混合气体识别的响应等效性与瞬态信号正交分解模型*

秦国军, 仲 明，张文娜, 胡茑庆

(1.国防科技大学 装备综合保障技术重点实验室， 湖南 长沙 410073;

2. 湖南涉外经济学院 机械工程学院， 湖南 长沙 410217;

3.中国人民解放军69006部队， 新疆 乌鲁木齐 830001)

混合气体识别的响应等效性与瞬态信号正交分解模型*

秦国军1, 2, 仲 明3，张文娜1, 胡茑庆1

(1.国防科技大学 装备综合保障技术重点实验室， 湖南 长沙 410073;

2. 湖南涉外经济学院 机械工程学院， 湖南 长沙 410217;

3.中国人民解放军69006部队， 新疆 乌鲁木齐 830001)

针对目前混合气体识别大多采用传感器稳态响应信号、基于线性混合假设或大量样本学习，而瞬态响应信号特征分析主要应用非正交分解的问题，提出一种基于响应等效性与瞬态信号正交分解的混合气体识别模型。分析金属氧化物半导体传感器对混合气体的响应特性，建立基于气体响应成分等效性假设的气体非线性混合模型，在此基础上，提出并应用一种新的正交基函数——扩展类Legendre正交基，对气体传感器瞬态响应信号进行分解；通过对正交分解系数与气体浓度的回归分析，验证二者之间的指数型关联关系，并以正交分解系数为特征参数，利用气体非线性等效混合模型对混合气体分解与辨识。实验结果表明，尽管这种混合气体识别模型仅用单一气体检测的先验知识，对混合气体的识别误差仍可达到15%以内。

响应等效性;正交分解;扩展类Legendre基；瞬态响应信号；混合气体识别

(1.KeyLaboratoryofScienceandTechnologyonIntegratedLogisticsSupport,NationalUniversityofDefenseTechnology,Changsha410073,China;

2.CollegeofMechanicalEngineering,HunanInternationalEconomyUniversity,Changsha410217,China;

3.ThePLAUnit69006,Wulumuqi830001,China)

经过二十多年的研究，嗅觉传感阵列信号处理与气味定性识别取得了很多鼓舞人心的成果[1-2]，但在气味定量识别与混合气体分离方面，由于气体浓度与传感器阵列响应的关系尚缺乏足够精确的数学描述，因此理论研究与实际需求还有较大的差距。在人工嗅觉信号分析过程中，通常将多种特定浓度的气体组成的混合气体看作一种模式，提取相应传感器阵列响应的特征参数，采用模式识别方法对被测气体进行分类识别。当气体成分浓度划分细致且组合种类多时，这种识别方法将面临模式过多引起的气体标定过程复杂、训练时间增加等问题。相关研究工作主要集中在采用诸如神经网络等非线性建模方法对混合气味的学习和识别方面[3-10]。虽然这些方法对于特定问题取得了一定的效果，但由于人工神经网络本身是一个纯统计学习的方法，因此造成两个方面的不足：一是单个网络参数不具有任何物理意义，模型对学习过样本的模式识别较好，但外推的正确性和精度一般难以保证，同时这种方法存在过拟合，感知器的参数必须选择准确才能得到满意的结果[11]；二是在定量识别模型建立过程中，需要大量不同组分的混合气体样本以训练网络参数，但对多种气体而言，不同浓度的枚举组合数量是一个天文数字，这为该方法的应用带来了实际困难。此外，针对混合气体识别问题，近年来有些研究者尝试将盲源分离理论引入电子鼻研究，通过在低浓度下假设气体传感器对混合气体的响应函数为一个线性叠加函数，应用独立分量分析法进行混合气体分离[12-15]，但这种线性假设在高浓度时不可避免地会造成较大的误差。

1 气体响应等效性非线性混合模型

由气体传感器的响应机理及相关文献对传感器响应与气体浓度之间的关联分析可知，一般情况下气体传感器响应与气体浓度之间关系fm(·)是个非线性函数，通常可用幂函数或对数函数关系等来近似描述[16-18]，即电子鼻中某个金属氧化物半导体气体传感器m的某气体Oi的稳态相应可表示为[19]

(1)

考虑并非所有气体都由单一分子组成，假设气体Oi中与传感器m发生反应的有效成分为om,i，其浓度为

om,i=ciλm,i

(2)

式中，λm,i为单位浓度下单一气体Oi与传感器m反应有效成分的体积分数，显然，对于特定气体和特定传感器，λm,i≥0为常数。

此时，式(1)可写为

xm,i=fm,i(om,i)=αm,i(λm,i)βm,i(ci)βm,i=αm,i(om,i)βm,i

(3)

对于传感器m和气体Oj，式(3)可表示为

xm,j=αm,j(om,j)βm,j=γm,j(cj)βm,j

(4)

