基于微流控芯片的液滴被动式融合数值仿真研究

杨丽，周围，姜云峰，程景萌，王媛媛，张思祥

（河北工业大学机械工程学院，天津 300130）

基于微流控芯片的液滴被动式融合数值仿真研究

杨丽，周围，姜云峰，程景萌，王媛媛，张思祥

（河北工业大学机械工程学院，天津 300130）

基于COMSOL Multiphysics 5.0层流两相流模型，通过数值模拟研究了微通道内液滴被动式融合机理及影响因素．在液滴生成的下游通道设计长棱形的扩张通道，形成流速降低梯度区，实现了液滴的有效融合．结果表明：微液滴的被动式融合利用的是油/水界面张力的作用使液滴自发融合，主要分为4个过程：液滴相遇、液滴接触、液滴破碎和液滴融合．连续相入口处的雷诺数和液滴体积是影响液滴融合的关键因素．一定范围内，雷诺数越大，融合时间越短，当超过临界值时，雷诺数越大，液滴运动速度过快，则无法实现融合；一定范围内，液滴体积越大，融合时间越短．当超过临界值时，液滴运动轨迹发生变化，使两液滴不能相遇，无法融合．

微流控；液滴；融合；界面张力；数值模拟

0 引言

微流控芯片（microfluidicchip）技术是指在厘米级的芯片上，由微通道形成网络，使可控流体贯穿整个系统，以实现常规化学或生物学实验室的各种功能，在生物、化学等领域具有良好的应用前景，又称为芯片实验室（Lab-on-a-chip）[1]．液滴微流控是近年来在微流控芯片上发展起来的一种新兴的操纵微小体积液体的技术，与基于连续流动的微流控芯片相比，液滴微流控芯片大大强化了微流控芯片的低消耗（1015～1019L）、自动化和高通量等优点[2]，是这一领域的重要研究方向之一．微液滴最普遍的应用是微反应器，以分散的液滴单元作为一个密闭的微反应器，基于液滴的反应方式具有更高的传质、传热效率，液滴体积小，减少了试剂消耗，液滴体系封闭，减少了相互污染，已成功用于生命科学和化学等领域，研究微观条件下蛋白质结晶、酶筛选、微纳米颗粒制备、高通量试剂注射等各个方面，效果良好[3-8]．

液滴的可控融合（coalescence）是重要的微流控液滴的操纵技术之一，不同液滴之间的融合对于以液滴作为微反应器实现复杂的多步反应是十分必要的，如在微纳米颗粒合成制备的过程中，需向已有液滴中加入另一种反应组分，通常会以不同液滴之间的融合形式进行，从而提高混合反应效率[9-10]．因此，在较短的时间内，在微通道中如何实现液滴的可控融合是一个重要的研究方向．微液滴的融合主要分为主动式融合和被动式融合．主动式融合利用外加能量场实现液滴融合．常用方法有在局部施加电场、磁场、热毛细效应或者利用激光的热效应等主动触发融合[11-14]．被动式融合是在没有施加外场的条件下，利用微通道特殊的流道结构来实现液滴融合的方法．与主动式融合相比，被动式融合只需调节流动条件、巧妙设计微通道的几何结构即可实现融合，加工与操作简单，本文以此展开研究．本文基于COMSOL Multiphysics 5.0的两相流模块，利用水平集法研究了被动式液滴融合的机理及影响液滴融合的关键因素，对于提高微液滴融合的效率和速率具有重要的意义．

1 微通道内两相流数值模型

1.1 微通道的几何结构与边界条件设置

在研究微通道内油水两相流的问题时，假设两相流动为不可压缩层流，与外界没有能量交换，流动过程中不发生化学反应，两相流体的物理性质为常数，表面张力为主导力，忽略重力的影响．数值模拟采用二维通道，在液滴生成的下游通道设计长棱形的扩张通道，模型尺寸如下：主通道宽度为100m，a=500m，b=400m，b与水平线的夹角为arctan1/8，c=200m，d=300m，c与水平线的夹角为arctan1/6，e=300m，两个液滴半径大小为45m，两圆心的距离为200m，第一个圆的圆心距离通道入口的距离为190m．连续相在左侧入口通入，右侧为流体出口．在初始时刻，液滴内部为分散相，通道的其余部分都是连续相．网格类型为物理控制网格，网格尺寸为粗化．图1为液滴融合通道几何模型．

仿真中设定的边界条件为：连续相和分散相入口定义为均匀速度入口，流体出口为自由出口；通道壁均为润湿性边界，其壁面接触角设定为3/4．

图1 液滴融合通道的几何结构Fig.1Geometric model of micro droplet coalescence

1.2 控制方程的确定及两相物理参数

数值模拟基于COMSOLMultiphysics多物理场有限元计算平台，在微观尺度下忽略流体重力作用，控制方程包括物质连续性方程、纳维-斯托克斯（Navier-Stokes）方程及水平集方程．

