应用概率物种敏感度分布法研究太湖重金属水生生物水质基准

赵芊渊，侯俊, ，王超，王沛芳，苗令占，吕博文，顾起豪

1. 河海大学 教育部浅水湖泊综合治理与资源开发重点实验室，南京 210098 2. 河海大学 环境学院，南京 210098 3. 华北水利水电大学，郑州 450011

应用概率物种敏感度分布法研究太湖重金属水生生物水质基准

赵芊渊1, 2，侯俊1, 2,，王超1, 2，王沛芳1, 2，苗令占1, 2，吕博文1, 2，顾起豪3

1. 河海大学 教育部浅水湖泊综合治理与资源开发重点实验室，南京 210098 2. 河海大学 环境学院，南京 210098 3. 华北水利水电大学，郑州 450011

目前广泛使用的水质基准推导方法—物种敏感度分布法存在曲线拟合模型不确定、曲线拟合效果不佳、种内差异欠考虑、基准值不准确等诸多问题，概率物种敏感度分布法可有效解决上述问题。应用概率物种敏感度分布法构建了太湖水体中5种重金属Ag、Pb、Cd、Hg和Zn的概率物种敏感度分布曲线，在此基础上得到了保护水生生物的急性水质基准分别为1.079 μg·L-1、637.973 μg·L-1、19.465 μg·L-1、8.729 μg·L-1和105.506 μg·L-1，慢性水质基准分别为0.108 μg·L-1、63.797 μg·L-1、1.947 μg·L-1、2.340 μg·L-1和52.753 μg·L-1；不同类群间生物对重金属的敏感度存在差异，不同重金属对同一类群生物的毒性也存在差异；通过与国内外已有的重金属水质基准值比较，发现水质基准具有明显的区域性，目前基于国外水质基准或我国整体水域特点来制定的太湖水质标准，往往造成对太湖水生生物欠保护或过保护的状况。

概率物种敏感度分布；水生生物；水质基准；重金属；太湖

重金属污染具有来源广、残毒时间长、易蓄积、污染后不易被发现并且难于恢复等特性[1-3]。为保护水体中水生生物，许多国家和地区都积极开展了重金属水生生物水质基准的研究，如美国、加拿大、澳大利亚和新西兰等[4-8]。我国水生生物水质基准研究比较滞后，水质标准主要是参照国外水质基准或标准制定的[9-13]。近年来，我国重金属水生生物水质基准的研究主要针对国家尺度水域[14-17]，而对于区域尺度水域研究很少。我国湖泊种类繁多，分布广泛，不同区域水生生物种群和数量不同，关注的敏感生物不同，水环境生态特征和环境容量等也存在差异。仅制定国家尺度水质基准，将国家尺度水质基准直接应用于区域水域，必定无法对特定区域水域的生物提供合理保护，根据特定区域环境及生态系统结构特征制定区域尺度水质基准具有必要性[15]。

物种敏感度分布法(species sensitivity distribution, SSD)是国际上广泛使用的水质基准推导方法，但该方法也存在诸多问题[18-21]：该方法的核心是曲线拟合模型的选择，但目前对于模型的选择还没有定论，选择不同的模型，得到的基准值不同，甚至存在数量级的差异；拟合模型以参数法为多，受限于统计知识，用于拟合的分布形式有限，拟合效果不佳；研究表明物种毒理数据存在明显的种内差异(同一物种不同条件下的不同毒性效应)，而SSD法通常计算几何均值，这种处理方式降低了数据信息的丰富度，如何处理种内差异，目前尚无定论。针对传统物种敏感度分布法的上述不足，Gottschalk和Nowack[22]提出了概率物种敏感度分布法(probabilistic species sensitivity distribution, PSSD)，该方法将确定的毒性值转化为概率信息，基于概率信息处理数据，采用概率密度函数以均等的概率来考虑种内差异，采用非参数PSSD法拟合毒理数据，得到的基准值能给予生物更全面合理的保护。PSSD法已逐步成为国外推导水质基准的新方法，但国内还没有开展相关研究[23]。

