CeO2/NaF吸附剂的制备及其对MoF6的吸附性能研究

李洒洒 程治强 李杨娟 龙德武 龚 昱 窦 强 吴明红 李晴暖

1（上海大学 上海 200444）

2（中国科学院上海应用物理研究所 嘉定园区 上海 201800）

CeO2/NaF吸附剂的制备及其对MoF6的吸附性能研究

李洒洒1,2程治强2李杨娟2龙德武2龚 昱2窦 强2吴明红1,2李晴暖2

1（上海大学 上海 200444）

2（中国科学院上海应用物理研究所 嘉定园区 上海 201800）

将作为粘结剂和造孔剂的高分子羧甲基纤维素钠(Carboxymethylcellulose, CMC)、CeF3和NaF按4:9:62的质量比例混合，再加一定量的水（CMC与水的比为1:6），通过混捏、成形和烧结等程序制得了一种新型的CeO2/NaF吸附剂颗粒。通过研究CeO2的掺杂对NaF吸附剂表观性质和吸附性能的影响发现：CeO2/NaF吸附剂的比表面积为(0.84±0.04)m2·g−1，是相同条件下制得的NaF吸附剂的两倍以上；孔隙率为42.2%，也优于NaF吸附剂；CeO2/NaF和NaF吸附剂对MoF6的饱和吸附容量相当，但CeO2/NaF吸附剂的初始吸附速率明显大于NaF吸附剂；吸附于CeO2/NaF吸附剂上的MoF6在150–300°C单个温度段解吸附，而吸附于NaF吸附剂上的MoF6在100–300°C和350–400°C两个温度段发生解吸，表明CeO2的引入在一定程度上起到了稳定MoF6的作用。在NaF吸附剂内掺杂CeO2可以改变NaF吸附剂部分表观性质，从而改善NaF的吸附性能。

NaF，吸附剂，CeO2掺杂，MoF6，热重分析

性能优异的吸附剂应具有以下特点：吸附选择性好、吸附容量高、吸附与解吸速率快、重复利用率高等。目前用于纯化UF6的吸附剂主要是NaF颗粒[7]。由于原料和制备工艺的差异，不同研究组报道的NaF吸附剂的表观性质和吸附性能相差较大。Tavakoli等[8]直接用NaF粉末与少量水混合，经挤压成形后烘干，制成的NaF吸附剂颗粒比表面和孔隙率仅为0.11 m2·g−1和11.4%。Stephenson等[9]选取NaHF2与少量水混合，挤压成形后在N2中538°C烧结，制备出比表面积为1–2m2·g−1、孔隙率为35%–50%的NaF吸附剂颗粒。张家骏等[10]也采用NaHF2与水混合，经挤压制粒后，在空气气氛下烧结，温度为600°C，生成的NaF吸附剂比表面积为0.59m2·g−1，吸附量为1 gUF6/gNaF。由此可知，原料组成、烧结气氛和温度对吸附剂的表观性质及吸附性能影响较大。NaHF2作为原料，在制备过程中会产生大量HF气体，虽有利于比表面的增大，但大量HF对设备腐蚀严重。因此，本课题组[11]为达到使用NaHF2增加比表面积的类似效果并减弱腐蚀，在制备过程中，以NaF粉末为基体，添加了具有粘结和造孔功能的高分子羧甲基纤维素钠(Carboxymethylcellulose, CMC)，但得到的NaF吸附剂比表面只有0.3–0.4m2·g−1。McNeese等[12]的研究表明增大NaF吸附剂的比表面和孔隙率，可以明显提升吸附速率。而较快的吸附速率是氟化挥发过程中实现铀产品吸附纯化的主要指标之一。

在吸附剂中掺杂金属元素，是一种改善吸附剂吸附性能的有效方法。方玉堂等[13–14]在硅胶中掺杂Al3+，有效增大了硅胶的比表面积，并明显提高了其初期吸附速率；White等[15]在沸石中掺杂Ca2+、K+后，发现能明显提高沸石的吸附容量。Ce作为稀土元素中热中子吸收截面最小的一种金属元素，且具有特殊的4f层结构，容易形成多配位的化合物。因此，本文将Ce元素作为首选的掺杂元素，通过改变NaF吸附剂的表观性质，希望起到改善吸附性能的作用。研究中重点考察了Ce元素的掺杂对NaF吸附剂的吸附容量、吸附速率、解吸附温度产生的影响。研究工作中选用MoF6为吸附质，MoF6的挥发性能与UF6相似，也是铀裂变产生的裂变产物，在铀氟化过程中，会随UF6进入收集管路，从UF6产品中去除MoF6是吸附净化的重要研究内容。