1.2.1 不可压缩流体的连续性方程

根据质量守恒定律，流入控制体的质量速率减去流出控制体的质量速率等于控制体内的质量累计速率，如式(1)所示．式中是流体内一点流体的密度，u是流体的速度，t是时间，对于不可压缩的流体密度为常数，因此简化后得到该式．

1.2.2 层流N-S方程

在给定的流体系统中，动量的累积速率等于作用于其上的外力总和，即：

1.2.3 水平集方程

两相界面追踪方法采用水平集法，x,t为水平集函数，水平集方法描述界面运动时，函数x,t=0形成的等值面保持与运动界面相对应，可以很容易地表示界面的变化，水平集方程如式(3)所示；＞0.5表示连续相，＜0.5表示分散相，=0.5表示油水两相界面．

连续相为硅油，分散相主要为蒸馏水并添加了甘油．两相物理参数如表1所示．

表1 两相物理参数Tab.1Physical parameters of two phases

2 仿真结果与分析

2.1 液滴融合的仿真过程与分析

液滴融合的仿真过程中，连续相入口处速度为0.045m/s．液滴的融合过程如图2所示．本研究在液滴生成的下游通道设计长棱形的扩张腔室，由于质量流率不变，形成了一个使流速变慢的梯度区．处于上游的液滴进入扩张腔室时受到的粘滞阻力逐渐增大，流速骤降，因此下游液滴可以追上上游液滴，两液滴之间的距离不断减小，直至相互接触（t=0.017 8 s时相遇），在相互接触的过程中，液滴内部中心处的速度最大，液滴间相互挤压使分离薄膜逐渐排空，最终油水界面失稳破碎，克服了液滴之间的界面张力作用，液滴进入融合过程（t=0.018 s时开始融合），融合后的液滴体积变大，速度变慢，最后通过收缩通道时，在通道的挤压诱导和两相溶剂间的拖拽力作用下完成融合过程，由于位移的增大和通道结构由宽变窄，液滴发生变形，随着连续相流出通道．

图2 液滴融合过程仿真示意图Fig.2Simulation sketch of droplet coalescence

通过仿真分析得出，液滴的被动式融合主要依靠的是油/水界面表面张力的作用，克服液滴之间流体薄膜的分离作用并使得两相界面失稳才能实现，主要分为4个过程：液滴相遇、液滴接触、液滴破碎和液滴融合．微通道内液滴受到的表面张力作用，由表面上任何一点所受到的压强即Young-Laplace方程进行定量描述，如式(4)[15]所示．

2.2 液滴融合影响因素分析

2.2.1 连续相入口处雷诺数对液滴融合的影响

雷诺数是液滴动力学中重要的无量纲参数，如式(5)所示，表示惯性力与黏性力之比，也是影响液滴融合的关键因素之一．

式中：代表流体平均密度；u代表流体进口平均流速；d代表通道当量直径；代表流体动力粘度系数．仿真分析中，设定连续相的密度为840kg/m3，粘度系数为0.003Pa s，通道水利直径为100m，连续相入口处速度从0.04 m/s～0.065 m/s变化，相应的Re数从1.26～1.82变化．图3分析了连续相入口处雷诺数对液滴融合时间的影响．从图中得出当Re数在1.26～1.54变化时，随着连续相入口处的雷诺数增加，惯性力增大并占主导，有利于促进液滴的快速接触及融合，液滴的融合时间缩短．当连续相入口处速度增大到0.065 m/s即Re增大到1.82时，液滴无法融合，因此雷诺数并不是越大越好，当雷诺数过大即后续液滴的速度过大时，上游液滴很容易被后续液滴击碎，无法完成融合，即使融合，融合后的液滴会发生较大变形，易于发生破裂．

2.2.2 液滴体积对液滴融合的影响

图3 连续相入口处雷诺数对液滴融合影响的仿真结果分析Fig.3Influenceof Re numbers of continuous phasein theinlet on droplet coalescence simulation analysis

图4 液滴体积对液滴融合影响的仿真结果分析Fig.4Influence of droplet volume on droplet coalescence simulation analysis

图5 液滴半径r=47 m时液滴的融过程Fig.5Process of droplet coalescence at r=47 m

图6 液滴半径r=50 m时液滴的融过程Fig.6Process of droplet coalescence at r=50 m

3 结论

本文采用层流两相流模型利用水平集法开展了二维微通道内液滴融合机理及影响因素的仿真研究，主要结论如下：

1）微液滴的被动式融合利用的是油/水界面张力的作用使液滴自发融合，主要分为四个过程：液滴相遇、液滴接触、液滴破碎和液滴融合．本研究通过设计的展宽长棱形结构，使前一个液滴速度突然降低，后一个液滴可以追赶上与其接触，并克服液滴间的表面张力，完成融合．