太湖是我国第三大淡水湖，在区域经济和社会发展中具有举足轻重的地位，随着经济的迅速发展，近年来大量生活污水和工农业废水未经处理或处理不达标直接或间接排入太湖，造成湖区水体重金属含量不断增加，重金属污染对太湖水生生物的毒性效应引起了人们的广泛关注[24-26]。目前已有学者研究了太湖重金属水质基准，研究的主要是镉和铜，其他几种重金属基准还未见报道，采用的方法主要是毒性百分数排序法和物种敏感度分布法[24,26]。本研究拟采用概率物种敏感度分布法PSSD，选取太湖水体中代表性水生生物，推导太湖水体中5种重金属(Ag、Pb、Cd、Hg和Zn)的水生生物水质基准，以期为太湖重金属污染监测评价和防控治理提供参考，也为我国水生生物水质基准推导方法的完善提供参考。

1　研究方法(Methodology)

1.1毒理数据获取及数据处理

毒理数据主要来自美国环保局ECOTOX数据库(http://cfpub.epa.gov /ecotox /)和中国知网(http://www. cnki. net /)收录的文献，以及Elsevier、Wiley Online Library、SpringerLink、IWA(International Water Association)等上发表的文献，数据收集截止到2013年12月[9-13]。

毒理数据筛选原则：尽量选择太湖物种(江浙地区以及长江广泛分布的物种均可视作太湖物种)；毒性试验方法与相关标准测试方法一致(如经济合作与发展组织或美国材料与试验协会等发布的毒性试验方法)；水生生物急性毒性试验选择24～96 h的LC50(半数致死浓度，50% lethal concentration)或EC50(半数效应浓度，50% effective concentration)，慢性毒性试验选择LOEC(最低观察效应浓度，lowest observed effect concentration)或NOEC(无观察效应浓度，no observed effect concentration)[9-13]。

为了从生态系统不同层次研究，将物种按照以下3种情况分类处理：①不对物种分类，整体分析不同重金属对全部物种的影响；②全部物种分为脊椎动物、无脊椎动物和植物；③脊椎动物分为鱼类和两栖类，无脊椎动物分为甲壳类、昆虫类和其他无脊椎动物，植物分为藻类和水生植物。经过筛选，获得5种重金属(Ag、Pb、Cd、Hg和Zn)符合要求的物种数分别为：45、27、35、28和32。鱼类中较多的是鲤科鱼；甲壳类中较多的是溞科；昆虫类中较多的是摇蚊科；其他无脊椎动物中较多的是臂尾轮虫科；藻类中较多的是蓝藻、绿藻和硅藻，物种组成符合太湖生态区系特征[27-29]。

1.2PSSD曲线拟合

PSSD曲线以毒理数据为横轴，经验累积概率为纵轴。首先根据单个物种的毒理数据个数确定该物种敏感度的概率密度分布形式(如一个毒性值确定为三角形分布，两个毒性值确定为梯形分布)，然后基于蒙特卡罗算法随机抽样得到该物种的敏感度，最后应用蒙特卡罗算法由这些单个物种的敏感度得到所要研究的生态系统的概率物种敏感度分布。用R语言(R development core team 2008)构建模型来处理数据[22-23]。

1.3HC5和水生生物水质基准

PSSD曲线上累积概率为5%对应的毒性值即为HC5(5%危害浓度，hazardous concentration for 5% of the species)，编写相应的R代码，由软件直接输出HC5。水生生物水质基准以5%危害浓度表示，数值上等于HC5。理论上该水生生物水质基准能保护95%的水生生物，但是这并不意味着5%的生物会受到危害。由于生态系统中多种因素相互作用，重金属对水生生物危害小于实验室条件下的危害，该基准至少能保护95%的水生生物。用急性毒性数据推导短期危害浓度(short term hazardous concentration, STHC5)，用慢性毒性数据推导长期危害浓度(long term hazardous concentration, LTHC5)[9-13]。

通常情况，慢性毒性数据不足以构建物种敏感度分布曲线，可以由以下公式计算长期危害浓度：

LTHC5=HC5,急性/FACR

式中，FACR(final acute chronic ratio)为最终急慢性比率，即所获各物种急慢性比率几何均值，计算FACR需获得至少3个科的水生生物ACR(急慢性比率，acute chronic ratio)，其中至少有一种是鱼类，至少有一种是无脊椎动物，至少有一种是急性敏感淡水物种。由于未获得相应慢性数据，取美国环保局推荐Hg和Zn的FACR分别为3.731和2，Ag、Pb和Cd的FACR取默认值10[4-5]。

