饮用水管网中不同源有机污染物简析

张慧慧，陈环宇，何晓芳，周晓燕，裘尚德，柳景青，胡宝兰，楼莉萍

（1 浙江大学环境与资源学院，浙江 杭州 310058；2 绍兴市水环境科学研究院有限公司，浙江 绍兴 312000；3 浙江大学建筑工程学院，浙江 杭州 310058）

饮用水的卫生和安全直接关系到几十亿人的健康，一直受到各国政府和公众的高度重视。早在联合国第三十五届大会上，就曾确定把1981—1990年作为“国际饮水供应和环境卫生十年”，并把“人人享有安全饮水与卫生”作为全球性的目标[1]。然而，至今都不能说已经实现了这个目标。

近年来，饮用水有机污染问题日益突出。很多有机污染物具有致癌作用，不仅会使得饮用水散发异味，影响口感，还会积累在管垢中，形成二次污染源，并成为管道生物膜的营养物质，促进其生长，影响饮用水水质，危害人类健康。

随着人们对饮用水中有机污染的关注日益提高，世界卫生组织（WHO）和各国相关机构都纷纷修改水质标准，增加有机物指标。世界卫生组织（WHO）[2]、欧盟（EC）[3]以及美国环保局 （USEPA）[4]制订的3 部具有国际权威和代表性的饮用水水质标准中，有机污染物指标的数目均占水质指标总数的2/3 以上。以美国现行的《国家饮用水水质标准》为例，其一级标准即强制性标准共有87 项指标，其中有机物相关的指标就占了53 项。针对有机污染，我国也于2006年对原来的《生活饮用水卫生标准》（GB5749—85）作了修改，增加的71 项新的指标中，有机物指标占48 项[5]。以上可见世界各国对饮用水有机污染的重视程度。

随着痕量分析技术和生物技术的不断进步，人们对水中的有机污染物也有了更深入的了解。目前多采用固相微萃取（SPME）、液-液萃取（LLD）等方法[6]将其分离富集，然后用色谱或者色谱-质谱联用对其进行定性与定量的分析。

从目前已有的研究来看，给水管网中的有机物按来源大致分为几类：原水中的有机物、管材中有机物的释放、管垢释放产物或管垢生物膜和管内水体微生物代谢产物以及消毒副产物类（DBPs）。

本文从当前研究管网有机污染物出发，根据有机污染物的来源分析几类污染物的主要代表性的污染物及其变化规律，在此基础上提出了该领域的主要研究点与展望。

1 原水中的有机污染物

原水中的有机污染物主要包括天然的有机物（NOM）和人工合成的有机物（SOC）两类[7]。

人工合成的有机物来自于工业源、农业等，如农药、化工厂排放出来的有机溶剂等，种类繁多。天然有机物广泛存在于各类水体中，由于水循环和生物及地壳之间的相互作用，导致用于供给生活饮用水的水源中会有天然有机物。原水中的天然有机物包括了腐殖质类和非腐殖质。非腐殖质是蛋白质、肽、氨基酸和脂肪等可以辨认化学特性的化合物，由于易被微生物分解，这部分在水中含量相当低，可忽略不计。而腐殖质包括了腐殖酸（HA）、富里酸（FA）等。此外，原水中的藻类微生物，如微囊藻，也会产生微囊藻毒素等有机物对水体造成污染。

不同原水中无论是天然有机物还是人工有机物，其成分、含量复杂多变。例如，受降水、融雪径流和洪水旱灾等影响，饮用水中的天然有机物含量会有所增加；同一地点的水中天然有机物含量和成分范围也有季节性的不同[8]。

2 管材中释放出来的有机物

1989年，美国水行业协会（AWWA）报告指出，65%的公共用水的口感和气味问题与饮用水设施有关[9]。2002年AWWA 的另一份报告[10]进一步指出，气味问题与化学物质的浸出、给水系统管材间的化学反应及生物介导反应密切相关。

