钙钛矿太阳能电池的研究进展

杨 林，左智翔，于凤琴，纪三郝，王天华，王鸣魁

（1.中化化工科学技术研究总院，北京 100083；2. 华中科技大学光电国家实验室（筹），湖北 武汉 430074）

钙钛矿太阳能电池的研究进展

杨 林1，左智翔2，于凤琴1，纪三郝1，王天华1，王鸣魁2

（1.中化化工科学技术研究总院，北京 100083；2. 华中科技大学光电国家实验室（筹），湖北 武汉 430074）

近年来，得益于钙钛矿材料突出的光学和电学特性，全固态钙钛矿基太阳电池效率不断取得突破，现已超过20%。业界纷纷期待着钙钛矿电池的产业化前景。文章介绍了钙钛矿作为光电材料的一些光学、电学性能，回顾了钙钛矿电池的发展历程。围绕基本结构，论述了钙钛矿电池中的基本光电转换过程，并对各种衍生结构的钙钛矿电池进行了罗列、分类，重点介绍了无空穴传输层的钙钛矿电池，阐明了无空穴传输层电池在稳定性和使用寿命、成本控制等关键问题上的优势所在，同时基于廉价碳电极的无空穴传输层太阳电池效率也已接近15%，且仍有较大提升空间。

钙钛矿电池；光电转换效率；异质结；空穴传输层；碳电极

根据美国能源信息局的报告，预计到2035年，全球能源消耗将比现在增加50%，其中，化石能源消耗将占世界能源消耗总量的86%［1］。可以说用“能源危机”来描述当前的形势丝毫不为过。而化石能源链条一旦中断，必将导致世界经济危机和冲突的加剧，最终葬送现代市场经济。与此同时，大量消耗化石能源导致的温室气体排放，不仅使全球气候发生变化，海平面上升，还将造成全球大气环流调整和气候带向极地扩展。总之，在世界能源现状日益拮据，化石能源迟早面临枯竭，环境污染问题频发的今天，寻求新能源成了当今世界、当今中国最迫切的选择。

太阳能作为一种清洁的可再生能源，开发利用太阳能，能够同时解决环境污染问题和满足全球范围内日益增长的能源需求。目前对太阳能的利用主要是基于光伏原理的太阳能电池。太阳能电池的种类有很多，按照出现的先后顺序，大体可以分为三代。一代单晶硅、多晶硅太阳能电池是目前市场上的主流产品，工艺成熟，光电转换效率高，但是高纯硅材料成本太高，工艺复杂，限制了它的大规模应用。二代多元化合物薄膜太阳能电池虽然也有较高的光电转换效率，但是它的一些原材料属稀有元素，而且像镉具有严重的污染性。这样就催生了三代太阳能电池，该代太阳能电池具有取材广泛、性能提升空间大等诸多优点，虽尚未发展到实际应用阶段，但它们是目前学术界广泛研究的热点。

在三代太阳能电池中，钙钛矿太阳电池（Perovskite Solar Cell， PSC）最近几年发展势头尤为迅猛。图1是各种太阳能电池效率发展史及最高效率，从图1中可以看到PSC在2009年效率只有3.8%［2］，到现在已经超过20%，发展速度远远快于同为三代太阳能电池的染料敏化太阳能电池（DSC）和有机聚合物太阳能电池（OPV）。基于有机金属卤化物的PSC被认为是近年来光伏领域最重要的发明之一。自从2012年报道第一篇关于全固态太阳能电池用CH3NH3PbI3作为吸光材料以后，通过调整PSC内部界面的能级结构和改善控制电池薄膜的质量和形态以及设计一系列不同的电池结构，PSC的效率不断取得突破。

图1 各种太阳能电池的效率发展史及最高效率

1 钙钛矿太阳电池的发展概况

1.1 钙钛矿材料

PSC以钙钛矿吸收层为核心部分，钙钛矿分子微观结构示意图如图2所示。它的分子式为ABX3，目前报道的PSC大部分使用的钙钛矿为CH3NH3PbI3，所以图2中，A代表甲胺基团位于面心立方晶格顶角位置，B代表铅原子位于八面体核心，卤素碘原子在八面体顶角。这种结构的特点是非常稳定，而且中间八面体间隙大，可以填充较大尺寸离子，具有较高的缺陷容忍度。CH3NH3PbI3由于具备极好的光学以及电子学特性，在过去20年中作为光学材料被广泛研究。其直接禁带宽度为1.55eV，对应的吸收截止光波长为800nm，覆盖了整个可见光谱范围，是最佳的光吸收材料之一［4］。 通过光吸收法测试，得到CH3NH3PbI3吸收光产生的光生载流子具备较小的束缚能（约为30meV），表示该光生载流子能够有效分离成自由电荷［5］。CH3NH3PbI3中载流子扩散长度达到100nm以上，这预示着其应用于高效率器件成为可能［6-7］。