2　结果与讨论(Results and discussion)

2.1太湖重金属水生生物水质基准

采用Shapiro-Wilk检验对5种重金属(Ag、Pb、Cd、Hg和Zn)急性毒性数据(对数转换)进行正态分布检验，得显著性水平P分别为0.2737、0.1937、0.381、0.8405和0.05898，数据均符合正态分布(P>0.05)。拟合全部物种的PSSD曲线(图1)，得到5种重金属的HC5值，具体见表1。计算相应的STHE5分别为1.079 μg·L-1、637.973 μg·L-1、19.465 μg·L-1、8.729 μg·L-1和105.506 μg·L-1。由于没有获得足够的慢性毒理数据，无法构建相应的PSSD曲线，因此基于急性数据推导慢性水质基准，得到LTHE5分别为0.108 μg·L-1、63.797 μg·L-1、1.947 μg·L-1、2.340 μg·L-1和52.753 μg·L-1。

图1　5种重金属的全部物种的PSSD曲线Fig. 1　Probabilistic species sensitivity distribution curves of total species for five heavy metals

笔者分别采用PSSD法和SSD法构建了太湖Cu物种敏感度分布曲线，对相应的HC5值进行了对比，发现PSSD法得到的基准值更合理准确[23]。

表1　5种重金属对不同类群物种的HC5值(μg·L-1)

2.2不同类群生物对重金属的敏感度

图2拟合了5种重金属不同类群生物PSSD曲线。由图2可知，鱼类、甲壳类、脊椎动物和无脊椎动物对Ag的敏感度顺序为：甲壳类>无脊椎动物>鱼类>脊椎动物；Cd、Hg、Pb和Zn甲壳类物种较少，未拟合甲壳类PSSD曲线，鱼类、脊椎动物和无脊椎动物对Cd、Hg、Pb和Zn的敏感度顺序均为：无脊椎动物>鱼类>脊椎动物。观察表1中5种重金属的脊椎动物和无脊椎动物HC5值，发现Cd的脊椎动物HC5略小于无脊椎动物，而Ag的脊椎动物HC5值是无脊椎动物的6倍，Hg的脊椎动物HC5值是无脊椎动物的7倍多，Pb的脊椎动物HC5值是无脊椎动物的1倍多，Zn的脊椎动物HC5值是无脊椎动物的100倍多。综上所述，脊椎动物对重金属的敏感度小于无脊椎动物。一方面，脊椎动物相对无脊椎动物，所处营养等级更高，生理构造更复杂，体内解毒机制更完善，对重金属的耐受性更强；另一方面，脊椎动物个体较无脊椎动物大，能积累更多重金属离子；此外，无脊椎动物毒性暴露试验大多选用龄期小于24 h的幼体，而早期生命阶段对于化学物质更加敏感，均使得脊椎动物敏感度低于无脊椎动物[5,9,16-17]。

图2　5种重金属的不同类群物种的PSSD曲线Fig. 2　Probabilistic species sensitivity distribution curves of different taxonomic groups for five heavy metals

图3　不同物种类别的PSSD曲线Fig. 3　Probabilistic species sensitivity distribution curves for different taxonomic groups

2.3不同重金属对相同类群生物毒性

图3拟合了鱼类、脊椎动物和无脊椎动物PSSD曲线，由图3(a)和(b)可知Ag、Cd、Hg和Zn对鱼类和脊椎动物毒性顺序均为：Ag>Hg>Cd>Zn；由图3(c)和图1可知Ag、Cd、Hg、Pb和Zn对无脊椎动物和全部物种毒性顺序均为：Ag>Hg>Cd>Zn>Pb。表1横向比较不同重金属HC5值，HC5值越大，生物对该重金属的敏感度越小，从而可知鱼类对5种重金属敏感度顺序为：Ag>Cd>Hg>Zn>Pb；脊椎动物对5种重金属敏感度顺序为：Ag>Cd>Hg>Pb>Zn；无脊椎动物和全部物种对5种重金属敏感度顺序均为：Ag>Hg>Cd>Zn>Pb。由此可知，Ag对水生生物的危害最大，Hg和Cd次之，Zn和Pb最小。