在饮用水管网系统中，常见的管道管材有金属管材、塑料管材以及复合管材，而塑料管材是给水管网系统中最易释放有机物的管材。在我国许多地区禁止镀锌管作为给水管材使用后，塑料管正逐步取代金属管材的主导地位。聚乙烯管类（PE）包括高聚乙烯管（HDPE）和交联聚乙烯管（PEX）等以及聚氯乙烯管类（PVC）等是目前应用较广几种塑料管材。聚合物材料中加入了多种有机和无机的添加剂以增加材料的耐久性，也改变管道的颜色。添加剂包括：抗氧化剂和其他稳定剂、润滑剂、柔软剂和着色剂[11]。这些添加剂的许多有机成分在管道服役的过程中，存在着迁移至水体的威胁。已有研究表明，塑料管中释放的有机污染物主要有以下 几类。

（1）抗氧化剂及其降解产物 多位研究者在饮用水中测得了抗氧化剂——2,6-二叔丁基-4-甲基苯酚（ BHT ）、 3,5- 二 叔 丁 基-4- 羟 基 苯 甲 醛（3,5-DTBHB）、3,5-二叔丁基-4-羟基苯乙酮（3.5-DTBHA），以及众所周知的塑料管的抗氧化剂降解产物——2,6-二叔丁苯醌（2,6-DTBQ）、2,4-二叔丁基苯酚（2,4-DTBP）[12-15]。在挪威，Skjevrak和Lund 等[12-13]发现所有HDPE 管中迁移出来的有机物含有2,4-DTBP，也测到了BHT 的存在，此外还有一系列的酯、醛、酮、芳烃和萜类化合物。PEX管中也测到了2,4-DTBP，而在PVC 管中没有。丹麦的Brocca 等[14]发现PE 管中释放的二三十种化学物质在结构上都有一个共同点：在芳香环中有一个典型的取代酚环以及2 位、6 位上有取代烷基，其鉴定出来的物质中主要有 3,5-DTBHB 和2,6-DTBQ、2,4-DTBP、乙基苯酚和4-叔丁基苯酚等。Whelton 等[15]对比了丹麦不同品牌的PE 和PEX管，发现两者都有抗氧化剂及其降解产物迁出，主要 有 2,6-DTBQ 、 2,4-DTBP 、 3,5-DTBHB 、3,5-DTBHA。研究发现3 种品牌的PE 新管中，2,6-DTBQ、2,4-DTBP 在实验3 天到达最高浓度1.5μg/L 和1.4μg/L，然后在9 天后下降。受试的PEX管中，有4/7 检测到了有机物的释放，其中有一根产生的2,6-DTBQ 浓度很高，达到16μg/L，并且在测试9 天后浓度仍不低于12μg/L。

（2）稳定剂 除抗氧剂及其降解产物外，稳定剂也是塑料管释放出的一大类污染物。Skjevrak 等[12]研究发现，HDPE 管会迁移出1,3,5-三甲苯（1,3,5-TMB）和1,2,4-三甲苯（1,2,4-TMB）两种稳定剂。针对加拿大供水系统的调查发现[16]，PVC供水系统中有机锡污染严重，检测到了甲基锡（MMT）、二甲基锡（DMT）、一丁基锡（MBT）和二丁基锡（DBT）等4 类原水中并没有的物质。其中，MBT 和DBT 的浓度高达23ng/L 和3.1ng/L。同时发现新安装的PVC 管有机锡污染更严重，4 种物质的最高浓度分别为 290.6ng/L、49.1ng/L、43.6ng/L 和52.5ng/L。PE 管只使用微量的有机锡作催化剂，因此PE 管在供水时，出水中没有检测到有机锡[17]。

