发育及品质

适宜浓度的稀土离子能促进作物体内营养成分的合成，主要表现在提高叶绿素含量、增强光合作、提高植株对营养元素的吸收能力、提高酶活性，促进新陈代谢。

在小麦分蘖、拔节、孕穗等生育期间，喷施含约0.068 g·L-1的MAR(混合稀土氨基酸)3次左右，能显著提高小麦叶片中叶绿素含量，对小麦的生长、发育有良好的促进作用[31]，MAR系混合氨基酸稀土配合物，小麦在吸收氨基酸时，同时吸收了稀土离子，增加小麦对稀土离子的吸收能力，并使其易在小麦体内运转，促进其营养成分的合成，从而提高了小麦种子中蛋白质等含量，改善了品质、增加了产量；茶叶中存在富含羟脯氨酸的糖蛋白(HRGP，它与植物的防御和抗病、抗逆性有关)，在正常的茶树或经修剪造成损伤的茶树上，喷施稀土均可诱导其体内产生脯氨酸和使脯氨酸向羟脯氨酸转化，说明稀土离子能促进作物体内其营养成分的合成[34]。史红霞等研究了Eu3+与过氧化氢酶(CAT)的相互作用，当Eu3+浓度低时，CAT的电化学活性和对H2O2还原的电催化活性提高，当 Eu3+的浓度高时，降低了CAT的电化学和生物电催化活性，说明选择适当浓度的 Eu3+可以提高植物根系脱氢酶活性[35]。

4荧光材料

4.1　配体对稀土离子的荧光增强作用

稀土氨基酸配合物通常有较好的发光特性，主要用于荧光探针领域，其荧光强度直接影响它的使用范围。王卫东等合成了Nd(Ⅲ)-氨基酸-phen三元配合物，证明配合物的发光效率主要取决于配体吸收和内部弛豫过程，即配体到稀土离子的能量传递和稀土离子本身的发光效率，形成配合物后，相比于氨基酸和phen，配合物的荧光强度有所增强[36]。另外，孙元洪等合成了14种稀土元素与甘氨酸(Gly)、乙-丙氨酸(Ala)的混配型三元固态配合物Re(Gly)2.5(Ala)1.5(ClO4)3·H2O(RE=La～Lu，pm除外)，证明Eu、Tb三元配合物的荧光强度比相应Eu或Tb水合高氯酸盐增10倍[37]；2-乙酰基苯并咪唑在引入甘氨酸基团生成Schiff碱以及稀土配合物后，不仅改变了其发射波长，增强了配体的发光效率，而且使其具有了转换荧光发射的能力，拓宽了其应用范围[38]。而张瑞华等对稀土元素(Eu、Tb、Dy)与L-脯氨酸 (L-Pro)、甘氨酸(Gly)、L-丙氨酸(L-Ala)四元固态配合物的荧光光谱进行了研究，发现Eu、Tb配合物的荧光强度均较其相应的盐高(Eu高出4.5倍，Tb高出9倍)；四元配合物的荧光强度较三元配合物有不同程度的提高；四元配合物中Tb的荧光强度较Eu的荧光强度高出近11倍[39]。

值得注意的是有些配体的荧光性能高于它所形成的配合物，章文军等合成的L-苯丙氨酸缩邻香兰素Schiff碱配体及其稀土金属(Eu、Tb)配合物，配合物与配体发射光谱相比，强度明显下降，这是由配合物的能量从有机基质向稀土离子传递导致配合物有一定程度的荧光淬灭，从而使荧光强度减弱[40]。

4.2　第二配体加入的影响

加入第二配体一般可以导致两种效应，即正协同效应和负协同效应：正协同效应使配合物荧光增强，负协同效应使配合物荧光强度降低。例如，加入第二配体phen形成三元配合物Tb(Sal)3phen其荧光强度反而比相应的二元配合物Tb(Sal)3的荧光强度还低，但在相同条件下加入第二配体phen形成Eu的三元配合物，其荧光强度反而比相应的二元配合物的荧光强度还强[41]。