由PSSD曲线可发现，重金属毒性顺序在不同浓度范围内存在差异，图3(a)和(b)中金属浓度为150～22 000 μg·L-1(对数浓度为5～10 μg·L-1)时，Pb毒性大于Zn，浓度大于22 000 μg·L-1(对数浓度10 μg·L-1)时，Pb毒性小于Zn；同浓度的不同重金属对生物的危害程度存在差异，例如重金属浓度均为150 μg·L-1时，100%的脊椎动物受到Ag的危害，大约60%的脊椎动物受到Hg的影响，大约10%的脊椎动物受到Cd的影响，脊椎动物几乎未受到Zn和Pb的影响，至少60%的无脊椎动物受到Hg和Ag的影响，至多20%的无脊椎动物受到Zn、Cd和Pb的影响。

2.4国内外研究结果比较

将本研究结果与国内外淡水重金属水生生物水质基准进行比较和分析，具体见表2。目前Ag的水生生物水质基准研究比较少，美国淡水水体Ag基准最大浓度为3.2 μg·L-1[4]，本文得到的太湖Ag急性和慢性基准分别为1.079 μg·L-1和0.108 μg·L-1，稍小于美国基准值。太湖Pb急性基准为637.973 μg·L-1，慢性基准为63.797 μg·L-1，美国淡水水体Pb基准最大浓度和基准连续浓度分别为65 μg·L-1和2.5 μg·L-1[4]，太湖Pb基准值大约是美国基准值的10倍。一方面太湖生物区系和美国淡水水域生物区系存在较大差异，太湖鱼类多是温水鱼类，以鲤科鱼为主，美国淡水鱼类兼有温水鱼类和冷水鱼类，以冷水鱼类为多，鲑科鱼和鲤科鱼为主体，更以鲑科占优势，太湖和美国淡水水域共有鱼类较少，太湖浮游植物种类和其他各类水生生物相当，美国淡水水域浮游植物种类远远多于其他类水生生物；另一方面，推导基准的方法不同，美国采用的是毒性百分数排序法，本文推导基准采用的是概率物种敏感度分布法[9-10,13-14]。本文所得到的太湖Zn水质基准高于吴丰昌等[17]对我国全国淡水水体相应研究结果，太湖Ag水质基准高于马燕等[30]对我国全国淡水水体相应研究结果，太湖生物区系和我国整体淡水水域生物区系也存在差异，太湖物种数量和物种丰富度均小于我国整体水域，共有物种占的比例也不同；另外，推导基准的方法不同，吴丰昌等采用的是传统的物种敏感度分布法，马燕等采用的是毒性百分数排序法，本文采用的是概率物种敏感度分布法。Hg的水质基准高于国内外相应基准[4,16,33]，Cd的水质基准和国内外相应基准也存在一定差异[4,31-33]。除了生物区系和推导基准的方法不同外，水质和气候等环境条件也会对结果产生影响，水质条件影响金属的生物可利用性，如镉的毒性受硬度影响较大[9-10,13-14]。

目前，太湖水环境管理执行标准参考我国地表水环境质量标准(GB-3838-2002)[34]，该标准中Zn的Ⅰ类水质标准为50 μg·L-1，Ⅱ和Ⅲ类为1 000 μg·L-1，Ⅳ和Ⅴ类为2 000 μg·L-1，Ⅰ类水质标准和本研究所得到的太湖Zn慢性基准较接近，Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ和Ⅴ类水质标准均远高于太湖水质基准，采用该标准必定对太湖水生生物造成欠保护；而将Hg的Ⅰ、Ⅱ和Ⅲ类标准应用到太湖很有可能造成过保护。此外，该标准也没考虑污染物的长期和短期危害，因此急需对该标准进行修订。

综上所述，可知：

1)应用概率物种敏感度分布法得到太湖5种重金属Ag、Pb、Cd、Hg和Zn的急性水质基准分别为1.079 μg·L-1、637.973 μg·L-1、19.465 μg·L-1、8.729 μg·L-1和105.506 μg·L-1，慢性水质基准分别为0.108 μg·L-1、63.797 μg·L-1、1.947 μg·L-1、2.340 μg·L-1和52.753 μg·L-1。

