三江平原作物收获期大气颗粒物浓度特征

李瑞敏，张世春，王毅勇，张学磊，赵红梅，周勤迁，陈卫卫（.中国科学院东北地理与农业生态研究所，吉林 长春 3002；2.中国科学院大学，北京 00049）

三江平原作物收获期大气颗粒物浓度特征

李瑞敏1，2，张世春1*，王毅勇1*，张学磊1，赵红梅1，周勤迁1，陈卫卫1（1.中国科学院东北地理与农业生态研究所，吉林 长春 130102；2.中国科学院大学，北京 100049）

通过对2013年10月东北三江平原农作物收获期大气颗粒物的在线监测，结合卫星火点数据与后向轨迹模拟，分析了秸秆燃烧和作物收割等农业活动对大气颗粒物质量浓度及粒径分布的影响.结果表明：作物收获前期、中期和后期大气PM2.5的平均质量浓度分别为36.0，158.3，33.8μg/m3；现场观测表明，水稻收割（321.1μg/m3）和秸秆燃烧（2777.1μg/m3）时监测田块内PM2.5的平均浓度分别是收割前和燃烧前平均浓度的2.5倍和11.5倍；卫星火点及后向轨迹分析发现，观测期间PM2.5与该地区卫星火点数量的变化趋势比较一致，且气团轨迹经过火点较集中区域时测得较高的PM2.5浓度值；对不同粒径（＜1μm，1～2.5μm，2.5～10μm）大气颗粒物质量浓度的观测表明，收获中期受大面积秸秆燃烧的影响，0～1 μm粒径组分明显增加，而收获后期由于降水过程对0～1μm粒径颗粒物的清除效率较低，故该粒径颗粒物仍维持较高比例.

PM2.5；秸秆燃烧；水稻收割；东北三江平原

近年来区域性大气灰霾现象在我国频繁发生.然而，研究者们对于我国灰霾的研究多集中于大中城市［1-4］，对于农业地区的相关研究则较少.事实上，各种农业活动，如播种、翻耕、收割尤其是秸秆燃烧会产生大量的大气颗粒物，并可在一定条件下使大气能见度降低而发生严重灰霾事件［1-6］.目前已有大量有关农业地区气溶胶的研究，例如对全国秸秆燃烧PM10、PM2.5、OC、EC、NMVOC等污染物排放量的研究［4，7-9］.但迄今针对农业操作各主要环节（如秸秆燃烧，作物收割等）对大气颗粒物的影响研究仍相对匮乏.农业活动作为大气颗粒物的重要排放源，其相关研究的匮乏增加了区域农业气溶胶排放清单编制的不确定性，同时也不利于农业气溶胶减控对策的研究和制订.

东北三江平原地区是国家重要的商品粮生产基地，粮食及农作物秸秆产量规模位于全国前列［2，11］.作物收获期，本地区大量秸秆在野外无序焚烧，其中黑龙江省秸秆露天燃烧的比例高达20%～40%［10-11］.农业秸秆焚烧导致空气中颗粒物急剧增加，严重影响当地环境空气质量.本研究通过开展该地区农业收获期大气颗粒物的在线观测，探讨收获期农业活动（如秸秆燃烧和水稻收割等）对空气中颗粒物浓度的影响，旨在为东北地区农业源排放清单的编制提供基础资料，也可为农业源气溶胶的缓减对策制订提供参考.

1 材料与方法

1.1 观测站点与设备

本试验于2013年9月25日至10月31日在位于黑龙江省洪河农场居民生活区的中国科学院紫金山天文台洪河观测站进行（47.583°N， 133.517°E）.洪河农场位于东北三江平原腹地，主要农作物为水稻，每年10月收获.当地对水稻秸秆的处理方式通常是在田间晾晒风干（约2～3d）后直接焚烧.本试验观测地点在紫金山天文台二层观测楼的楼顶平台（距地面约8米）.观测期间使用1台DustTrak气溶胶监测仪（TSI-8520型，TSI公司，美国）对大气PM2.5的质量浓度进行24小时连续在线观测（雨雪天气除外），每5min记录一条实时监测数据.

