多重射流氢氧焰燃烧反应器的结构及特性

潘月琴　孙凯文

多重射流氢氧焰燃烧反应器的结构及特性

潘月琴1孙凯文2

1上海市虹口区业余大学 （上海200080） 2华东理工大学 （上海200237）

摘要在分析多重射流燃烧特性的基础上，设计了预混合多重射流氢氧焰燃烧反应器，研究了其结构及燃烧特性。采用燃烧后热流体的空白模拟实验考察了多重射流氢氧焰反应器的火焰形式，定性分析了反应区的温度场和浓度场，利用经验公式对多重射流的空气动力学特征进行了分析和模拟计算，从理论上说明预混合火焰可以提供较为均匀的温度场和浓度场。

关键词多重射流氢氧焰燃烧反应器纳米粒子

反应器是气相燃烧合成纳米材料的核心设备，而氢氧焰燃烧是氧化物纳米颗粒材料产业化制备最具应用前景的方法之一。氢气与空气的混合气体在该反应器内燃烧，为制备纳米氧化物提供必需的反应组分（水蒸气）和反应所需高温条件；纳米氧化物颗粒的形态结构不仅取决于化学反应和颗粒成核生长动力学，还受制于燃烧火焰的结构以及反应器内物料的流动混合、热质传递等多种工程因素。这些过程相互关联、互相影响，使燃烧反应器的结构设计变得十分复杂。1973年，Formenti等[1]开发了扩散火焰反应器，利用氢氧焰燃烧合成了Al2O3，TiO2，ZrO2，GeO2等纳米粉体。1982年，Ulrich等[2]利用H2在空气中燃烧，借助于湍动射流烧嘴和蜂窝式平板式火焰烧嘴反应器，合成了纳米SiO2粒子。1994年，Araki，Fotou，Pratsinis，Katz等[3]针对纳米颗粒的气相燃烧合成反应器开展了大量研究，包括氢氧焰反应器燃烧火焰的形态、反应器对纳米颗粒形态的控制等。Breiner和Duan等[4-5]分别将空气、H2和SiCl4蒸汽的混合气体以自由射流形式从烧嘴高速喷出并点燃，形成自由射流火焰反应器。

本文针对现有燃烧反应器内部火焰的温度和浓度梯度较大，容易造成颗粒材料形态控制困难等缺陷，从多重射流燃烧原理出发，设计了预混合多重射流氢氧焰燃烧反应器。采用燃烧后热流体的空白模拟（空模）实验研究了多重射流的燃烧特征，对反应区温度场和浓度场进行了定量分析，并利用经验公式对多重射流的空气动力学特征进行了分析和模拟计算。

1　实验部分

1.1反应器结构及设计

在纳米颗粒的制备过程中，均匀的温度场、浓度场及良好的停留时间分布对于控制颗粒的形态结构极其重要。但是，在气体的自由射流燃烧过程中，燃烧区域的温度和浓度均存在很大差异，因而在设计燃烧反应器时应保证反应区域的温度和浓度一致，并且保证气体速度相同。为了实现该目的，应尽量扩大射流的势流核心区域，并使化学反应及颗粒的成核生长在该区域完成。为解决预混合火焰的燃烧稳定性问题，并进一步提高反应区的温度场、浓度场和停留时间的均匀性，根据文献[5-7]报道的同轴多重射流的气体动力学特性，设计了多重射流燃烧反应器，通过环形辅助火焰和环形气流的保护，有效地减少了单一自由射流的卷吸，扩大了势流核心区的范围。预混合多重射流燃烧反应器的结构如图1所示，反应器由多重射流烧嘴、燃烧室和预混器等构成，多重射流烧嘴由中心反应管、辅助环（二环）、三环、补充环（四环）等部分构成。空气、H2和汽化的反应物料（以TiCl4为例）按一定的配比在混合器中充分混合，然后以高气速射流进入反应器喷嘴的中心管进行燃烧反应；另一路空气和H2混合后以稍低于中心管的气速从辅助环射流而出进行辅助燃烧，以扩大势流核心区的范围并保证燃烧的稳定性；三环和补充环两路射流空气以更低的气速对燃烧反应区进行“保护”，可以进一步提高反应区温度场、浓度场和停留时间的均匀性，从而可以在燃烧室中生成晶形、粒度、形貌等分布均匀的纳米颗粒。