（3）交联引发剂及其降解产物 PE 类管材释放的物质中，还有交联引发剂和其降解产物，如二叔丁基过氧化物甲基叔丁基醚（MTBE）和乙基叔丁基醚（ETBE）、叔丁醇（TBA）等。Durand 等[18-19]发现PEX 管材释放的主要有醛、酮、酯和芳香酸等，比较显著的有二叔丁基过氧化物ETBE 和TBA 等，其中ETBE 的浓度范围是23～100μg/L。Skjevrak等[13]则发现PEX 管的主要迁移物是MTBE，同时在新的PEX 管中，随着管道使用年限的增加，VOC的含量会降低。例如新管中 MTBE 浓度高达213μg/L，使用5 个月后就降低到了10.9μg/L。

（4）氯乙烯单体 氯乙烯单体（VCM）这类物质是PVC 管材所特有的。早在1979年，Banzer[20]就在PVC 管的实验室测试中发现了VCM 的迁移。Flournoy 等[21]在旧的未增塑的PVC 管（uPVC）饮用水中发现了氯乙烯单体（VCM），其含量达到了污染物最高水平值2μg/L。近期，Richardson 和Edwards 等[22]进行了PVC 新管的迁移测试，发现VCM 的迁移和停留时间、水温等因素有关。

除了上述的物质外，还有很多如增塑剂、润滑剂或未知来源的有机污染物从聚合物管中释放到水体。表1 简单概括了3 类主要的塑料管中检测到的已知有机化合物。总的来说，3 类管材中，PVC 类管材中迁移出的污染物要比PE类管材少。但是PVC管在加工时加入了大量的有毒物质，如有机锡化合物，对人体健康有很大的威胁，目前多已停止使用PVC 管。

3 管垢释放产物或管垢生物膜和水体微生物代谢产物

给水系统中普遍存在着微生物，它们存在于管垢生物膜（管道内壁的松散沉积层）与管内水体中。生物膜是微生物及其胞外聚合物（EPS）与水中有机物、无机物相互黏合形成的聚合体系[23]。一方面，水体中的有机物会在管垢或者生物膜中吸附、蓄积下来，成为有机污染物的二次污染源；另一方面，生物膜和水体微生物的大量生命活动，也会产生许多有机物进入供水体系，影响水体水质。

表1 与管材接触的水体中可检测到的部分有机化合物

虽然近些年塑料管材的使用比例有所增加，但在目前的城市供水中，使用最多的还是钢筋混凝土管或水泥砂浆衬里的铸铁管材。这类水管由于常年使用，内壁腐蚀、结垢。进入管网系统的原水有机物及水厂消毒副产物会吸附在的管垢中，一方面为微生物生命活动所需，另一方面在外界条件适宜时，这些物质会释放到水体中，带来二次污染。

关于管垢中的释放产物，国内外的研究多集中于重金属污染物方面，有关管垢中释放有机污染物方面的研究，由于其样品来源少、含量低、种类多等原因，非常缺乏系统研究。本文作者课题组对浙江某城市给水管网进行了大批量的挖管采样调查，发现管垢中消毒副产物的含量较低，这与其易挥发性密切相关，主要有机污染物的类型与水源有密切的关系，在受工业污染的河流为水源的管网管垢中检出了多环芳烃（PAHs）；而以营养水平较高的湖泊为水源的管网管垢中，检出了藻类代谢产物，如油酸酰胺（oleamide）。另外微生物代谢形成的有机物如辛烷（octadecane）、正二十烷（n-eicosane）等物质也是较常见的。相关的深入研究成果报道将陆续见刊。

管网生物膜上的大量微生物活动，会产生许多的代谢产物。Skjevrak 等[24-25]利用GC-MS 分析和真菌模拟实验对水厂水源（湖泊水）和出厂水的HDPE管内生物膜中的VOC 进行了对比、鉴定和来源分析。结果表明，管道生物膜中的有机物多与微生物的生命活动有关。如土臭素是不同的蓝细菌和放线菌的次生代谢产物；网翼藻烯A 和C`（dictyopterene A and C`）和水云烯（ectocarpene）则是硅藻降解的产物；藻类和蓝细菌代谢或者微生物降解有机物质的时候会产生挥发性有机胺类、二甲基二硫化合物以及2-壬酮；而C8化合物如1-辛烯-3-酮和3-辛酮则是真菌的代谢产物。他们还发现水流过慢时，微生物产生VOC 的速度会加快。