2）连续相入口处的雷诺数是影响液滴融合的关键因素之一．一定范围内，雷诺数越大，融合时间越短，当超过临界值时，雷诺数越大，液滴运动速度过快，后续液滴很容易击碎上游液滴，无法完成融合，即使融合，融合后的形状会变得不规则，易于发生破裂，则无法实现融合．

3）液滴体积对液滴融合的影响也是非常明显的，一定范围内，液滴的体积越大，惯性力越大，液滴之间的吸引力更大，从而缩短了融合时间．当超过临界值时，液滴受到通道壁面的剪切阻力也越大，引起液滴运动轨迹发生变化，使两液滴不能相遇，无法融合．

[1]秦建华，刘婷姣，林炳承．微流控芯片细胞实验室[J]．色谱，2009（9）：655-611．

[2]Teh S Y，Lin R，Hung L H，et al．Droplet microfluidics[J]．Lab on a Chip，2008，8（2）：198-220．

[3]Whitesides G M．The origins and the future of microfluidics[J]．Nature，2006，442（7101）：368-373．

[4]Song H，Chen D L，Ismagilov R F．Reactions in droplets in microflulidic channels[J]．Angewandte Chemie-International Edition，2006，45（44）：7336-7356．

[5]徐富强，郭赤，陆庆生．微流控芯片技术在生命科学研究中的应用及发展[J]．中国医学装备，2013，10（2）：45-47．

[6]ChiuDT，LorenzRM．Chemistryandbiologyinfemtoliterandpicolitervolumedroplets[J]．AccountsofChemical Research，2009，42（5）：649-658．

[7]李俊君，陈强，李刚，等．微流控技术应用于蛋白结构结晶的研究[J]．化学进展，2009，21（5）：1034-1039．

[8]Theberge A B，Courtois F，Schaerli Y，et al．Microdroplets in microfluidics：an evolving platform for discoveries in chemistry and biology[J]．Angewandte Chemie-International Edition，2010，49（34）：5846-5868．

[9]Prankerd R，Stella V．The use of oil-in-water emulsions as a vehicle for parenteral drug administration[J]．PDA J Pharm Sci Technol，1990，44：139-149．

[10]Theberge A B，Courtois F，Schaerli Y，et al．Microdroplets in microfluidics：an evolving platform for discoveries in chemistry and biology [J]．Angew Chem Int Ed，2010，49：5846-5868．

[11]Link DR，Grasland-Mongrain E，Duri A，et al．Electric control of droplets inmicrofluidicdevices[J]．AngewChemIntEd，2006，45：2556-2560．

[12]Frenz L，El Harrak A，Pauly M，et al．Droplet-based microreactors for the synthesis of magnetic iron oxide nanoparticles[J]．Angew Chem Int Ed，2008，47：6817-6820．

[13]Niu X，Gielen F，Edel J B．A microdroplet dilutor for high-throughput screening[J]．Nat Chem，2011，3：437-442．

[14]BaroudCN，deSaintVincent MR，DelvilleJP．Anopticaltoolboxfortotalcontrolofdropletmicrofluidics[J]．LabChip，2007，7：1029-1033．

[15]Young T．An essay on the cohesion of fluids[J]．Phil Trans R Soc Lond，1805，95（1）：65-87．

[责任编辑 田丰夏红梅]

Numerical simulation study on passive coalescence in droplet-based microfluidics

YANG Li，ZHOU Wei，JIANG Yunfeng，CHEN Jingmeng，WANG Yuanyuan，ZHANG Sixiang

(School of Mechanical Engineering,Hebei University of Technology,Tianjin 300130,China)

Based on two-phase flow module in COMSOL Multiphysics 5.0,a numerical simulation about passive coalescence in droplet-based microfluidics and influence factors are carried out in this paper.The long prismatic expansion microchannel in the downstream channel of droplet generation is proposed to form decreased velocity gradient to realize coalescence in droplet.The research results show that the process of coalescence in micro droplet can be divided into four stages:droplet encounter,droplet contact,droplet breakup and droplet fusion.The critical factors of droplet coalescence are Re numbers of continuous phase in the inlet and droplet volume.Within limits,the dropletcoalescence time decreases when Renumbers ofcontinuous phase inthe inletincreases.When Renumbersare over criticalvalue,thedroplet velocity is so fast that the droplet coalescence can't be realized.Within limits,the droplet coalescence time is shorten with the biggerdroplet volume.When dropletvolume isovercritical value,two dropletscannot encounterdueto changed trajectory of droplet,the droplet coalescence can't be realized.

microfluidic;droplet;coalescence;interfacial tension;numerical simulation

TH79

A

1007-2373(2015)03-0048-05

10.14081/j.cnki.hgdxb.2015.03.010

2015-02-15

国家重大科学仪器设备开发专项（2012YQ060165）

杨丽（1983-），女（汉族），讲师，博士生；通讯作者：张思祥（1959-），男（汉族），教授，zhangsixiang@hebut.edu.cn．