湖南水口山花岗闪长岩的地球化学特征及成因

黄金川, 彭建堂, 阳杰华, 徐春霞, 胡思柏

(1. 中国科学院 地球化学研究所, 矿床地球化学国家重点实验室, 贵州 贵阳 550002; 2. 中国科学院大学, 北京 100049;3. 中南大学 地球物理与信息物理学院, 有色金属成矿预测教育部重点实验室, 湖南 长沙 410083; 4. 湖南省 水口山有色金属集团有限公司, 湖南 常宁 421513)

0 引 言

华南地区花岗岩, 尤其是中生代花岗岩, 分布十分广泛; 且这些中生代花岗岩与该区钨锡、铅锌等矿床具有密切的时空联系, 如南岭地区中生代大爆发成矿主要受大规模花岗质岩浆活动控制[1], 因此华南花岗岩的研究历来受到人们的高度重视[2–7]。

Chappellet al.(1974)基于物质来源将花岗岩分为S型和I型[8], Ishihara (1977)基于环境条件将花岗岩分为磁铁矿系列和钛铁矿系列[9], Loisellaet al.(1979)提出 A 型花岗岩的概念[10], 徐克勤等(1983)根据成岩物质来源将花岗岩分为同熔型、陆壳改造型和幔源型3个类型[5]。按照徐克勤的分类方案, 华南花岗岩主要有两种类型[5]: 一类为与Pb、Zn、Cu成矿作用有关的中酸性同熔型花岗岩, 如湖南水口山、宝山和铜山岭等铅锌多金属矿矿区出露的花岗闪长岩、花岗斑岩; 另一类为与 W、Sn、Nb、Ta等稀有金属成矿作用有关的酸性改造型花岗岩, 如湖南瑶岗仙、柿竹园、江西西华山和漂塘等钨矿矿区出露的花岗岩。已有的研究表明, 上述两类花岗岩及其成矿作用在岩石学、物质来源、成矿系统、矿床成因和构造地质背景等方面均存在明显的差别[7,11]。

自 20世纪 40年代以来, 前人已对改造型花岗岩及其有关的钨锡矿床进行了大量的研究[2,4,12–17];相对而言, 华南同熔型花岗岩及其相关的铅锌成矿作用, 研究程度较低[18–20]。湘南水口山矿田中的花岗闪长岩与该区铅锌成矿关系密切, 该岩体长期被认为是同熔型花岗岩[19,21,22], 但前人对其成因类型的判断主要基于铝饱和指数和稀土元素分布模式等方面的证据, 而缺乏从矿物组成、主元素和微量元素等方面进行有效判别; 该花岗闪长岩的成岩构造环境也存在争议。故本文拟在前人工作的基础上,以水口山花岗闪长岩为研究对象, 试图从其岩相学特征、元素地球化学和 Sr-Nd同位素特征等方面入手, 详细判断其岩石成因类型, 进而探讨其物质来源以及形成的构造环境, 这有助于查明水口山矿田成岩过程、弄清其成岩与成矿的关系。

1 地质背景及岩相学特征

水口山矿田位于湖南衡阳断陷盆地南缘, 耒阳-临武南北向褶皱带北端, 距衡阳市40 km。水口山矿田是在华夏地块中生代大规模成矿过程中形成的与花岗岩有关的铅锌矿床的典型代表, 同时也是我国重要的铅锌、贵金属生产基地。区内岩浆活动强烈, 共发现72个大小岩体(脉), 地表出露总面积约4.8 km2,由西向东依次发育有鸭公塘-中区-[0]老鸦巢花岗闪长岩、老盟山英安玢岩和新盟山流纹斑岩, 局部有花岗斑岩(图1)。另外, 本次在老盟山英安玢岩中还发现有橄榄岩包体。

花岗闪长岩是水口山矿田分布最广的岩浆岩,位于鸭公塘倒转背斜轴部两侧, 在鸭公塘、中区和老鸦巢等矿区均有出露。其中, 出露于老鸦巢矿区的花岗闪长岩体规模最大, 岩体呈岩盆、岩盖超覆产出, 剖面呈“蘑菇”状。前人普遍认为该岩体与老鸦巢铅锌金矿床在时间、空间和成因上具有密切联系[19,22]。此外, 鸭公塘和中区等矿区受资源枯竭、地下水淹没等因素影响, 难以采到新鲜的岩体样品,故本次研究的花岗闪长岩样品均采自老鸦巢矿区。