图2 钙钛矿材料分子结构示意图

此外，用其它卤族元素替代I形成的钙钛矿材料也被广泛研究，其中CH3NH3PbBr3和CH3NH3PbI3-xClx最受关注。与CH3NH3PbI3比较，Br的引入会提高钙钛矿导带位置，降低价带位置，从而将CH3NH3PbBr3的直接禁带宽度提升为2.2eV［8-9］。高导带能级有利于实现钙钛矿与电子选择性接触电极间的电荷注入，可有效提升器件的开路电压［10］。但是宽禁带会减小钙钛矿材料的吸收光谱范围，CH3NH3PbBr3的吸收截止光波长小于550nm，因而限制了器件的光电流。此外CH3NH3PbBr3产生的光生载流子有较大的束缚能，约为150meV，因此和CH3NH3PbI3比较，它的光生载流子变成自由电荷更困难［11］。因此，目前基于CH3NH3PbBr3的PSC效率一直低于CH3NH3PbI3器件。与Br稍有差异，Cl离子的引入可以同时提高钙钛矿的导带和价带位置，因此最终的直接禁带宽度较CH3NH3PbI3几乎没有变化。 但是这种对导带价带位置的细微调节可以极大促进光生载流子的传输与扩散。相关实验证明，CH3NH3PbI3-xClx中电子空穴扩散长度均大于1 μm。

1.2 钙钛矿太阳电池的效率发展

Kojima等在2009年首次将钙钛矿材料应用在量子点敏化太阳电池中，得到了3.8%的效率。随后2011年Park等［12］通过对TiO2衬底表面进行修饰，同时优化了钙钛矿的制备工艺，将电池效率做到了6.5%。但是因为未能解决液态电解质不稳定的问题，电池效率衰减迅速。2012年Kim等［13］将一种固态的空穴传输材料spiro-OMeTAD引入到PSC中，制备出第一块全固态PSC，电池效率达到9.7%。即使未经封装，电池在经过500h后，效率衰减也很少。空穴传输层（Hole Transport Material， HTM）的使用，初步解决了液态电解质PSC不稳定与难封装的问题。

图3 钙钛矿太阳电池效率发展图

随后Snaith等［14］将Cl元素引入钙钛矿材料，并使用Al2O3替代TiO2，证明钙钛矿不仅可作为光吸收层，还可作为电子传输层（Electron Transport Material， ETM），所得电池效率为10.9%。同样是在2012年，瑞士的Etgar等［15］在氧化钛基底上直接沉积CH3NH3PbI3，形成CH3NH3PbI3/TiO2异质结，所制备电池效率为5.5%。这说明钙钛矿材料除可用作光吸收层和ETM外，还可用作HTM。自2013年开始，PSC迅速发展。首先Grtzel等人［16］发明了序列沉积方法制备钙钛矿薄膜，电池效率高达15%。接着Snaith等［17］采用气相蒸发法制备了全新的平面异质结PSC，效率为15.4%。随后，Yang等［18］将溶液法和气相法结合制备了效率为12.1%的PSC。2014年初，韩国的KRICT研究所已经将PSC的转换效率提升到17.9%［19］。到5月份，Yang等更是通过掺Y修饰TiO2层，将转换效率提升到19.3%［20］。现在KRICT研究所已经制备出转换效率为20.2%的PSC，并已通过认证，这种发展速度（图3）是前所未有的。