1 试剂与仪器

CMC：粘度300–800mPa·s，国药集团化学试剂有限公司，试剂纯；NaF粉末：国药集团化学试剂有限公司，优级纯；CeF3粉末：国药集团化学试剂有限公司，分析纯；去离子水；自制挤出器（螺杆挤出，材质：316L）；箱式气氛炉：上海久工电器有限公司；充气泵(EHEZM100，1.1L·min−1)；电子天平：ML503，瑞士梅特勒-托利多；真空泵：英国Edward，抽速4L·s−1；绝压传感器（美国Setra，0–13.3kPa）；手套箱：上海米开罗那机电技术有限公司非标定制。

相关分析仪器：比表面积及孔径分析仪（V-sorb 2800TP，北京金埃谱科技有限公司）；压汞仪（Autopore IV 9505，美国麦克仪器公司）；颗粒强度仪（KY-20，江苏姜堰市科苑电子仪器有限公司）；X射线多晶衍射仪（X-ray Diffraction, XRD，荷兰帕纳科公司）；共焦显微拉曼谱仪（RAMAN，HR800，法国Horiba Jobin Yvon公司）；扫描电子显微镜（Scanning Electron Microscope, SEM，LEO1530VP，ZEISS公司）；能谱探头（Energy Disperse Spectroscopy, EDS，牛津公司）；热重分析仪（Thermal Gravimetric Analyzer，209 F3，德国耐驰公司）。

2 实验方法

2.1 新型吸附剂的制备及表征

本文中的新型吸附剂制备采用与文献[11]中NaF吸附剂相同的制备工艺条件，按确定的质量比(4:9:62)称取CMC、CeF3和NaF粉末，并均匀混合，加入一定量的去离子水(CMC与水的比为1:6)，将混合物搅拌成一均匀稠状物，再将该稠状物放入自制挤出器中挤出成条状，切成ø4mm×4mm的圆柱形颗粒。将成形的圆柱形颗粒盛在石英表面皿上，然后放入箱式炉，在300min内将箱式炉升温至350°C，并保温200 min；继续升温，在250min内从350°C升温至600°C，保温120min，然后自然冷却。加热过程通入空气，以促进CMC的分解，达到造孔作用。待箱式炉冷却至室温后，将吸附剂取出，转入氩气气氛保护的低水氧含量的手套箱中保存。

采用SEM对吸附剂截面的微观形貌进行观察。采用XRD对吸附剂的组分进行分析。采用RAMAN对吸附剂中Ce的形态进行确认。采用比表面积及孔径分析仪对吸附剂比表面积进行测试。参照中华人民共和国国家标准《GB102012-88》，采用颗粒强度仪对吸附剂颗粒强度进行测试[16]。

2.2 吸附与解吸性能研究

利用静态吸附实验装置(图1)考察新型吸附剂的吸附性能。首先在吸附实验前先关闭阀门V1和V7，再用5%F2对装置钝化处理（除去装置内表面的微量水分，并减少管路内表面对MoF6的吸附）。然后对装置抽真空后，关闭V2和V3，取下吸附柱，在手套箱中称取1g左右的吸附剂颗粒，置于吸附柱中。再将吸附柱连接到装置中，打开V2–V6和V9，对整个系统抽真空后，关闭V9打开V1，然后通入5%F2至1×105Pa，关闭V1后将吸附柱升温至100 °C维持30 min（以除去V2和V3间管路的水分）。最后打开V9抽真空后，关闭V2和V9，然后向管路充入MoF6气体直到体系内的压力约为20kPa，再打开V2，记录吸附过程中压力表P1读数随时间变化情况。吸附反应6h后，抽真空除去剩余MoF6，充入5%F2至常压。

实验完成后，取下吸附柱，在手套箱中对实验后的吸附剂进行称量，确定MoF6的吸附量。采用SEM和EDS线扫描分析用于观察和表征MoF6在吸附剂内部的扩散和分布。用热重分析仪(Thermal Gravimetric Analyzer, TGA)对吸附MoF6后的吸附剂进行热失重分析，样品池内的温度从室温以10°C·min−1的速率升温至800 °C，测试过程中采用Ar气氛保护。并对实验所得的TG (Thermal Gravimetric)曲线进行一阶微分，得到DTG (Derivative Thermogravimetric)曲线，该曲线能反映吸附剂热失重速率与温度的关系。通过分析新型吸附剂与NaF吸附剂的TG/DTG曲线，初步考察Ce元素的掺杂对解吸附行为的影响。

图1 静态吸附装置示意图Fig.1 Schematic diagram of static adsorption equipment.