根据野外观察和薄片鉴定, 老鸦巢矿区出露的岩体为中粒黑云母花岗闪长岩。新鲜的岩石样品呈暗灰色、灰色, 等粒结构或似斑状结构, 块状构造(图 2a)。主要矿物有斜长石(30%～50%, An 27～38)、钾长 石 (10%～20%)、石 英 (22%～35%)、角闪 石(5%～10%)和黑云母(5%～10%)(图2b至图2d); 副矿物为锆石、磷灰石、黄铁矿、磁铁矿、独居石、金红石、钍石、榍石、石榴子石和萤石等(图2e和图2f)。

斜长石呈自形-半自形板状、柱状, 聚片双晶(图2b)和环带结构发育, 部分呈卡纳复合双晶, 沿环带常蚀变为绢云母和高岭土等黏土矿物, 尤其在边部熔蚀发育。常含石英、黑云母、磷灰石、锆石、磁铁矿等包裹体(图2e)。

石英常被熔蚀为港湾状-浑圆状和他形不规则状, 波状消光明显(图2b)。

钾长石主要为正长石、微斜长石和极少量条纹长石, 普遍具卡式双晶、不明显的环带及格子双晶(图 2d), 偶见条纹结构及扇状双晶, 局部也见绢云母化和高岭土化(图 2c)。常见石英、云母、钍石和锆石等包体(图2d)。

图1 湖南水口山矿田区域地质图(据文献[22]修改)Fig.1 Simplified geological map for the Shuikoushan deposit in Hunan (modified after reference [22])

黑云母呈自形-半自形, 红褐色, 少数红棕色,呈片状, 多色性明显, 解理非常清晰, 具暗化边; 除个别颗粒绿泥石化和碳酸盐化外, 黑云母通常比较新鲜。常见磷灰石、锆石(图2c和图2e)、磁铁矿、角闪石和榍石(图2e)等细小矿物包体分布于黑云母中。

角闪石多为暗褐色, 假六边形, 个别蚀变为绿泥石, 解理不明显。

2 样品采集和分析方法

本次研究所用的样品均采自老鸦巢矿区 12中段花岗闪长岩的新鲜岩体, 无污染破碎至200目以下。

样品的主元素和微量元素分析均在中国科学院地球化学研究所矿床地球化学国家重点实验室完成。岩石主元素采用Axios PW4400型X射线荧光光谱仪(XRF)方法完成, 元素分析的重现性(准确度)优于3%, FeO和Fe2O3采用湿化学分析方法。微量元素采用加拿大 ELAN DRC-e型 Q-ICP-MS完成,分析精度优于 10%, 微量元素具体分析流程参照文献[23]。

Sr、Nd同位素分析在天津地质矿产研究所同位素室完成, 全岩样品采用 HF+HClO4法溶样。测试仪器为美国Thermo Fisher公司生产的Triton热电离质谱仪,86Sr/88Sr比值通过86Sr/88Sr = 0.1194进行标准化;146Nd/147Nd比值利用146Nd/144Nd = 0.7219进行标准化。87Rb/86Sr和147Sm/144Nd利用ICP-MS测得的 Rb、Sr和 Sm、Nd的丰度计算得出。本文利用Geokit软件[24]对岩石地球化学数据进行了处理。

3 岩石地球化学特征

3.1 主元素

水口山花岗闪长岩的主元素分析结果见表 1。其主要特征为: (1) SiO2含量为60.0%～65.2%, 平均为 62.7%; 在 TAS图解中, 本次分析的样品落于石英二长岩、二长岩、花岗闪长岩和闪长岩区域中(图3a)。(2) K2O+Na2O 含量为 5.60%～7.55%, 碱含量偏低;K2O/Na2O比值为1.07～3.39, 多数在1.07～1.82之间, 仅样品 SKS-30为 3.39, 表现出相对富钾特征。在K2O-SiO2图解中, 除少数样品落入钾玄岩系列外, 其余样品均落入高钾钙碱性岩系列区域内(图3b)。那些落入钾玄岩系列的样品, 具有较高的 K2O含量和烧失量(LOI), 可能是岩体受到后期蚀变的影响所致。里特曼指数σ值为2.48%～2.93%, 平均为2.54 (＜3.3), 同样反映出该区岩石属钙碱性系列。(3) Al2O3含量为15.0%～16.2%, A/CNK比值为0.94～1.32, A/NK比值为1.33～1.55; 在 A/NK-A/CNK 图解中, 大部分样品分布在准铝-弱过铝质区域(图 3c), 属准铝质-弱过铝质花岗闪长岩。(4) CaO、MgO的含量高, 固结指数 SI值为15.1～20.1, 反映出该岩体富含Ca和Mg。值得注意的是,样品SKS-30的CaO、Na2O含量偏低, 明显偏离其他样品; 样品SHKSH-3*的CaO和K2O含量也明显偏低, 从而导致这两个样品的铝饱和指数(1.32和1.34)明显高于其他样品(图 3c), 在(Zr+Nb+Ce+Y)-(K2O+Na2O)/CaO图中, 样品SKS-30落入了FG区域; 这可能与岩石形成过程中混染作用或后期蚀变作用有关。与湘南其他同熔型花岗岩[20]和中国花岗闪长岩[25]相比, 水口山花岗闪长岩表现出酸度和碱度偏低, 而富钙镁的特点, 属准铝质-过铝质、高钾钙碱性岩系(表1)。