此外，在水稻收获前期（9月27日）、中期（10月10日）和后期（10月27日）分别选择具有代表性的一天，利用1台DustTrak气溶胶监测仪分别对3种不同粒径的颗粒物（PM1、PM2.5和PM10）进行在线测量.测量时间为观测当日的8：00、10：00、12：00、14：00和16：00.数据记录方式为每种粒径颗粒物依次分别测量3min，每1s记录一条数据.

本文使用的气象资料（气温、相对湿度、风速和降水量）从附近（500m内）的中国科学院三江沼泽湿地生态试验站的气象站获取.

1.2 水稻收割和秸秆燃烧对PM2.5影响的现场观测

为研究水稻收割和秸秆燃烧对PM2.5质量浓度的影响，10月16日13：00和10月18日14：00分别将1台DustTrak气溶胶监测仪架设于距紫金山天文台1.5km处的水稻田内，分别对水稻收割和秸秆燃烧过程中的大气PM2.5进行现场观测.具体测量方式为：水稻收割前，使用1台DustTrak仪在田块上风向距地面高1.5m处测量PM2.5质量浓度5min，每1s记录一条数据，作为水稻收割PM2.5质量浓度的背景值；水稻收割时，将这台DustTrak仪置于收割机下风向3至5m［12-13］处，跟随着收割机前行，每1s记录一条数据，25min为1组测量，共测量2组.

与此类似，水稻秸秆燃烧开始前，使用1台DustTrak仪在秸秆燃烧田块上风向距地面高1.5m处测量PM2.5质量浓度背景值5min；秸秆燃烧时则于着火点的下风向测量，每1s记录一条PM2.5数据，每组测量10min，共测量4组.

2 结果与讨论

2.1 收获期PM2.5日均质量浓度的变化特征

根据当地农业生产活动规律及观测期间PM2.5质量浓度日均值的变化趋势（图1），本文将整个收获期划分为收获前期（P1）、收获中期（P2）和收获后期（P3）.其中，收获前期（9月25日至10月5日）内PM2.5质量浓度处于较低水平，其日均值范围为4.0～87.7μg/m3，平均值为31.2μg/m3.本时期PM2.5日均质量浓度符合我国环境空气质量二级标准［14］（75μg/m3）的天数为10d，占该时期总天数的91%.

收获中期（10月6日至10月26日），PM2.5质量浓度较收获前期明显上升，其日均值范围为6.2～426.7μg/m3，平均值为163.7μg/m3.此期间PM2.5日均质量浓度超过我国环境空气质量二级标准［14］的天数为14d，超标天数为总天数的74 %.

收获后期（10月27日至10月31日）， PM2.5质量浓度保持低值，其日均值范围为29.0～40.8μg/m3，平均值为33.7μg/m3.本时期PM2.5日均质量浓度全部达到我国环境空气质量二级标准.

可见，相比较于收获前期和后期，收获中期PM2.5污染非常严重.相关分析结果发现，观测期间PM2.5与气温、空气相对湿度的相关性均不显著，表明这些气象因子不是造成收获中期PM2.5污染的主要因素.虽然降水对空气中PM2.5具有明显的清除作用（例如9月29日和10月2日、11日、25日和26日），风速也具有比较明显的降低PM2.5浓度的效果（r=-0.37， P=0.03），但二者均不足以解释收获中期严重的PM2.5污染.然而，收获中期正值当地大范围集中的机械化作物收割和秸秆燃烧时期，而收获前期和后期的农业活动则较为稀少，可见PM2.5浓度的变化趋势与当地秋收农业活动较为吻合，因此秸秆燃烧等农业活动很可能是造成收获中期PM2.5污染的主要因素.

图1 收获期PM2.5质量浓度的小时均值和日均值以及日降水量Fig.1 Daily and hourly mass concentrations of PM2.5and daily precipitation during the pre-harvest （P1）， harvest （P2）and post-harvest stages （P3）

图2 收获期不同阶段PM2.5质量浓度的日变化特征Fig.2 Diurnal variations of the mass concentration of PM2.5in periods of pre-harvest， harvest and post-harvest

2.2 收获期不同阶段PM2.5质量浓度的日变化特征

将收获前期、中期、后期不同时刻的PM2.5质量浓度数据分别作算术平均，得到3个时期PM2.5质量浓度日变化曲线.如图2所示，由于受到共同排放源的影响，收获期不同阶段PM2.5质量浓度日变化表现出一些相似的特征，例如，受到农场居民烹饪活动的影响，傍晚17：00前后均表现出峰值或上升趋势；在秸秆燃烧排放的影响和大气边界层条件的作用下，夜晚21：00前后均出现明显的峰值；而在中午前后大气扩散条件有利，而农业活动不强时，会表现出明显的谷值.