令xm,i=xm,j，可得

(5)

对于由N种气体{Oi},i=1,…,N构成混合气体，在假设气体混合过程中不发生化学反应，且传感器敏感的气体基本成分不变的前提下，可认为传感器m响应的稳态输出为

xm=fm[om,1+…+om,i+…+om,N]

(6)

基于式(5)，传感器m对混合气体的稳态响应可用对气体Oi有效成分响应等效表示为

(7)

代入式(1)，可得

(8)

从而

(9)

式中，xm为传感器稳态响应值或满足要求的特征值，γm,j和βm,j(j=1,2,…,N)均为对气体Oj响应标定过程中可辨识的参数。

(10)

考虑存在测量噪声及标定过程参数辨识噪声，且混合气体中气体的种类数N通常不大，因此M×K>N一般很容易满足，即方程组可求解。

2 扩展类Legendre正交基

金属氧化物半导体(MetalOxideSemiconduct,MOS)气体传感器响应的稳态值与气体浓度之间一般容易满足式(1)所示的指数关系，但对于很多传感器，这一稳态值的获取往往需要以很长的响应时间和大量的实验对象为代价。

代数三角函数空间的类Legendre正交基函数集具有良好的端点性质和对称性质，且求解方便[20]。不同于Fourier基、Wavelet基和Basel函数[21]，类Legendre正交基函数既不是周期函数，也不是全局振荡函数。由于类Legendre函数具有和MOS传感器瞬态响应信号类似的结构信息，因此，其正交变换得到的不是局部时间或频率的值，而是随时间而变化的幅值，更加适合用来描述气体传感器响应过程中的幅值减小或增加。其不足主要是，该正交基给出的是时间t∈[0,a]内不超过两个周期的低频信号，而气体传感器的瞬态响应信号中有可能含有多个高倍频谐波成分。为了在分解的结果中反映出更高频的信号，对类Legendre正交基的定义空间进行扩展，提出一组扩展类Legendre标准正交基。

定义 在代数三角函数空间ΓN,M=span{1,sint,cost,sin2t,cos2t,…,sinNt,cosNt,t,t2,…,tM}中，t∈[0,a]上的一组正交基{Ln(t)}被称为一种扩展类Legendre正交基，其定义为

(11)

图1 第0～8阶扩展类Legendre标准正交基函数Fig.1 Extended quasi-legendre standard orthogonal basis fuctions of Li(t) (i=0,…,8)

图1(a)～(i)分别为取α=1，N=8，M=0时的第0～8阶扩展类Legendre标准正交基函数示意图。由图可见，第0～8阶基函数除了有拟周期性波形以外，还有单调上升波形以及下降波形，所以理论上更容易描述金属氧化物半导体气体传感器瞬态响应过程。此时，{Ln(t)}的低阶基函数类似于有限时窗间内的多项式基函数，高阶基函数类似于有限时窗间内的Fourier基函数，因此，其既可以用于描述传感器瞬态响应过程，也可用于描述稳态响应过程。

3 气体传感器瞬态响应信号正交分解

3.1 电子鼻测试实验

本文相关实验数据采用德国AIRSENSE公司PEN3型便携式电子鼻获得[22-23]，该系统的传感器阵列包括10个MOS气体传感器。在高温下，半导体材料颗粒表面吸附的气体分子使材料载流子浓度发生变化，从而改变半导体元件的电导率G。

以油液挥发气体为研究对象，不同浓度的油液挥发气体样本制备方法如下：

步骤1：用注射器分别抽取不同液状油品各10ml，分别注入到容积为500ml的带密封橡胶塞的空玻璃瓶中，并在室温下密封静置24h，使油液充分挥发。

步骤2：以顶空富集油液挥发成分作为原始气体初样。从容积为L(300ml)的密封取样瓶中抽取体积为l0(取样体积)的空气，以保证注入被测原始气体初样后取样瓶内的气压稳定。

步骤3：将体积为l0的原始气体初样通过注射器注入密封取样瓶中，得到一种取样体积(反映浓度信息)为l0的单一气体样本；或将体积l01的一种原始气体初样通过注射器注入密封取样瓶中，再将体积为l0-l01的另一种原始气体初样注入取样瓶中，使两种挥发气体充分混合，则得到混合气体样本。

与采用取样袋制备实验样本相比，利用密封取样瓶制备气体方法的优点在于，可通过改变注入取样瓶的原始气体初样的体积l0快速制备不同相对浓度的实验样品，降低实验成本，提高效率；但缺点是实验样品体积分数是一个相对值，同时取样瓶内的气体会随着实验过程的消耗而减少，取样瓶内压力下降，待测气体浓度降低。