此外，水体中的微生物代谢也会形成新的有机物。Höckelmann 和Jüttner[26]发现饮用水中的蓝藻能产生大量有气味的有机化合物，如β-紫罗酮式（β-紫罗兰醇、4-氧代-β-紫罗兰酮等）的化合物。Naohiro等[27]对日本的142 家自来水厂作了调查，发现其中的42 家在近五年内出现了气味问题。其中常见微生物——蓝藻（如鱼腥藻）会产生霉味/泥土味，同时还有硅藻、金藻和放线菌能使水体产生异味。同时调查显示，水温可能是影响水体产生异味的重要因素。

4 管网中的消毒副产物

管网中的消毒副产物包括进管前形成和在管网中新形成的。进管前形成的消毒副产物是指在饮用水处理的消毒工艺中产生的。自来水厂通常采用絮凝和混凝等手段去除原水中的有机物，但是效果并不能达到100%。在加氯消毒的环节，一些有机物，尤其是天然的腐殖质会在水厂消毒时与氯反应，形成消毒副产物等。部分原水有机物会进入供水系统，会在在管垢中累积，并成为管网中微生物的营养源以及管网中形成的消毒副产物的前体物。

国内外关于消毒副产物已开展大量的研究，鉴别得到了多种消毒副产物，包括三卤甲烷（THMs）、卤乙酸（HAAs）、卤代酮（HKs）、卤化氰（CNX）、卤乙腈（HANs）、乙醛、三氯硝基甲烷（TCNM）、三氯醛水合物（CH）、卤代酚（HPs）和卤化呋喃酮（MX）等。在所能检测到的消毒副产物中，三卤甲烷和卤乙酸是主要成分[28]。含氮的消毒副产物其毒性要高于具有碳基机构的消毒副产物[29-30]，但是该类物质在水中的浓度较低，目前的研究较少。目前该领域的研究多集中在消毒过程中副产物形成的类型与浓度，而对于管网中消毒副产物的变化过程与影响因素的研究尚比较缺乏。

最近几年研究发现，消毒副产物随着给水系统的延伸，在管道中的浓度会不断发生变化，主要原因是余氯的存在，使得水中有机物在给水管网中持续地发生氯化反应，形成新的消毒副产物。从各项研究看，管网中的消毒副产物浓度水平与很多因素有关，如消毒副产物的种类、在管道中的停留时间、输送距离、水温、供水水源、水中余氯浓度、pH 值等。

不同消毒副产物在给水管道中的变化规律有所不同，包括以下方面。

（1）停留时间的影响 例如，THMs[31]、HANs、三氯硝基甲烷（CPK）和 1,1,1-三氯-2-丙酮（1,1,1-TCPone）的浓度通常随着管网中水的停留时间的增加而增加， 而 1,1- 二氯-2- 丙酮（1,1-DCPone）则是在管端处浓度最高[32]，HAAs则是随着停留时间的增加，其浓度值逐渐增加，达到最大值后开始下降[33]。

（2）水温 大多数消毒副产物在夏季的浓度高于冬季，例如三卤甲烷[31]、卤乙酸[34]、卤乙腈、卤乙酮、三氯硝基甲烷[35]等消毒副产物在管网中的浓度在高温比低温季节大，但也有反例，例如1,1-DCPone[32]和HK[36]的平均浓度是在冬季最高。此外水温还能影响消毒副产物的浓度变化情况，如THMs[36]在夏季的变化程度是最大的，而Wei[36]和Rodriguez[33，37]等研究发现HAAs 的浓度变化水平是：冬季＞春季＞秋季＞夏季。

（3）供水水源 不同的供水水源会导致形成的消毒副产物含量不同。Wei 等[36]对北京地区给水系统中的消毒副产物进行时空分析时发现，所有DBPs的浓度在不同供水水源下会有所不同，大致为：地表水水源＞混合水源＞地下水水源。