2 钙钛矿电池结构和工作机理

PSC的基本结构如图4所示，包括钙钛矿材料的光吸收层、电子传输层、空穴传输层、工作电极等。基本光电转换过程如图5所示：1）在光照下，能量大于光吸收层禁带宽度的光子将光吸收层中的价带电子激发至导带，并在价带中留下空穴；2）当光吸收层导带能级高于电子传输层导带能级时，光吸收层的导带电子注入到后者的导带中；3）电子进一步输运至阳极和外电路；4）当光吸收层价带能级低于空穴传输层的价带能级时，光吸收层的空穴注入到空穴传输层中；5）空穴输运至阴极和外电路中电子相遇。除上述光电能量转化过程外，还存在一些能量损失过程，比如在光吸收层中，高能量激发态的电子/空穴会快速弛豫至导带底/价带顶；在光吸收层两侧界面处，存在电荷复合中心，导致不必要的电荷和能量损失。改善这些能量损失问题可以有效提高器件的效率。

图4 钙钛矿太阳电池基本结构

图5 钙钛矿太阳电池基本工作原理示意图

此外，在PSC的发展过程中，围绕图4所示的基本结构，衍生了其他一系列不同PSC结构。图6所示为典型的介孔结构PSC示意图，其结构组成包括导电玻璃基底、致密层、介孔氧化物层、钙钛矿吸光层、空穴传输层、金属对电极。在此结构基础上，Grtzel等使用TiO2并发明两步法获得了15%的转换效率。Snaith等将图6中的介孔氧化物层换成绝缘的Al2O3材料，制备了介孔超结构型的器件。进一步，Snaith等去掉了Al2O3层，制备了全新的平面异质结PSC。同时Grtzel等还在介孔结构基础上将HTM层去掉，制备出一种含CH3NH3PbI3/TiO2异质结的无HTM层结构。另外Malinkiewicz等［21］把钙钛矿吸光层用于有机太阳电池结构，并用PCBM、PEDOT：PSS分别作为电子传输层和HTM层，实现了较高的转换效率。由于CH3NH3PbI3具备双极性载流子输运性质，因此将其用来敏化P型宽禁带半导体氧化物。Chen等［22］在介孔NiO薄膜上沉积CH3NH3PbI3作为光吸收材料，制备了反式介孔结构的PSC。Yang等［23］用溶胶凝胶法处理得到NiO致密层，制备了基于NiO的反式结构平板异质结电池。

图6 介孔结构钙钛矿太阳电池示意图

总之，目前存在的不同结构PSC大都是由图6所示的介孔结构发展演变而来的。并且无论是N型电池还是反式P型电池都已取得了较长足的发展。各类器件的开路电压普遍在1V左右，短路电流密度约为20 mA·cm-2，填充因子处于0.6～0.8之间，转换效率接近或超过15%。

3 无空穴传输层的钙钛矿太阳电池

PSC中空穴的产生和收集效率是决定电池能量转化效率的一个重要因素。目前存在的高效率PSC大都以Spiro-OMeTAD作为空穴传输介质，但是这里存在几个问题。首先是有机空穴传输材料Spiro-OMeTAD不稳定，影响器件的稳定性和电池使用寿命；其次Spiro-OMeTAD的价格是黄金的10倍，规模化以后不具有成本优势；同时，无论是在介孔结构还是在平板结构中都对这种有机空穴传输层的薄膜质量和厚度有着苛刻的要求。因此发展无HTM的PSC是简化电池结构和制备工艺，降低电池生产成本以及提高电池稳定性和使用寿命的重要途径。

按照电池的对电极所使用材料的不同将无HTM的PSC分为两类，一类是基于金属电极的无HTM的PSC，主要是Au电极；另一类是基于碳电极的无HTM的PSC。以下将分别就两类无HTM的PSC展开叙述。

3.1 基于Au电极的无HTM的PSC

无HTM的PSC最初是由Etgar及其合作者发展起来的，采用一步法在400nm厚度的TiO2纳米片上沉积钙钛矿材料，然后蒸镀金电极，结果表明CH3NH3PbI3在电池中可以同时充当光吸收层和空穴传输层，于是这种结构简单的CH3NH3PbI3/TiO2异质结电池在一个标准太阳光下获得了5.5%的转换效率，且在更低强度的光照下，电池效率为7.3%。接着Laban与Etga r合作，继续采用图7所示的电池结构，在约300 nm厚的TiO2介孔层上沉积钙钛矿，将电池效率提高到8.04%，其中短路电流密度达到了18.8 mA·cm-2，仅比有HTM的介孔PSC稍低［24］。