图2 水口山花岗闪长岩手标本及显微特征Fig.2 Hand specimen and microscopic characteristics of the Shuikoushan granodiorite(a) 手标本; (b) 花岗结构(正交偏光); (c)和(d) 似斑状结构(正交偏光); (e)和(f) 背散射图像。Qtz-石英; Pl-斜长石; Kfs-钾长石; Am-角闪石; Bt-黑云母; Chl-绿泥石; Ser-绢云母; Ap-磷灰石; Sph-榍石; Thor-钍石; Zr-锆石; Mag-磁铁矿; Mnz-独居石。(a) Hand specimen; (b) granitic texture (cross-polarized light); (c) and (d) porphyritic-like texture (cross-polarized light); (e) and (f) BSE image. Qtz -Quartz; Pl – plagioclase; Kfs – K-feldspar; Am – amphibole; Bt – biotite; Chl – chlorite; Ser – sericite; Ap – apatite; Sph – sphene; Zr – zircon; Mag –magnetite; Mnz – monazite.

图3 水口山花岗闪长岩主元素图解Fig.3 Major elements diagrams for the Shuikoushan granodiorite(a) 底图据文献[26]; (b) 底图据文献[27]; (c) 底图据文献[28]。

在 Haker图解(图 4)中, 随着 SiO2含量的增加,水口山花岗闪长岩的 MgO、Al2O3、TiO2、CaO 和FeO含量明显降低, 而Fe2O3含量变化不明显。这些成分变化特征很可能与铁镁氧化物及含 Ti-Fe氧化物等矿物的结晶分异作用有关[29–31]。

3.2 稀土和微量元素

总体而言, 水口山花岗闪长岩的REE含量较高,∑REE 含量为 154～224 μg/g。LREE/HREE 比值为9.59～12.8, 表现出LREE富集、HREE亏损的特点。(La/Yb)N= 11.2～13.9, 表明该花岗闪长岩轻、重稀土元素分馏强烈;δEu = 0.82～0.89,δCe = 0.89～0.95, Eu和Ce都表现出弱亏损的特点(表2和图5a)。所有样品的球粒陨石标准化曲线大致互相平行且紧密排列,说明它们起源相同或岩浆演化过程相似。HREE的亏损可能与角闪石、锆石、磷灰石、独居石等富MREE、HREE矿物的分离结晶作用有关, 这与镜下观察到锆石、磷灰石、独居石等副矿物相当发育相吻合。该岩体负Eu异常较弱, 反映出岩浆演化过程中斜长石的分离结晶作用不明显。

在微量元素原始地幔标准化蛛网图上, 所有样品的高场强元素(如Ta、Nb和Ti)亏损, 大离子亲石元素(如 Rb、Th、U和 K)和LREE相对富集, 且Ba、Sr相对Rb亏损(图5b)。Nb-Ta亏损可能与含Ti矿物相(如榍石和锐钛矿等)的结晶分异有关。同时, Ti的亏损程度和Rb、Th、U、K、La、Nd和Sm的富集程度随着SiO2含量增加而增强; 且随SiO2含量增加, Sr和Ba含量明显增加(图4), Rb/Ba、Rb/Sr比值逐渐降低。这些微量元素的变化特征与主元素变化特征相吻合。

3.3 Sr-Nd同位素

水口山花岗闪长岩的Sr-Nd同位素组成见表3。该岩体87Rb/86Sr比值变化较大, 为 0.7339～5.4981,87Sr/86Sr比值为 0.711467～0.723729。147Sm/144Nd 比值为 0.1134～0.1520,143Nd/144Nd比值为 0.512219～0.512434。最近我们课题组利用SIMS准确了测定了该花岗闪长岩中锆石U-Pb年龄为(158.3±1.2) Ma(未刊数据), 以该年龄对该岩体的 Sr、Nd同位素组成进行校正, 可获得(87Sr/86Sr)i值为 0.707364～0.711380,εNd(t)值为–6.61～ –2.40。除了样品 SKS-32具有年轻的二阶段模式年龄(t2DM, 1.1 Ga)外, 其他样品的t2DM集中在1.4 Ga附近。