图1　多重射流氢氧焰燃烧反应器结构示意图

1.2空模实验

本文采用空模实验研究预混合多重射流氢氧焰的燃烧特征，即在没有反应物料的情况下，将空气、H2等按照反应的比例通入各环进行燃烧，以确定物料在火焰中的温度场和停留时间分布。实验条件如表1所示。

表1　空模实验条件m3/h

1.3多重射流烧嘴的模拟计算

对于自由射流火焰，其势流核心区的最大长度可由经验公式[4]估算：

其中，R0为烧嘴的出口半径，m；a为湍流强度有关的经验参数。轴心速度衰减可由式（2）估算：

其中，um为轴线上距烧嘴出口距离为x时的最大速度，m/s；u0为烧嘴出口的初始速度，m/s。对于同轴多重射流火焰，轴心速度衰减的近似计算公式为：

2　实验结果与讨论

2.1多重射火焰特征

图2为不同条件下多重射流氢氧焰的燃烧特征，A为扩散火焰，二环只进H2，其他各环进空气，燃烧火焰发散且火焰内的温度层次分明，可见温度场是不均匀的;B～E是不同条件下的预混火焰，可以看到经过预混合的多重射流氢氧焰分布均匀稳定，火焰核心区内的温度场也基本均匀，如果物料经过预混合且能保持稳定的气体速度，则氢氧焰可以获得良好的浓度、温度和停留时间分布。

图2　不同条件下的火焰形式

在其他各环通气量不变的情况下，当中心管H2的流量由1.14 m3/h降到0.57 m3/h（图2中B～E），时，火焰亮度的不同说明火焰中存在不同的温度场分布。当中心管的气体速率由100 m/s降到60 m/s时，火焰长度发生改变，表明反应物料在火焰中的停留时间分布发生了变化。因此通过控制燃烧条件可以很容易地控制化学反应和纳米颗粒生成的温度场和停留时间分布，进而得到不同结构和形态的纳米材料。

2.2势流核心区长度

势流核心区的最大长度直接关系到中心反应管气流在势流核心区内的停留时间，可以定量地反映出反应区温度和浓度的均匀程度。在势流核心区内，较为均匀的温度和浓度有利于形成粒径均一的纳米颗粒。势流核心区的最大长度受射流烧嘴的几何尺寸、湍动强度、射流速度等因素的影响。Beer等[7]用经验参数a来综合表征这些因素的影响。当射流速度和湍动强度增大时，经验参数a随之增大。本研究选取0.005，0.010，0.015 m三种出口直径，在经验参数a在0.025～0.050之间变化时，考察其对不同出口直径（d）下势流核心区最大长度的影响规律，研究结果如图3所示。在a增大的过程中，势流核心区的最大长度呈现减小的趋势；射流烧嘴的出口直径从0.005 m增大到0.015 m时，势流核心区的最大长度由0.12 m增大到0.32 m。在经验参数增大的过程中，由于射流速度和湍动强度增大，对外界气流的卷吸增大，所以势流核心区的长度较小。在预混合多重射流氢氧焰燃烧反应器中，由于采用预混合火焰，为了防止回火现象的发生，须采用较高的操作气速，湍动强度可达105，所以a在0.04～0.05之间比较符合本实验的操作条件。实际的势流核心区长度约为0.075～0.20 m,这与火焰势流核心区的试测长度基本一致。

2.3势流核心区内停留时间分布

由于氢氧燃烧、反应、成核生长都是极快速的过程，反应气体在高温区停留时间的微小变化就可能对纳米颗粒形态产生很大影响。在0.005，0.010和0.015 m三种出口直径条件下考察经验参数a对势流核心区内的停留时间分布的影响，结果如图4所示。单一自由射流（d=0.005 m）的势流核心区很短，在较高的湍动强度时（a=0.04）反应气流的停留时间仅为1.0 ms。而同轴多重射流（d=0.015 m）在同样的湍动强度下，可以使停留时间增大至3.0 ms，这对纳米颗粒的均匀性是十分重要的。