然而，与收获前期和后期相比，收获中期PM2.5日变化也表现出明显不同的特征：（1）PM2.5日变化幅度高达230.4μg/m3，明显高于前期（52.1μg/m3）和后期（18.4μg/m3）的日变化幅度；（2）在上午10：00前后出现一个明显的峰值（237.0μg/m3）.由于当地普遍于每日上午和傍晚集中燃烧水稻秸秆，因此收获中期的这种日变化特征恰好与该时期大范围的水稻秸秆露天焚烧的情况相吻合，这表明秸秆燃烧排放是此期间PM2.5的重要来源.

2.3 水稻收割和秸秆燃烧现场PM2.5监测

为了解水稻收割和秸秆露天燃烧对PM2.5质量浓度的影响，本研究对这两种农业操作现场的PM2.5质量浓度进行了监测.结果表明，水稻收割开始前背景空气中PM2.5质量浓度平均值为126.9μg/m3；收割开始后PM2.5质量浓度值显著增加，其变化范围为120.7～1527.0μg/m3，平均质量浓度值（321.1μg/m3） 是背景浓度的2.5倍，超出我国空气质量二级标准3倍.

秸秆燃烧前PM2.5质量浓度的背景值为241.9μg/m3；秸秆燃烧开始后，PM2.5的质量浓度急剧上升，其浓度范围为258.0～8639.0μg/m3，平均值为2777.1μg/m3，是燃烧前PM2.5背景浓度的11.5倍，超过我国空气质量二级标准［14］37倍.需要注意的是，本观测在距离水稻收获或秸秆焚烧现场3～5m处进行，并不能用以准确评价这些农业活动对环境空气质量的影响.为此今后亟待加强农业活动过程中大气颗粒物的排放系数、传输过程和影响空间范围等方面的研究.但本结果仍可证明水稻收割尤其是秸秆燃烧会释放大量的大气细颗粒物，因此可能对当地环境空气质量产生严重影响.

2.4 基于卫星火点数据和后向轨迹对收获期一次严重灰霾事件的分析

图4 观测期间卫星火点数量与PM2.5间的关系Fig.4 Relationships between fire spots number and PM2.5levels during the observation period

为进一步分析秸秆燃烧等农业活动对当地大气PM2.5的影响，本文针对10月8～11日的严重灰霾事件（图1），分析了卫星火点数量分布（火点数据来源于The Fire Information for Resource Management System （FIRMS）的Web Fire Mapper网站： https：//firms.modaps.eosdis.nasa.gov/ firemap/）和后向轨迹与PM2.5质量浓度的关系.为研究不同距离远源传输的影响，本文分析了观测点附近（区域I）和整个三江平原地区（区域II）卫星火点数量与观测点PM2.5质量浓度间的关系（图4）.如图4所示，观测期间区域I和区域II范围内卫星火点数量与PM2.5的变化趋势比较一致，相关分析表明，二者间的相关系数均达到显著水平（R2分别为0.26和0.19，P＜0.01）.区域I较区域II相对较高的R2表明观测点PM2.5受附近火点的影响更明显，同时也表明选取区域I进行卫星火点数量与PM2.5间关系的分析比选择区域II更恰当.值得指出的是，区域I和区域II火点数量与PM2.5质量浓度的R2值均较低（＜0.3），可能的原因是：（1）云层遮蔽等原因导致的卫星火点数量的不确定性和数据缺失，以及卫星过境时间限制所导致的卫星火点数据与地面PM2.5监测数据在平均时间上的不匹配；（2）地表燃烧过程对环境空气质量影响的机制非常复杂，卫星火点数量不能完全表征地表燃烧过程的强度及其环境影响；（3）观测点附近偶发的明显排放源（如树叶和垃圾焚烧）的影响. 例如，10月7日、20～22日观测点附近发生了树叶和垃圾焚烧等明显的局地颗粒物排放过程，导致此期间尽管卫星捕获到的火点数量较少，但仍然观测到了很高的PM2.5质量浓度（见图中a和b标记处）.若排除这几日的数据，区域I和区域II卫星火点数量与PM2.5间的相关系数r2则可分别提高至0.41和0.33.由于诸多因素均可导致比较差的卫星火点数量与地表空气PM2.5浓度的相关关系，因此本文获得的相对较高的相关系数（0.41和0.33）可在一定程度上说明地表燃烧过程（在此主要为水稻秸秆露天焚烧）对观测期间PM2.5质量浓度具有重要影响.

