桑沟湾溶解态铝的分布、季节变化及影响因素

房瑞雪，任景玲＊，李 磊，蒋增杰，杜金洲，方建光

（1.中国海洋大学 海洋化学理论与工程技术教育部重点实验室，山东 青岛266100；2.中国水产科学研究院 黄海水产研究所，山东 青岛266071；3.华东师范大学 河口海岸学国家重点实验室，上海200062）

铝的含量仅次于氧、硅，占地壳总量的8.1%［1－2］，其主要以铝硅酸盐的形式存在于岩石和矿物中。由于在岩石风化过程中铝硅酸盐的溶解度很低且其在海洋中停留时间较短等原因，天然水体中铝的含量较低，属于痕量元素［3］。海洋中溶解态铝主要吸附至颗粒物表面而随之沉降至海底，最终形成铝硅酸盐颗粒从水体中迁出［4］。开阔大洋水中的溶解态铝主要来源于大气沉降［5－6］、大洋平流效应和底沉积物再悬浮过程的释放［7］等；近岸海域溶解态铝则主要来源于河流输送［5，8－9］。人们通常认为铝是非营养型元素，但有调查研究结果显示，在水华发生后溶解态铝的浓度发生了明显的降低［10－11］，这说明浮游植物对铝有一定的清除作用，但清除机理尚不清楚。近年来海洋酸化问题日益严重，导致溶解态铝的含量升高，致使河流和湖泊中的鱼类、大型无脊椎动物等死亡率升高［12－13］。因此，研究铝在海洋中尤其是养殖海域中的生物地球化学行为至关重要。

桑沟湾（122°24′～122°35′E，37°01′～37°09′N）位于山东半岛东端，是一个面向黄海的半封闭型海湾，湾口朝东。海湾水域面积为144km2，平均水深约7.5m，最大水深15m。入湾的河流有沽河、桑干河、小落河和十里河等，均属季节性雨源河流，每逢雨季，河流暴涨，年均径流总量为（1.7～2.3）×108m3，年输沙量为17.1×104t［14］。桑沟湾是我国北方重要的水产养殖基地，养殖面积为60km2，在湾口外或水深较大、流急处以养殖海带为主，湾内水浅处以海带和贝类（牡蛎、贻贝等）间养或以贝类养殖为主［15］。近几年多位研究者已经对这一养殖海域做了大量的调查研究工作，如方建光等对桑沟湾的养殖容量以及营养要素等做了诸多研究［16－17］；陈皓文则对桑沟湾表层水细菌与生态环境因子的关系进行了研究［18］；闫哲和张国玲等分别对桑沟湾痕量元素砷和铝的分布和季节变化做了初步的研究［19－20］。本文在前人研究的基础上，增加了周边河流和地下水样品的分析，更加深入地论述了2011—2012年4个季节航次桑沟湾溶解态铝的分布和季节变化及其影响因素，并对桑沟湾溶解态铝的通量进行了简单估算，以期能为该养殖区域中铝的生物地球化学行为提供更为丰富的数据基础。

1 采样与方法

1.1 样品采集和预处理

分别于2011－04，2011－08，2011－10和2012－01采集桑沟湾海水样品。为了对比不同水文环境下溶解态铝的浓度变化，在同一时期对桑沟湾附近的俚岛湾、爱莲湾进行了采样，调查站位如图1所示。

调查船采用有机械动力的木船，在船头用有机玻璃采水器采水。其中2011－04只采集了表层水样。采样瓶和样品瓶在使用前均用体积比为1∶5的盐酸浸泡一周左右，再先后用蒸馏水和 Milli－Q水冲洗干净，最后装入双层洁净塑料袋备用。

所有样品采集后均于简易洁净工作台中用已处理过的Nalgene过滤器和0.45μm醋酸纤维滤膜（经pH＝2的 HCl浸泡，Milli－Q水洗至中性）过滤，过滤后将水样分装于聚乙烯样品瓶中，样品瓶放于冰柜冷冻（－20℃）避光保存。现场同样条件下过滤Milli－Q水做空白水样，以考察现场过滤条件、滤器、滤膜、样品瓶对样品中溶解态铝含量的影响，以证明结果的可靠性。

除了大面观测站外，在站位图中还给出了2012－06桑沟湾周边河流及地下水的补充采样站位，河流采样点位于河流的中下游（盐度为0），距入海口约3～10km，包括沽河、十里河、桑干河、八河水库等，地下水则选择分布于桑沟湾周围的六处井水（图1中GW表示地下水站位）。温度、盐度数据通过Multi 350i－多参数水质分析仪现场测定获得。