3 结果与讨论

3.1 新型吸附剂的表观性质

为分析新型吸附剂的化学组成，对其进行了XRD分析。图2为新型吸附剂的XRD图谱。从表征结果可看出新型吸附剂主要由NaF和CeO2两种组分组成（下文用CeO2/NaF指代新型吸附剂）。为进一步证明CeO2的存在，对该吸附剂进行拉曼分析。从图3可以看出，在466cm−1处有明显的拉曼峰，为CeO2的特征峰，表明吸附剂中有CeO2。在吸附剂的烧结过程中，CeF3可能与水、氧去发生反应，生成了CeO2，同时产生了少量的HF气体。该气体在一定程度上起到了造孔作用[9,17]，使CeO2/NaF吸附剂的比表面积和孔隙率较NaF吸附剂有明显增大(见表1)，CeO2/NaF吸附剂的比表面积为(0.84±0.04)m2·g−1，是NaF吸附剂的2.4倍。CeO2/NaF吸附剂的孔隙率为42.2%，是NaF吸附剂的1.5倍。利用颗粒强度仪测得CeO2/NaF吸附剂的颗粒碎裂强度约为20kg·cm−2，小于NaF吸附剂的强度，这与比表面和孔隙率增大有关。根据文献[4,17]报道，NaF吸附剂的颗粒破碎强度为8kg·cm−2，即满足工业运作的需要，按本文工艺制得的CeO2/NaF吸附剂的颗粒碎裂强度虽不及NaF，但足以满足工业运作的需要。

图2 新型吸附剂的XRD图Fig.2 XRD analysis of the novel sorbent.

图3 CeO2/NaF吸附剂的拉曼光谱图Fig.3 Raman spectrum of CeO2/NaF.

表1 吸附剂的物理性质参数Table 1 Parameters of physical properties of sorbents.

烧结后的CeO2/NaF吸附剂颗粒呈灰白色圆柱体。通过扫描电镜对NaF和CeO2/NaF两种吸附剂的截面进行了观测，其微观形貌分别见图4(a)和(b)。从图4中可以看出：NaF吸附剂主要由表面光滑、5–10μm的颗粒构成；在CeO2/NaF吸附剂中，除了微米级颗粒外，在其表面还附着一定量的纳米级微粒。对CeO2/NaF吸附剂中颗粒物进行EDS点扫描，发现微米级的颗粒表面上没有明显的Ce的信号，而纳米级微粒中Ce的信号较强。并沿着颗粒截面直径进行多次线扫描，扫描结果见图4(d)，从图4(d)中可以看出，在颗粒所有检测点均检测到Ce元素的存在，表明Ce较均匀地分布在吸附剂中。

图4 吸附剂颗粒截面的SEM与EDS图(a) NaF×5 000，(b) CeO2/NaF×5 000，(c) CeO2/NaF×1 000，(d) Ce在CeO2/NaF吸附剂断面EDS线扫描图谱Fig.4 SEM and EDS images of cross-section of sorbents. (a) NaF×5 000, (b) CeO2/NaF×5 000, (c) CeO2/NaF×1 000, (d) EDS line scan pattern of Ce inside CeO2/NaF sorbent