图5 三江平原24h后向轨迹和火点叠加Fig.5 The 24-hour back trajectories and regional fire spots in Sanjiang Plain（a）10月8日；（b）10月9日；（c）10月10日；（d）10月11日

此外，将卫星火点分布与后向轨迹相叠加是一种研究生物质燃烧对PM2.5浓度影响区域范围和程度的有效手段［16］.为此，本文利用HYSPLIT模式模拟了该灰霾事件期间观测站点的24h后向轨迹.模拟的起始高度设为100m，模拟起始时间为北京时间18：00，每4h进行一次轨迹模拟.如图5所示，10月8日至11日24h后向轨迹的高度均保持在大气边界层内（低于2km），因而容易携带秸秆燃烧排放的气溶胶粒子进行传输［15-16］.10月8日，在三江平原区域出现了大量的火点分布，且气团轨迹经过了火点较集中区域，为观测站点带来了大量的气溶胶颗粒物，使得此时测得了较高的PM2.5质量浓度值（140.3μg/m3）.10月9日，虽然火点分布较前一天稀疏，但后向轨迹仍然经过了火点较集中区域，而且当天较低的风速（1.9m/s）有利于污染物累积，因此PM2.5升高至234.5μg/m3.10月10日，火点分布更加密集，且大部分气团轨迹的高度都贴近地面，风速亦较低，因此极易携带并累积当地燃烧火点处所释放的大气颗粒物［15-16］，因而PM2.5升高至整个观测期间的最高值（426.7μg/m3）.10月11日，由于降水过程和相对较高的风速（3.0m/s）对气溶胶粒子的清除作用，PM2.5质量浓度降低至152.8μg/m3.10月12日，风速高达6.1m/s，PM2.5质量浓度降低至6.2μg/m3，灰霾事件结束.

由此可见，此次灰霾事件中PM2.5浓度与卫星火点分布和气团后向轨迹的变化具有一致性，将卫星火点分布与后向轨迹分析相结合可更合理地解释地表生物质燃烧对PM2.5的影响范围和过程，同时也表明秸秆燃烧的局地排放和远源传输可能是此次灰霾事件发生的重要原因.

2.5 收获期不同阶段大气PM1/PM2.5和PM2.5/PM10比值

收获前期、中期、后期分别选取1d观测了0～1μm、1～2.5μm和2.5～10μm 3种粒径颗粒物的质量浓度，以分析不同时期颗粒物粒径组成的变化.如图6所示，收获前期、中期、后期3种粒径颗粒物对PM10的贡献不同.其中，收获前期（9月27日）0～1μm、1～2.5μm和2.5～10μm 3种粒径颗粒物的平均质量浓度分别为17.5、3.8和6.1μg/m3，收获中期（10月10日）3种粒径颗粒物平均质量浓度分别为389.7、27.0和26.3μg/m3，收获后期（10月27日）则分别为61.8、2.6和4.6μg/m3. PM1/PM2.5比值在收获前期、中期和后期分别为81%、92%和96%，PM2.5/PM10比值则分别为77%、94%和94%.可见，与收获前期相比，收获中期0～1μm粒径组分大幅上升，而1～2.5μm和2.5～10μm组分的上升幅度则相对较小，说明收获中期PM10的增加主要由0～1μm的颗粒物所贡献.本结果说明收获中期水稻秸秆燃烧主要产生的是粒径＜1μm的颗粒物，这与前人研究结果一致［17］，同时也说明细颗粒物比例（如PM1/PM10或PM2.5/PM10）的增加可以作为指示生物质燃烧过程的一种参考指标.