图1 桑沟湾采样站位图Fig.1 Sampling stations in Sanggou Bay

1.2 样品测定

溶解态铝的测定方法采用改进的荧光镓（LMG）分子荧光分析法［21］。该方法的检出限为0.25nmol／L，精密度在40和1nmol／L时分别为5.0%和6.7%。悬浮颗粒物（Suspended Particulate Matter，SPM）含量是过滤前后烘干滤膜的质量差值。所有样品均于1a内完成测定［22］。

2 结果与讨论

2.1 桑沟湾溶解态铝浓度的分布及季节变化

2011－2012年桑沟湾4个季节航次的温度、盐度、SPM和溶解态铝的浓度范围及平均值见表1。结果表明，溶解态铝的平均浓度呈现出明显的季节变化，即秋季最高，夏、春季次之，冬季最低。桑沟湾海水的盐度和溶解态铝表、底层浓度的平面分布如图2所示。由图可知，夏季盐度梯度变化比春、秋和冬三季明显，这主要与夏季降雨量增加、陆源输入量增大有关。受陆源输入和黄海水稀释作用的影响，除几个异常站位外，溶解态铝的分布大致呈现湾内高、湾口低的趋势，并且随离岸距离的增加浓度逐渐降低。其中，夏季表层溶解态铝的浓度在近岸异常地出现低值，具体原因见2.2.2部分。此外，在夏、秋季湾口北部溶解态铝的浓度均出现高值，一方面是因为桑沟湾北岸码头居多，人为活动较为频繁；另一方面是因为受桑沟湾海流的影响，桑沟湾海流方向由湾北部双岛至楮岛嘴，从湾口到湾内流速逐渐减弱，并且存在季节变化，湾口深水区规律较明显，夏、秋季比春、冬季的流速大［14］，底层沉积物再悬浮较剧烈，释放出溶解态铝使其含量升高，具体讨论见2.2.2部分。

表1 2011－2012年桑沟湾4个航次的温度（θ）、盐度（S）、SPM和溶解态铝的浓度范围Table 1 The range of temperature，salinity，SPM and concentration of dissolved aluminum in Sanggou Bay during four investigation cruises from 2011to 2012

图2 4个季节航次桑沟湾海水的盐度和表、底层溶解态铝浓度的平面分布Fig.2 The horizontal distributions of salinity and dissolved aluminum in Sanggou Bay during four seasonal cruises of investigation

2.2 影响桑沟湾溶解态铝分布的主要因素

2.2.1 周边河流及地下水的输入

2012－06丰水期桑沟湾周边主要河流及地下水中溶解态铝的浓度结果如图3所示。由图可见，周边各河流因采样站位周围环境及水质的不同导致其溶解态铝的浓度有所差异，其浓度范围为62.2～212.2 nmol／L，其中沽河水中溶解态铝的浓度最高。沽河是桑沟湾最大的河流，年均径流量占桑沟湾河流年均径流总量的70%左右［14，23］。由于缺乏近年来各河流的年均径流量的数据，沽河对桑沟湾溶解态铝的贡献量采用按径流总量的70%来估算，其他河流按径流总量的30%来估算。计算公式为

式中，YQ表示河流年输入总量（mol／a）；cAl表示河流中溶解态铝的浓度（nmol／L）；V表示河流年均径流量（m3／a）。由该公式得出每年河流对桑沟湾中溶解态铝的贡献量为34.4×103mol／a。地下水中溶解态铝的浓度比河流中低很多，除了GW－1站位的浓度是14.9nmol／L外，其他站位的浓度均低于10.0nmol／L。基于Wang等［24］运用氡放射性同位素示踪法估算的桑沟湾2012－06的地下水排放通量（Submarine Groundwater Discharge，SGD），估算出2011年地下水排放通量为5.9×109m3／a。SGD通常包括陆源地下淡水和再循环海水，陆源地下淡水一般占总SGD的10%～25%，为减少计算误差，保守取5%，即2.9×108m3／a［24］。周边地下水中溶解态铝的平均浓度cAl为11.6nmol／L，根据公式（2）可计算出周边地下水对桑沟湾溶解态铝的贡献量：

式中，YG表示地下水年输入总量（mol／a）；cAl表示地下水中溶解态铝的浓度（nmol／L）；SGD表示地下水排放通量（m3／a）。由该公式得出周边地下水对桑沟湾溶解态铝的贡献量为3.4×103mol／a，占河流输入量的9.9%。

图3 2012－06丰水期桑沟湾周边主要河流及地下水（GW－1～GW－6）中溶解态铝的浓度Fig.3 Concentrations of dissolved aluminum in main rivers and groundwater around Sanggou Bay in the flood season of June 2012