（4）水中余氯浓度 为了确保饮用水的微生物指标安全，出水时会保持一定的余氯浓度，但是余氯在管网中会与水体中的有机物或无机物作用，导致管网内消毒副产物的浓度增加。如THMs 的浓度会随着余氯的增加而增加[38]。

（5）pH 值 有研究表明[39]，pH 值对HAAs 形成的影响较小且呈负相关，对THMs 形成的影响较大且呈正相关。

目前，关于消毒副产物的研究，特别是对卤乙酸和三卤甲烷的研究，有较完善的研究方法和研究路线。而从各项研究结果看，水流速度（饮用水在管道内的停留时间）、温度等对消毒副产物在管网中的浓度的影响较大。大多数消毒副产物在夏季的浓度高于冬季，但是也有反例。而水在管网中停留时间越长，大多数消毒副产物的含量都会增加。此外，目前有证据表明消毒副产物可以促进供水系统中砷的释放[40]，然而这方面的研究非常少。

综上，给水管网中的有机物来源可以用图1 来描述，不仅包括原水中带入的天然有机物（SOC）和人工合成的有机物（NOM），原水在处理过程中形成的消毒副产物，管材释放的各种添加剂和降解产物以及氯乙烯单体（VOM），也包括管垢生物膜中解吸释放以及代谢产物的有机物，同时这些物质还会进一步在管网水环境中发生微生物降解、氯氧化等反应，被分解或者转化成其它不同的有机物。

饮用水中的有机物会影响饮用水的色度，带来嗅和味方面的问题，可作为金属和疏水性有机物的载体，或水体中微生物的营养来源，最终影响水质与饮用水安全。从目前的研究情况看，管网中的有机物研究较多集中于管材释放和消毒副产物这两块，关于管网生物膜的代谢产物以及有机污染物在管垢中累积释放过程研究十分缺乏，而原水中的有机污染物研究多集中于饮用水有机污染物的去除技术方面。

总而言之，给水管网中的有机污染物不仅成分多样，而且还会发生迁移、转化等复杂多样的过程，因而在管网这个特殊的水环境中，有机污染物的一系列形成和消解规律还有待于系统研究。

5 结 语

针对当前研究背景，后续的深入可以从以下几个方面进行。

（1）管网水中有机物的来源很多，污染物种类也很多。不同于重金属污染物，鉴于有机污染物微量的特点以及分析检测条件的限制，其研究仍处于起步阶段。饮用水中含氮消毒副产物等高毒痕量有机污染物的定性与定量研究将是近期的一大研究 重点。

图1 饮用水管网中的有机污染物

（2）针对原水中的有机物，研究其在管网中的变化趋势，对比研究出厂水和消费者“水龙头”的有机物类型和浓度的差异。针对其中潜在危害较大的有机物，保证出水水质安全时进行处理技术的 优化。

（3）进一步研究各类管材释放有机污染物的类型与浓度，同时探讨在不同的条件下（水力条件、环境温度等）其释放规律。

（4）针对管垢中的有机污染物，一方面需研究管垢微生物膜对有机污染物的累积容量及其释放的影响因素；另一方面需深入探讨各类管材内生物膜中的微生物种群及其活动所释放的有机物的异同。此外，生物膜中的胞外聚合物对管网内消毒副产物形成的影响也是一个研究点。

（5）有机污染物在管网水中的迁移转化过程，包括与管垢中其他污染物释放之间的相互影响。例如，消毒副产物等有机污染物对管垢中重金属释放的影响以及金属管材中重金属释放对消毒副产物的影响等。

总而言之，给水管网中的有机污染物问题研究尚处于起步阶段，不仅要研究给水管网中有机污染物的来源、浓度水平、变化规律、相互作用，同时要不断优化饮用水处理技术，尽可能地提高出水水质、加强对给水系统的维护管理，以确保公众安全用水。这既是环保领域科学研究长期的重点方向，也是今后政府确保人民健康的民心工程。

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