实验开始后，将被测气体抽入反应腔，气体吸附在敏感元件表面使G/G0快速变化。为提高测量效率，减少传感器接触气体的时间，设定测量时间为60s；由于反应过程较慢，采样频率设为1Hz；清洗时间设定为600s，使传感器阵列得到充分清洗，避免残余气体对下一次采样的影响。

3.2 信号扩展类Legendre分解与重构

时间序列x(t)(t∈[0,a])，基于扩展类Legendre基函数的K阶正交分解为

(12)

式中，ak(k=0,…,K)是唯一确定的分解系数。

不失一般性，以电子鼻2#传感器对6种不同取样体积(1ml，5ml，10ml，20ml，50ml和100ml)柴油挥发气体的瞬态响应信号(实际测量值如图2中的实线所示)为例，扩展类Legendre基信号重构相对误差随最大阶数K的变化趋势如图3所示。

图2 2#传感器对柴油挥发气体的响应及正交重构曲线Fig.2 Original responses and their reconstruction of sensor 2 in diesel gas

图3 正交分解拟合误差随阶数变化曲线Fig.3 Curves of fitting error changes with different K

可以看出，当K=4时，误差变化出现了拐点。选定K=4，按式(12)对图2中2#传感器的瞬态响应信号正交分解，重构后的信号如图2中虚线所示。经扩展类Legendre基分解后的重构曲线较好地重现了原瞬态响应曲线的变化规律。图4分别给出了6个样本响应信号经过扩展类Legendre基正交分解的分解系数。

4 基于扩展类Legendre分解的混合气体识别

4.1 识别步骤

(13)

4.2 正交分解系数与气体浓度关联分析

4.3 识别结果分析

图4 柴油样本信号各正交分解系数及拟合结果Fig. 4 Orthogonal decomposition coefficients of diesel gas signals and their fitting results

图5 齿轮油样本信号各正交分解系数及拟合结果Fig.5 Orthogonal decomposition coefficients of gear oil gas signals and their fitting results

表1 单一及混合气体取样体积估计结果

5 结论

针对气体传感器阵列瞬态响应信号分析的问题，提出一种以气体传感器响应有效成分等效表示的非线性混合响应特性模型，应用扩展型类Legendre基的分解方法对混合气体辨识方法进行研究。研究结果表明，在任意选定某种气体作为参考气体，并对所有单一气体标定的前提下，该方法可同步估计混合气体浓度和类型，具有一定的适应性。

理论上讲，本文建立的模型可以选取混合气体中的任意一种作为参考气体，因此，在验证时，仅采用了柴油挥发气体作为参考。但可以想象的是，由于统计计算和传感器灵敏度的影响，选用不同气体作为参考，对最终的估计结果必然有一定的影响，如何优选参考气体，需要进一步研究。

本文提出的模型，主要用于混合气体的离线识别，而对于混合气体的在线识别和浓度估计，则需要在提高气体传感器性能的基础上进一步研究和探讨。

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Gas mixture estimation model based on response equivalent and orthogonal decomposition of transient response signals

QIN Guojun1, 2, ZHONG Ming3, ZHANG Wenna1, HU Niaoqing1

Basedonlinearmixtureassumptionortrainingtheclassifiersbylargeamountofdata,manymethodsusedtorecognizeandestimategasmixtureswereadoptedthenon-orthogonaldecompositionofsteadyresponsesignal.Consideringorthogonaldecompositionapproachesweremainlyappliedtoanalyzetransientresponsesignals,agasmixtureestimationmodelbasedonresponseequivalentandorthogonaldecompositionoftransientresponsesignalswasputforward.Anovelnonlineargas-mixingmodelwasbuiltaftertheanalysisofMOS(MetalOxideSemiconductor)gassensorresponsecharacteristicsbasedonthecomponentequivalentexpressionfordifferentgasresponses.Aneworthogonalbasisfunction,theEQL(ExtendedQuasi-Legendre)basis,wasproposedandappliedtothedecompositionofatransientresponsesignalfromthegassensor.Aftertheexponentialrelationshipbetweenthecoefficientsandthegasconcentrationwasverifiedviaregressionanalysis,thecomponentsinthegasmixturewereseparated,andtheirconcentrationswereestimatedsimultaneously.Experimentalresultshowsthateventhoughonlythepriorknowledgeofsinglegasresponseswasappliedtobuildthemodel,theconcentrationdeterminedfromthetransientresponseofthegasmixturecanreachanerrorwithin15%.

responseequivalent;orthogonaldecomposition;extendedquasi-Legendrebasis;transientresponsesignal;gasmixtureestimation

2015-01-20

国家自然科学基金资助项目(50975279，51375484)；湖南省教育厅科学研究重点资助项目(14A083)

秦国军(1970—)，男，河北卢龙人，副教授，博士，硕士生导师，E-mail：qgj@nudt.edu.cn

10.11887/j.cn.201504028

http://journal.nudt.edu.cn

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