2)比较了不同类群生物对重金属的敏感度，发现无脊椎动物的敏感度大于脊椎动物；不同重金属对同一类群生物的毒性存在较大差异，且在不同浓度范围，毒性大小顺序也存在差异。

表2-1　太湖重金属水质基准与国内外类似研究结果比较

表2-2　太湖重金属水质基准与国内外类似研究结果比较

注：AF表示评价因子法；TPR表示毒性百分数排序法；STHC5表示短期危害浓度；LTHC5表示长期危害浓度；CMC表示基准最大浓度；CCC表示基准连续浓度。

Note: AF stands for assessment factor; TPR stands for toxicity percentage rank; STHC5stands for short term hazardous concentration; LTHC5stands for long term hazardous concentration; CMC stands for criteria maximum concentration; CCC stands for criteria continuous concentration.

3)由于不同区域的生物区系不同，推导基准的方法不同，水质和气候等环境条件不同，本研究所得到的太湖重金属水生生物水质基准和国内外相关研究结果存在差异。由此可见，基于国外水质基准和我国整体水域特点制定的水质标准会对太湖水生生物造成欠保护或过保护。

通讯作者简介：侯俊(1979-)，男，博士，副研究员，主要研究方向水环境保护与生态修复，发表论文60余篇。

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Deriving Aquatic Water Quality Criteria for Heavy Metals in Taihu Lake by Probabilistic Species Sensitivity Distribution

Zhao Qianyuan1, 2, Hou Jun1, 2, *, Wang Chao1, 2, Wang Peifang1, 2, Miao Lingzhan1, 2, Lv Bowen1, 2, Gu Qihao3

1. Key Laboratory of Integrated Regulation and Resource Development on Shallow Lakes, Ministry of Education,Hohai University, Nanjing 210098, China 2. College of Environment, Hohai University, Nanjing 210098, China 3. North China University of Water Resources and Electric Power, Zhengzhou 450011, China

27 January 2015accepted 13 May 2015

The widely used method of species sensitivity distribution has a number of disadvantages, such as the uncertainty of statistical models, the undesirable effectiveness of fitted curve, the deficient consideration for intraspecies variation and the inaccuracy of water quality criteria. The method of probabilistic species sensitivity distribution (PSSD) can solve these problems effectively. Probabilistic species sensitivity distribution curves and water quality criteria for 5 heavy metals (Ag, Pb, Cd, Hg and Zn) in Taihu Lake were achieved by the method of PSSD. The derived acute criteria for 5 heavy metals were 1.079 μg·L-1, 637.973 μg·L-1, 19.465 μg·L-1, 8.729 μg·L-1and 105.506 μg·L-1, respectively. The corresponding chronic criteria were 0.108 μg·L-1, 63.797 μg·L-1, 1.947 μg·L-1, 2.340 μg·L-1and 52.753 μg·L-1, respectively. In this study, sensitivities of different taxa to heavy metals and toxicities of different heavy metals to same taxa were compared and analyzed. Finally, the results were compared with other existing values and distinct regional differences in water quality criteria were discovered. The present water quality standards of Taihu Lake based on the existing water quality criteria might cause aquatic organisms under protection or overprotection.

probabilistic species sensitivity distribution; aquatic life; water quality criteria; heavy metal; Taihu Lake

国家自然科学基金创新群体项目(51421006)；国家杰出青年基金项目(51225901)；国家自然科学基金(41430751,51479047,51479065)；国家十二五水专项课题(2012ZX07101-008)；教育部创新团队发展计划(IRT13061)；中国水利学会“青年人才助力计划”项目；江苏高校优势学科建设工程资助项目

赵芊渊(1989-)，女，硕士，研究方向为水环境保护与生态修复，E-mail: 997167124@qq.com

Corresponding author)， E-mail: hhuhjyhj@126.com

10.7524/AJE.1673-5897.20150127002

2015-01-27 录用日期：2015-05-13

1673-5897(2015)6-121-08

X171.5

A

赵芊渊, 侯俊, 王超, 等. 应用概率物种敏感度分布法研究太湖重金属水生生物水质基准[J]. 生态毒理学报，2015, 10(6): 121-128

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