2.2.2 生物清除和SPM对溶解态铝分布的影响

由于受陆源输入的影响，春、秋和冬季溶解态铝的浓度在近岸都比较高，在夏季近岸表层却出现了低值（图2）。夏季桑沟湾盐度与溶解态铝浓度之间的关系见图4，图中TDL1表示以河流溶解态铝浓度最大值作为淡水端元，TDL2表示以河流溶解态铝浓度的平均值作为淡水端元，TDL3表示以河流溶解态铝浓度的最小值作为淡水端元），由TDL1和TDL3围成的三角形区域为保守区域，由图可见，有些点不在该区域内，这可能与生物清除和底层沉积物再悬浮释放有关。又因在2011－07桑沟湾暴发大规模水华，进一步说明浮游植物对溶解态铝的清除作用不容忽视［25］。为讨论生物和SPM对溶解态铝分布的影响，仅考虑水团的物理混合，以河水和黄海水为两个端元估算该研究区域溶解态铝的浓度，其两个计算公式为

式中，Sa表示实测盐度；SR表示河流的盐度（SR＝0）；SY表示黄海水的盐度（SY＝32）；x表示河流端元在水团混合中占的比例；y表示黄海水端元在水团混合中占的比例。再由公式

式中，cc（Al）表示该区域溶解态铝的估算理论值；cR（Al）表示河流中溶解态铝的平均浓度（104.8nmol／L）；cY（Al）表示黄海水中溶解态铝的浓度（42.0nmol／L）。最后由公式

式中，ca（Al）表示该区域溶解态铝的实测值（nmol／L）。由此得出该区域溶解态铝的实测值与估算理论值之间的偏差占实测值的比值ce。该研究区域叶绿素（Chl－a）和SPM与ce之间的关系见图5。由图可知，Chl－a与ce呈显著的负相关关系（n＝18，P＜0.05），SPM与ce呈显著的正相关关系（n＝16，P＜0.05），说明浮游植物和SPM对溶解态铝的浓度分布有一定的影响。夏季是桑沟湾养殖海带和贝类等的生长旺季。荣成市渔业技术推广站2012年统计资料［26］显示，桑沟湾海带的年产量已达到8万余t，牡蛎、扇贝等的年产量约15万t左右，所以桑沟湾养殖生物对铝的清除作用也是不容小觑的。但对生物清除铝的机理目前尚不明确。有研究表明SPM对溶解态铝的影响是一个吸附、解吸的动态平衡过程，在SPM含量低的情况下以解吸为主，当含量达到一定程度时吸附、解吸达到平衡，随着SPM含量的增加逐渐会以吸附过程为主［27－29］。

图4 2011－08盐度与溶解态铝浓度之间的关系Fig.4 Relationship between salinity and dissolved aluminum in August 2011

图5 2011－08溶解态铝浓度的估算偏差比值ce与Chl－a及SPM之间的关系Fig.5 Relationship between ceand Chl－a and SPM in August 2011

2.3 桑沟湾溶解态铝的通量估算

桑沟湾溶解态铝的来源有河流及地下水的输入和大气的干、湿沉降等。溶解态铝的通量可根据LOICZ［30］模型估算。由河流年均径流总量、地下水排放通量、年降雨量（1.3×108m3／a）和年蒸发量（1.5×108m3／a）［23］，据水交换平衡计算从桑沟湾到黄海的余流项VR为4.4×108m3／a；由桑沟湾和黄海的平均盐度值30.6和32.0，据盐交换平衡计算桑沟湾和黄海的水交换量Vx为98.4×108m3／a，黄海水中溶解态铝的平均浓度为42.0nmol／L［28］，由此估算从桑沟湾输入黄海的溶解态铝的量YR为－20.5×103mol／a，桑沟湾与黄海之间溶解态铝的交换量YX为－87.5×103mol／a。在2.2.1小节中已经估算出河流及地下水的年输入量YQ和YG。大气干沉降量（Yp1）可根据公式（7）估算，大气湿沉降量（Yp2）可根据公式（8）估算：

式中，F表示大气的干沉降通量（mol／（m2·a））；A表示桑沟湾水域面积（km2）；DS表示Al的干沉降溶出率［31］；7%表示大气微粒中 Al的百分含量［32－33］；P表示2011年威海市全年降雨量（m3／a）；cr表示雨水中溶解态铝的浓度（nmol／L）。由于估算过程中有些参数（年蒸发量、干沉降通量等）来自先前的文献并非实时观测得到，因此计算结果存在一定的偏差。估算结果见图6，图中正值代表输入桑沟湾的量，负值代表从桑沟湾输出的量，YP表示大气沉降量，YQ表示河流输入量，YG表示地下水输入量，YR表示桑沟湾向黄海的净输入量，YX表示桑沟湾和黄海之间的交换量。由图6可知，溶解态铝的输入和输出是不平衡的。究其原因，桑沟湾溶解态铝可能还存在其他的源，例如底沉积物再悬浮的释放和沉积物－水界面间隙水的扩散等。此外，生物的清除作用也不能忽视，但由于缺乏相关的数据不能够进行定量估算。