图7 CH3NH3PbI3/TiO2异质结太阳电池结构示意图

由于任意比例的溴碘化铅钙钛矿已经被报道可用来传导空穴，随后Aharon等人通过两步法在介孔TiO2基底上制备了CH3NH3PbInBr3-n光吸收层/空穴传输层，然后蒸镀金电极，利用CH3NH3PbInBr3-n对钙钛矿的带隙宽度进行调节，最终获得了8.54%的器件转换效率［25］。进一步，Etgar小组利用改进的两步法对CH3NH3PbI3/TiO2异质结电池体系进行了一次系统的研究，包括对致密层TiO2和介孔层TiO2薄膜的厚度优化以及对沉积PbI2的时间参数进行了选择，优化后的电池转换效率为10.85%，短路电流密度提高到19 mA·cm-2。同时发现CH3NH3PbI3/TiO2异质结中耗尽区的宽度影响着器件的转换效率，当有一半宽度的氧化钛薄膜被耗尽时，器件效率最高［26］。

此外，国内研究者在无HTM的PSC领域也取得了一些研究成果。中科院物理研究所的孟庆波等人［27］通过两步法在介孔氧化钛薄膜上形成了一层均匀连续的钙钛矿帽子层，制备的器件效率约为10.5%，开路电压达到948mV，且电池中的载流子寿命超过50ns。

3.2 基于碳电极的无HTM的PSC

但是，对于未来PSC的大规模运用，Au电极的使用无疑会增加电池的生产成本。因此，在进一步提高电池效率的同时，发展低成本的非Au电极是非常重要的。Ku等［28］制备了一种单基板结构PSC，如图8所示，不使用有机空穴传输材料，用绝缘材料ZrO2作为支架防止电池短路。整个制备过程采用全丝网印刷工艺，避免了高真空高能耗的蒸镀工艺。最重要的是他们用碳电极取代了Au电极，因为碳（-5.0eV）的功函与Au（-5.1eV）十分接近，可以很好地成为Au的替代品，而且碳电极在染料敏化太阳能电池中研究较多，能够很好地加以借鉴。最后制备的器件获得了6.64%的光电转化效率。

图8 单基板结构的钙钛矿电池示意图

接着，Mhaisalkar等［29］在他们的器件中，通过层压方法将碳纳米管转移到钙钛矿基底上作为空穴导体和对电极，采用碳纳米管与钙钛矿直接接触的结构，制备的器件效率为6.87%。之后Rong等［30］继续围绕图8所示的PSC结构，并将纳米颗粒的介孔TiO2层换成TiO2纳米片，利用TiO2纳米片（001）面与钙钛矿接触，增加活性界面，进一步将电池效率提升到了10.64%。

2014年7月，Mei 等［31］在Science上报道了用混合阳离子钙钛矿材料（碘铅甲胺-5-氨基戊酸）取代CH3NH3PbI3，用ZrO2作支架，不使用空穴传输材料，获得了12.84%的光电转换效率，这是目前无HTM的PSC所取得的最高认证转换效率，充分说明了无HTM的PSC的可行性，而且为合成新钙钛矿材料提供了新的思路。且制备的电池具有非常好的稳定性，在空气中全日光照射下能维持1000h以上。

2014年，Liu等［32］用介孔NiO材料替换TiO2/ ZrO2/Carbon结构PSC中的ZrO2层，制备了效率为11.4%的无HTM的PSC，比替换之前的电池效率高约39%。并通过对比含ZrO2结构和含NiO结构的PSC，发现后者中的电荷寿命更长，空穴收集效率更高。随后Xu等［33］提出了一种全新的电池结构，如图9（c）所示，利用N型TiO2、I型ZrO2以及P型NiO材料搭建了一个介孔P-I-N的框架结构，再加上碳电极，通过两步法在介孔层和碳层中形成钙钛矿，制备的电池效率高达14.9%，又一次刷新了无HTM的PSC的最高效率。同时Xu还利用电化学阻抗测试深入研究了图9所示的3种结构的无HTM的PSC，发现在图9（c）的结构中存在有更长的电荷寿命和更低的电荷复合程度。

图9 （a）TiO2/ZrO2/Carbon结构PSC；（b）TiO2/NiO/ Carbon结构PSC；（c）TiO2/ZrO2/ NiO/Carbon结构PSC［33］