图6 收获前期（P1）、中期（P2）和后期（P3）大气颗粒物粒径分布Fig.6 Mass concentration of aerosols with different particle sizes in the pre-harvest （P1）， harvest （P2） and post-harvest stages（P3）

此外，收获中期和收获后期均具有较高的细颗粒物比例，其中前者0～1μm粒径组分的增加可能反映了该时期大面积秸秆燃烧的影响，后者则可能是因为降水过程对空气中较粗粒子的清除效率高，而对0～1μm粒径颗粒物的清除效率较低，导致收获后期0～1μm颗粒物仍维持较高浓度.

3 结论

3.1 农作物收获中期PM2.5日均质量浓度（158.3μg/m3）明显高于前期（36.0μg/m3）和后期（33.8μg/m3）， PM2.5日变化特征也与秋收活动规律相吻合，表明观测期间高强度、大范围的作物收割和秸秆燃烧等农业活动显著提高了环境空气中的PM2.5质量浓度.

3.2 水稻收割和秸秆燃烧过程排放了大量的PM2.5.水稻收割时收割田块内PM2.5的平均质量浓度为321.1μg/m3，是收割前浓度（126.9μg/m3）的2.5倍，水稻秸秆燃烧时PM2.5平均质量浓度为2777.1μg/m3，为燃烧前浓度（241.9μg/m3）的11.5倍.

3.3 卫星火点及后向轨迹分析表明，观测期间三江平原地区卫星火点数量与观测站点PM2.5质量浓度的变化趋势相一致.当气团轨迹经过火点较集中区域时测得较高的PM2.5质量浓度值，进一步证明了秸秆燃烧等农业活动对大气PM2.5的重要影响.

3.4 农田收获期大气颗粒物以细颗粒物（PM2.5）尤其是0～1μm颗粒物（PM1）为主；收获中期0～1μm颗粒物组分的增加是由于该时期大面积秸秆燃烧的影响，而收获后期0～1μm颗粒物组分仍维持在较高比例则是由于降水过程对空气中较粗粒子的清除效率高所导致.

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致谢：特别感谢中国科学院三江平原沼泽湿地生态试验站提供本文所需的气象数据，以及中国科学院紫金山天文台洪河观测站在试验观测方面提供的大量协助和无私帮助.

Mass concentration of atmospheric fine particulates in crop harvesting period in Sanjiang Plain， Northeast China.

LI Rui-min1，2， ZHANG Shi-chun1*， WANG Yi-yong1*， ZHANG Xue-lei1， ZHAO Hong-mei1， ZHOU Qin-qian1，2， CHEN Wei-wei1（1.Northeast Institute of Geography and Agroecology， Chinese Academy of Sciences， Changchun 130102， China；2.University Chinese Academy of Science， Beijing 100049， China）. China Environmental Science， 2015，35（3）：676～682

s：Using the portable real-time particulate matter （PM） analyzer， we measured rural airborne PM2.5concentrations in the Sanjiang Plain during the periods of crop harvest and straw burning in October 2013. Combined with satellite-based fire spot numbers and HYSPLIY backward trajectories， the relationship of PM2.5concentration and PM size distribution and agricultural operations （i.e.， residue burning and rice harvest） were discussed. The mass concentration of PM2.5averaged to 36.0μg/m3，158.3μg/m3and 33.8μg/m3in pre-harvest， harvest and post-harvest stages， respectively. The mass concentration of PM2.5in the field during the rice harvesting and rice straw burning were about 2.5 and 11.5 times higher than the background levels， respectively， which indicate the importance of agricultural operations. Furthermore， we found that the mass concentrations of ambient PM2.5were closely related with the number of the fire spots. Wind speed had a negative influence on the mass concentration of PM2.5levels due to the acceleration of diffusion. The mass concentrations of PM with different diameters （0～1μm， 1～2.5μm， 2.5～10μm） showed that the ratio of fine particles（0～1μm） increased significantly since rice straw burning.

PM2.5；crop residue burning；rice harvesting；Sanjiang Plain in Northeast China

X513

A

1000-6923（2015）03-0676-07

李瑞敏（1988-），女，吉林白山人，中国科学院东北地理与农业生态研究所硕士研究生，主要研究方向为大气环境监测和排放清单.

2014-06-28

国家自然科学青年科学基金项目（41205107，41205108）；中国科学院战略性先导科技专项（XDB05020304）

*责任作者，张世春，助理研究员，zhangshichun@iga.ac.cn；王毅勇，研究员，wangyiyong@iga.ac.cn