图6 桑沟湾溶解态铝的通量Fig.6 Dissloved aluminum budget in Sanggou Bay

2.4 与其它海湾、河流、海区含量对比

2.4.1 与爱莲湾、俚岛湾的比较

爱莲湾与俚岛湾、桑沟湾相邻或相近（图1），因此3个海湾拥有几乎相同的地质气候条件和海洋环境。不同的是桑沟湾比爱莲湾、俚岛湾水域面积大，并且桑沟湾属于半封闭型海湾，而爱莲湾和俚岛湾属于开阔型海湾，所以桑沟湾与其他两个海湾的水文环境有所差异［34］。3个海湾的盐度和溶解态铝浓度的对比如图7所示。由图7a可见，在春、秋、冬季盐度值基本持平，并不存在显著性差异（t－检验，置信度为95%），而在夏季桑沟湾明显低于爱莲湾和俚岛湾，一方面主要与桑沟湾周边河流比其他两个海湾多、陆源输入量相对大有关；另一方面由于半封闭型海湾和相对大的养殖面积的特点使得在养殖期内桑沟湾内外海水交换能力比其他两个海湾更滞缓。从图7b也可看出，在养殖阀架密集的春季，桑沟湾溶解态铝的浓度比其他两个海湾高；秋、冬季大部分养殖生物收获后，溶解态铝的浓度并无太大差异；夏季，桑沟湾溶解态铝浓度相对低的原因主要还是与养殖面积大和大规模水华的发生有关，溶解态铝被生物清除的程度比另外两个海湾大。

图7 桑沟湾和爱莲湾、俚岛湾盐度与溶解态铝浓度对比Fig.7 Comparison of salinity and dissolved aluminum in Sanggou，Ailian and Lidao Bay

2.4.2 与其他河流、海区相比较

我国主要河流、陆架边缘海及世界大洋中溶解态铝的浓度范围见表2。由于溶解态铝受陆源输入影响显著，桑沟湾溶解态铝的浓度高于世界大洋中铝的浓度；胶州湾周边河流的年均径流量和输沙量均高于桑沟湾，所以胶州湾中溶解态铝浓度略高于桑沟湾［35］；黄河和长江是我国陆架边缘海重要的淡水源，溶解态铝的浓度较高，受其影响，渤海和长江口中溶解态铝的浓度也高于桑沟湾、黄海和东海。此外，由于桑沟湾这一特殊的养殖环境使得该区域溶解态铝的浓度呈现明显的季节变化。

表2 我国主要河流、陆架边缘海及世界大洋中溶解态铝的浓度Table 2 Concentration of dissolved aluminum in Chinese major rivers，shelf marginal sea and the oceans of the world

3 结论

通过对2011—2012年4个季节航次桑沟湾溶解态铝浓度的分布、季节变化及影响因素的讨论，主要得出以下结论：

1）4个季节航次溶解态铝的平均浓度呈现出明显的季节变化，秋季最高，夏、春季次之，冬季最低。除几个异常站位外，溶解态铝的浓度大致呈现随离岸距离的增加而逐渐降低的趋势。夏季表层溶解态铝的浓度在近岸出现低值。夏、秋季湾口北部溶解态铝的浓度均出现高值。

2）影响该区域溶解态铝分布的主要因素为与黄海的水交换、河流及地下水、浮游植物和养殖生物以及悬浮颗粒物。桑沟湾溶解态铝通量的估算结果显示，除了河流和大气沉降外，溶解态铝还存在其他的源。

3）由于水文环境和陆源输入的不同，春季桑沟湾溶解态铝的浓度比爱莲湾和俚岛湾高；秋、冬季没有太大差异；夏季桑沟湾溶解态铝的浓度相对其他两个海湾偏低。由于受陆源输入影响显著，桑沟湾溶解态铝的浓度低于胶州湾和个别的陆架边缘海，而高于世界大洋中溶解态铝的浓度。

致谢：中国水产科学研究院黄海水产研究所、华东师范大学河口海岸学国家重点实验室、中国海洋大学海洋生物地球化学实验室以及荣成市海洋与渔业局的老师和同学们对野外实验和实验室工作提供了帮助。

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