总之，鉴于最近几年PSC效率突飞猛进的发展态势，努力朝着实现PSC产业化的发展目标，无HTM的PSC因结构和制备工艺简单，电池生产成本较低以及在稳定性和使用寿命等方面的诸多优势，更深入地研究发展无HTM的PSC意义重大。目前基于Au电极的钙钛矿/TiO2异质 结电池效率已经超过10%，想进一步较大幅度提高电池效率的可能性不大，且在规模化生产应用中，昂贵的Au电极带来的成本劣势明显，所以价格低廉的碳电极脱颖而出。Mei等人制备的基于碳电极的混合阳离子钙钛矿/ TiO2异质结电池效率达到12.8%；Xu等人基于介孔P-I-N框架结构制备了效率为14.9%的无HTM的PSC。Mei和Xu等人的研究成果是实现PSC产业化进程中的重要里程碑。下一步，从界面工程、结构工程以及材料与能带工程等几个方面入手开展研究，相信基于碳电极的无HTM的PSC效率会不断取得新的突破。

4 总结与展望

作为第三代太阳能电池的延续与代表，PSC如此快的发展速度吸引了足够多的关注。鉴于目前的PSC最高效率已经突破20%，各种衍生结构的PSC效率大都达到接近15%的水平，使得进一步提高现有各种结构PSC光电转换效率的难度越来越大。由于对PSC电池体系的理论研究从一开始就滞后于电池效率的发展，因此后面更深入地研究PSC器件的工作机理将变得愈加重要。

进一步，卤族混合钙钛矿较单卤素钙钛矿具有更好的光吸收特性以及结晶特性，而且相关研究表明前者具备更长的载流子扩散长度，因此对卤族混合钙钛矿的研究也将受到更多的关注。另外如果能够将钙钛矿材料的吸收光谱进一步扩展到红外部分，也必将使PSC的效率达到新的高度。同时考虑到铅有毒，会破坏人的神经系统，所以制备无铅钙钛矿也是一个很重要的方面。

此外，由于钙钛矿材料本身的原因，电池效率的提高也对电池封装提出了更高的要求。同时PSC要想实现产业化，以目前的使用寿命还远远不够。通常PSC器件在暗态下的稳定性较好，可以达到1000h甚至更多，但在光照下电池效率衰减很快，因此后面需要着重研究提高PSC在光照下的使用寿命。鉴于前文提到无HTM的PSC器件效率也已经达到15%的水平，而且其与普通高效率PSC相比，在稳定性和使用寿命方面具有独特的优势，并且器件结构和制备工艺更简单，所以无HTM的PSC值得投入更多精力加以研究。

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Research Progress of Perovskite Solar Cells

YANG Lin1， ZUO Zhi-xiang2， YU Feng-qin1， JI San-hao1， WANG Tian-hua1， WANG Ming-kui2
（1.Central Research Institute of China Chemical Science and Technology， Beijing 100083， China； 2.Photoelectric National
Laboratory（In Process）， Huazhong University of Science and Technology， Wuhan 430074， China）

Recently， some breakthroughs about the effi ciency of total solid perovskite solar battery had been made constantly， due to the outstanding optical and electrical characteristics of perovskite material. The effi ciency of total solid perovskite solar battery now was up to 20%， so more expectations had been laid on the industrialization prospect of perovskite solar cells industry. In paper， some optical and electrical characteristics of perovskite material are mentioned and the development course of perovskite solar cells was also reviewed. Meanwhile， the basic photoelectric conversion process of perovskite solar cells was discussed， based on the nomal structure. And all kinds of grows structure about perovskite solar cells was classifi ed by order， what was more， no-hole transmission layer about perovskite solar cells was discussed specially， then the advantage of industry properties about no-hole transmission layer perovskite solar cells was described， such as stability， service life and cost control. In this condition， the effi ciency of no-hole transmission layer perovskite solar cells made by cheap carbon electrode was about to 15%， more improve space could be expected in future.

perovskite solar battery； photoelectric conversion effi ciency； heterojunction； hole transmission layer； carbon electrode

TM 914.4+3

A

1671-9905（2015）09-0040-06

杨林（1978-），男，博士，高级工程师，河北石家庄人，主要从事有机合成的研究。E-mail： yanglin@chemchina.com

王鸣魁

2015-07-02