3.2 CeO2掺杂对吸附性能的影响

通过分析吸附过程中压力表P1读数变化，获得CeO2/NaF、NaF对MoF6的吸附量随时间变化曲线图5(a)，从图5(a)中可看出，在吸附初始阶段，CeO2/NaF吸附剂对MoF6的吸附量要明显高于NaF吸附剂。为进一步说明两种吸附剂在初始吸附动力学上的差异，通过对两种吸附剂的吸附量变化曲线进行差分计算得到了相应的吸附速率曲线图5(b)，表明在吸附的初始阶段(t＜15min)，CeO2/NaF的吸附速率要明显快于NaF。同时结合准一级、准二级两种吸附动力学模型对CeO2/NaF和NaF吸附剂的吸附过程进行拟合，计算结果见表2，准二级动力学模型能够更好地描述CeO2/NaF和NaF两种吸附剂的吸附过程。拟合得到CeO2/NaF吸附剂和NaF吸附剂的平衡吸附速率常数K2分别为4.3×10−4g·(mg·min)−1和2.7×10−4g·(mg·min)−1，进一步说明CeO2掺杂后NaF吸附剂的初始吸附速率明显增加。

图5 CeO2/NaF、NaF对MoF6的吸附曲线(a)以及CeO2/NaF、NaF的初始吸附速率曲线(b)Fig.5 MoF6 adsorption amount spectra of CeO2/NaF and NaF adsorbents vs. time (a), initial adsorption rate spectra of CeO2/NaFand NaF adsorbents (b).

表2 两种吸附剂的准一级、准二级动力学参数Table 2 Parameters and correlation coefficients by pseudo-first and pseudo-second order models for adsorption processes.

在本研究的实验条件下，CeO2/NaF吸附剂对MoF6的吸附容量为81.5 mg MoF6·g−1，与NaF吸附剂的吸附容量(82.7 mg MoF6·g−1)相近，比文献[4]中的MgF2吸附剂的吸附量(0.065mg MoF6·g−1)高很多。CeO2/NaF吸附剂的比表面积与掺杂前相比有明显增加，但是吸附容量并没有随之增加。为分析这不合常理的实验结果，我们将吸附了MoF6后的CeO2/NaF吸附剂沿着颗粒截面直径进行多次EDS线扫描，结果表明颗粒所有检测点均检测到Mo元素的存在，但Ce含量较高的区域Mo的含量相对降低(见图6)，表明CeO2对MoF6的吸附性能弱于NaF。吸附剂中CeO2纳米颗粒形成的主要作用是增加了比表面积和孔隙率，增加了气流通道，有助于MoF6在吸附剂内的扩散，从而相应地提高了MoF6的初始吸附速率。

图6 CeO2/NaF吸附剂内部的EDS线扫描图谱Fig.6 EDS line scan patterns of CeO2/NaF sorbent particle.

3.3 CeO2掺杂对解吸附行为影响

NaF吸附MoF6属于化学吸附[4]，该反应过程属于放热反应，当温度升高时，能够发生逆反应，使MoF6解吸。采用热失重分析方法，能够精确地观测吸附剂的质量随温度变化过程，该过程反映MoF6的解吸附行为。图7显示吸附有MoF6的NaF和CeO2/NaF吸附剂的TG和DTG曲线。从图7中可以看出，吸附有MoF6的NaF吸附剂在升温过程中除了在100–300°C有明显的失重峰以外，在350–400°C也有一个较明显的失重峰。吸附有MoF6的CeO2/NaF吸附剂的失重主要在150–300°C温度段内。MoF6属于高价氟化物，化学稳定性不高，很容易生成低价氟化物或同价态但化学组分不同的其他化合物[18−19]。NaF吸附剂上MoF6解吸附过程的TG/DTG曲线表明吸附剂上Mo存在两种或两种以上化学形态，在吸附或解吸附过程中，有部分吸附于NaF吸附剂上的MoF6形成低挥发性的化合物。而CeO2/NaF吸附剂内由于CeO2存在，+4价Ce具有较强的氧化性，在一定程度上保持了吸附剂内的氧化性环境，从而起到阻止MoF6水解或稳定+6价Mo的作用。

图7 NaF-MoF6 (a)和CeO2/NaF-MoF6 (b)的TG/DTG曲线Fig.7 TG and DTG curves of NaF-MoF6 (a) and CeO2/NaF-MoF6 powders (b).