5结语

5.1　生物医药

从稀土氨基酸配合物在抑菌作用的比较分析，其抑菌作用效果优于单独的配体和稀土离子，根据相关文献报道单独的配体和稀土离子均有抑菌作用，可以初步推测稀土氨基酸配合物中单独的配体和稀土离子产生了协同作用。而面对生命体体内环境的复杂化与稀土氨基酸二元配合物在生物医药领域研究逐渐饱和，国内外科研工作者开始转向三元或多元的稀土氨基酸配合物方面的研究。为此，寻找最佳配合物相当于构建最佳的离子与配体的模型，而且还要从生物体内环境的适应性方面考虑并通过浓度梯度的研究得出最佳的浓度范围。

5.2　动物饲料

由上可知，饲料中添加稀土可提高动物体内氨基酸的含量可能与动物体内氨基酸含量有关，高浓度能使动物体内的氨基酸含量下降，而低浓度可使动物体内的氨基酸含量提高。之所以在饲料中添加稀土氨基酸配合物而不是稀土，是因为稀土氨基酸配合物更有利于动物的吸收转化，至于稀土氨基酸配合物对生殖毒性和生长发育比其它生化指标较为敏感目前还没有找到合理的解释，可能动物的繁殖跟生长需要合成大量的氨基酸。

稀土氨基酸配合物作为饲料添加剂在畜、禽、鱼饲料中的应用，效果显著，应用于猪、鸡、鱼等动物，其利用率极显著地高于两者的单独使用，从大量相关文献可知，目前稀土氨基酸配合物在饲料领域的应用偏向于动物的生长质量，比如从料肉比、能量利用率、饲料利用率等指标来比较效果。寻找稀土氨基酸配合物应用与不同动物的最佳浓度、高效低毒的稀土氨基酸体系，将成为未来研究的方向。

5.3　微　肥

稀土氨基酸配合物在微肥上的作用与在动物饲料的作用有些相似，通过被作物吸收的稀土离子在其体内运转，促进其营养成分的合成，从而提高了作物中蛋白质等含量，从而改善了品质、增加了产量。根据目前文献报道，稀土氨基酸配合物肥的肥效最好，更有利于作物的吸收转化。稀土氨基酸配合物作为肥料，在低浓度下对作物蛋白质含量有一定的促进作用，在高浓度下为抑制作用，且不同的稀土离子对不同作物所需的适宜浓度有所不同，说明选择不同的稀土氨基酸微肥，还要选择对应的作物及稀土氨基酸的适宜浓度，这将成为未来研究的方向。

5.4　荧光材料

稀土离子加入氨基酸形成配合物，可提高配体的发光效率，而且使稀土离子具有了转换荧光发射的能力，拓宽了其应用范围。通过多种配体对稀土离子荧光强度不同程度的提高，我们有望研究合成稀土与氨基酸的三元或多元配合物，探索一种具有较好的发光特性和稳定性的稀土氨基酸配合物作为发光材料，而寻找高吸光系数的配体，合成新的合适的稀土金属配合物，提高和改善稀土配合物发光材料的性能，仍是我们今后努力的方向。

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Review on the Applications of the Rare Earth

Amino Acid Complexes

LIN Muxiong1,2,3, XIANG Hua1,3, TANG Huiran2,3, OU Jianzhi1,3

(1. Department of Media and Communication, Guangdong Industry Technical College, Guangzhou 510300, China;2. Huizhou Sure Technology Company Limited, Huizhou 516000, China;3. Research Center of Sure·Guangqing Ink, Guangdong Industry Technical College, Guangzhou 510300, China)

Abstract：During the past decades, the applications of the rare earth amino acid complexes have been taken more and more attention. This article summarized the domestic literature about the applications of rare earth amino acid, and then reviewed the research progress of the rare earth amino acid complexes from the aspects of biological medicine (antibacterial), animal feed, micronutrient fertilizer and fluorescent properties, providing the references for insights of the applications of these complexes.

Key words:rare earth; amino acid; complexes; applications

通讯作者：向华(1976—)，博士，副教授，材料物理与化学专业，现主要从事功能配合物和新型油墨的研究开发工作。E-mail: joycexiang1211@hotmail.com

作者简介：林木雄(1992—)，大专，技术员，印刷图文信息处理专业，现主要从事协助功能配合物和新型油墨的研究开发工作。E-mail: 1396639445@qq.com

基金项目：广东省自然科学基金-自由申请项目(2014A030313692)，惠州市产学研结合项目(2014B050013020)，广东轻工职业技术学院创新强校项目(1A20601; 2A10505; 1A20201)

收稿日期：2015-09-07

中图分类号：O 614.33

文献标识码：A

文章编号：1006-446X(2016)01-0009-08