图3　势流核心区最大长度与经验参数a之间的关系

图4　势流核心区内停留时间与经验参数a的关系

2.4轴心速度衰减规律

射流轴心的速度衰减表征了射流保持原流动状态的能力，较小的速度衰减意味着较小的外界影响，有利于保持射流自身均匀的浓度场和温度场。轴心速度衰减受中心反应管的射流速度、出口直径、辅助环的出口直径及与烧嘴出口处的轴心距离的影响。本实验考察了中心反应管出口直径d01=0.005 m、射流速度u01=80 m/s；辅助环出口直径d02=0.010，0.015 m，射流速度u02=80 m/s时中心射流的速度衰减情况，如图5所示，可以看出，在没有辅助射流时，随着距烧嘴出口的轴心距离的增大，轴心射流速度急剧减小，在距出口处20d0处，速度衰减至出口处速度的0.188倍，在40d0处速度衰减为出口气速的0.097倍。在此情况下，已经完全失去了射流出口的流动特性，无法提供反应所需的均匀的温度场和浓度场。在有辅助射流存在的情况下，中心射流速度衰减可以大幅度地减小。辅助环出口直径越大，对中心射流的“保护”作用越强，在辅助环出口直径为0.015 m时，20d0处速度衰减为出口气速的0.844倍，40d0处速度为出口气速的0.367倍。此时，基本可以保证物料的水解、纳米颗粒的成核生长均在受外界影响较小的势流核心区内进行。

图5　射流的轴心速度衰减与辅助环出口直径的关系

3　结论

（1）在分析多重射流燃烧特性的基础上，设计加工了预混合多重射流氢氧焰燃烧反应器，该燃烧反应器可以提供良好的温度和浓度场分布。

（2）利用经验公式研究了多重射流空气动力学特征，采用多重射流燃烧可以增大势流核心区，对提高纳米颗粒的均匀性具有重要意义。

参考文献：

[1]Fermenti M,Juillet F,Meriaudeau P,et al.Preparation in a hydrogen-oxygen flame of ultrafine metal oxide particles. Oxidative properties toward hydrocarbons in the presence of ultraviolet radiation[J].Journal ofColloid and Interface Science,1972,39(1):79-89.

[2]Ulrich GD,Riehl J W.Aggregation and growth ofsubmicron oxide particles in flames[J].Journal ofColloid and Interface Science,1982,87(1):257-265.

[3]Wooldridge M S.Gas-phase combustion synthesis of particles[J].Progress in energy and combustion Science,1998, 24(1):63-87.

[4]Breiner J M,Mark J E.Preparation,structure,growth mechanisms and properties ofsiloxane composites containing silica,titania or mixed silica-titania phases[J].Polymer,1998, 39(22):5483-5493.

[5]Duan XJ,Wu S M,ZhongR D,et al.In-situ silica reinforcing EPDM by sol-gel method[J].China Synthetic Rubber Industry,2001,24(4):234.

[6]赵坚行.燃烧的数值模拟[M].北京:科学出版社,2002.

[7]王应时,范维澄,周力行,等.燃烧过程数值计算 [M].北京:科学出版社,1986.

中图分类号TQ052.7

收稿日期：2015年7月

第一作者简介：潘月琴女1961年生本科讲师现从事纳米材料的制备与应用研究工作

The Structure and Characteristics of Multi-jet H2/Air Flame Combustor

Pan Yueqin Sun Kaiwen

Abstract:Based on the analysis of the characteristics of the multi-jet flame,the premixed multi-jet H2/air flame combustor is first designed,and its structure and combustion characteristics are studied then.The flame forms of this multi-jet H2/air flame combustor are detected via the simulation experiment without materials while the temperature and concentration fields are qualitatively analyzed,the aerodynamic features are simulated and calculated by utilizing the empirical formulas.Eventually,it has been theoretically proven that the uniform temperature and concentration fields can be obtained from the premixed flame.

Key words:Multi-jet;H2/air flame;Combustor;Nanoparticle