4 结语

通过在NaF中掺杂CeF3，并以CMC为粘结剂，经过高温烧结，制备了一种新型吸附剂(CeO2/NaF)颗粒。该新型吸附剂比表面积为(0.84±0.04)m2·g−1，是相同条件下制得的NaF吸附剂的2.4倍；孔隙率为42.2%，是NaF吸附剂的1.5倍。掺杂Ce元素后，新型吸附剂与NaF吸附剂的吸附量相近，但其初始吸附速率明显大于NaF吸附剂。吸附于NaF吸附剂上的MoF6在100–300 °C和350–400°C两个温度段发生解吸，CeO2/NaF吸附剂中的MoF6在150–300°C单个温度段解吸附，这表明吸附在NaF吸附剂上的MoF6有部分转化成低挥发性的其他化合物形式，CeO2的引入在一定程度上起到了稳定MoF6的作用。

致谢 感谢中国科学院上海应用物理研究所李文新研究员在实验过程中提供的建议和指导。

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CLC TL99

Preparation of adsorbent CeO2/NaF and its adsorption performance for MoF6

LI Sasa1,2CHENG Zhiqiang2LI Yangjuan2LONG Dewu2GONG Yu2DOU Qiang2WU Minghong1,2LI Qingnuan2
1(Shanghai University, Shanghai 200444, China)
2(Shanghai Institute of Applied Physics, Chinese Academy of Sciences, Jiading Campus, Shanghai 201800, China)

Background: The fluoride volatility process has been developed to recover uranium from spent nuclear fuel. And the fluoride adsorption technique is usually applied in the purification and collection of UF6during the fluoride volatility process. Purpose: This study aims to investigate the characteristics and sorption performance of a novel sorbent CeO2/NaF synthesized by doping NaF with CeF3. Methods: With polymer sodium carboxymethyl cellulose (CMC) as a binder and pore-forming agent, CeF3and NaF was mixed according to a mass ratio of 4:9:62, and then water were added (the ratio of CMC to water is 1:6). The porous CeO2/NaF adsorbent particles were prepared by a mixing, molding and sintering process. The characteristics and adsorption performance of the adsorbent particles were analyzed and characterized. Results: Specific surface area of CeO2/NaF was (0.84±0.04)m2·g−1, which was twice of NaF sorbent made under the same process. Porosity was 42.2%, which was larger than that of NaF sorbent. The initial adsorption rate of MoF6on CeO2/NaF was much higher than that of NaF sorbent. The temperature zone for desorption of MoF6from CeO2/NaF ranged from 150°C to 300°C, while there were two desorption zones for desorption of MoF6from NaF sorbent, which varied from 100°C to 300°C and 350°C to 400°C, respectively. This phenomenon showed that CeO2might stabilize Mo6+in MoF6. Conclusion: The physical properties of NaF could be changed by doping with CeO2, and its adsorption performance was also improved.

NaF, Adsorbent, CeO2doped, MoF6, TG/DTG

TL99

10.11889/j.0253-3219.2015.hjs.38.100301

铀氟化挥发技术，是通过氟化的方法将铀化合物（如氧化铀、四氟化铀等）转化为易挥发的六氟化铀，从而实现铀的分离和纯化的一种技术。铀氟化挥发工艺具有流程短、操作简单、分离效率高、易于实现连续化操作等优点，被广泛应用于核燃料前处理中的铀转化过程。随着第四代反应堆技术的发展、钚铀混合氧化物(Mixed Oxide，MOX)元件等新型核燃料元件的出现，乏燃料干法后处理流程表现出独特的优势，相关的工艺方法也成为当前的研究热点。铀氟化挥发技术以其在铀分离回收方面难以替代的优势，成为一种有前景的新型乏燃料干法后处理工艺。美国、俄罗斯、法国、日本、捷克等国都相继开展了铀氟化挥发技术在干法后处理流程或干法与水法结合后处理流程中的应用研究[1–4]。

铀氟化挥发技术利用不同元素氟化物的挥发度差异来实现铀与大多数裂变产物、其他锕系元素的分离。在铀生成可挥发性UF6的同时，伴有其他挥发性氟化物杂质（如Mo、Nb等挥发性氟化物）生成。目前吸附纯化法和冷凝精馏法是除去UF6中气态杂质的两种主要方法，其中吸附纯化法具有装置简单、操作方便等特点，而被广泛应用。吸附纯化法主要利用碱金属和碱土金属的氟化物在不同温度下对不同挥发性氟化物选择性吸附和解吸附实现UF6的净化[5–6]。

中国科学院战略性先导科技专项(No.XDA02030000)资助

李洒洒，男，1988年出生，2011年毕业于山东大学，现为硕士研究生，核技术与应用专业

窦强，E-mail: douqiang@sinap.ac.cn

2015-07-06，

2015-09-19