4 讨 论

4.1 成因类型

水口山花岗闪长岩的主要矿物为石英、黑云母、斜长石、钾长石和角闪石等, 镜下未发现堇青石和白云母等矿物, 符合典型的同熔型花岗岩的矿物组成特征[35]。其副矿物主要为磷灰石、磁铁矿和榍石

等, 与同熔型花岗岩富磁铁矿的富钙组合的副矿物组合特征[5]也非常吻合。

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图4 水口山花岗闪长岩部分主元素和微量元素对SiO2图解Fig.4 Variation diagrams of some major elements and trace elements vs. silica for the Shuikoushan granodiorite

图5 水口山花岗闪长岩稀土元素球粒陨石标准化分布模式(a)和微量元素原始地幔标准化蛛网图(b)Fig.5 Chondrite-normalized REE diagram (a) and primitive mantle-normalized incompatible element spider diagram (b) for the Shuikoushan granodiorite标准值引自文献[33]; 西华山数据引自文献[34]。

陈骏等对南岭地区的与钨锡铌钽矿化有关的改造型花岗岩特征进行了归纳总结, 得出这些花岗岩表现出明显富硅、富碱特征, 并全部落在 SiO2-AR图的碱性区域内[16]。而水口山花岗闪长岩则为贫硅、富碱、高钾的钙碱性岩石, 明显有别于南岭地区改造型花岗岩(图6)。

已有的研究表明[5], 华南改造型花岗岩碱土金属Sr含量平均为159 μg/g, 而同熔型花岗岩的Sr含量较高, 为 250～360 μg/g。水口山花岗闪长岩的 Sr含量为 237～491 μg/g (表 2), 与同熔型花岗岩较吻合。改造型花岗岩的Rb含量也远高于同熔型花岗岩,如西华山和千里山这类改造型花岗岩的稀碱金属Rb分别为508 μg/g和783 μg/g, 而同熔型的浙江桐庐二长花岗斑岩和次二长花岗斑岩 Rb的含量分别

为163 μg/g和 200 μg/g[5]。水口山花岗闪长岩Rb的含量为107～224 μg/g (表2), 具同熔型花岗岩的Rb含量特征。

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表3 水口山花岗闪长岩的Sr-Nd同位素组成Table 3 Sr-Nd isotopic compositions for the Shuikoushan granodiorite

图6 水口山花岗闪长岩SiO2-AR图Fig.6 SiO2 vs. AR variation diagram for the Shuikoushan granodiorite改造型花岗岩数据引自文献[16]; 底图引自文献[36]。

与典型的西华山改造型花岗岩[34]进行对比, 不难发现, 水口山花岗闪长岩的重稀土含量明显低于改造型花岗岩, 其弱负Eu异常及LREE/HREE比值也与改造型花岗岩明显不同(图 5a), 而与同熔型花岗岩特征相似。同样, 水口山花岗闪长岩的Ba、Sr、Ti等元素的亏损程度及Rb、Th、U等大离子亲石元素的富集程度没有西华山改造型花岗岩明显(图5b),而与同熔型花岗岩特征相似。

徐克勤等[5]的研究表明, 华南同熔型花岗岩的(87Sr/86Sr)i值均较低, 一般为0.705～0.712, 而该区改造型花岗岩具有较高的(87Sr/86Sr)i值, 为 0.722～0.735。本次得到的水口山花岗闪长岩的(87Sr/86Sr)i值(0.7097～0.7101)落于同熔型花岗岩的Sr同位素的组成范围。

水口山所有花岗闪长岩样品都具有较小的10000Ga/Al变化范围, 在(Na2O+K2O)-Ga/Al图解、Na2O/K2O-Ga/Al图解、Zr-Ga/Al图解和Y-Ga/Al图解中均远离A型花岗岩而落入M-、I-和S-型花岗岩区域(图 7), 表明其不是 A 型花岗岩。此外, 在K2O-Na2O 图解中落入 I型花岗岩范围内(图 8)。FeOT/MgO-(Zr+Nb+Ce+Y)图解和(K2O+Na2O)/CaO-(Zr+Nb+Ce+Y)图解被认为是判别高度分异I型花岗岩的有效方法[30]; 水口山花岗闪长岩的样品,除样品SKS-30外, 全部落入OGT范围内(图7), 表明其不是高度分异型的I型花岗岩。

总之, 水口山花岗闪长岩在主要矿物组成、副矿物组成、碱金属元素、稀碱元素、主元素、微量元素和同位素等方面均符合同熔型花岗岩的基本特征, 且各种成因判别图解也表明其为I型花岗岩, 即徐克勤等[5]划分的同熔型花岗岩。

4.2 源区性质

水口山花岗闪长岩的微量元素 Nb/Ta比值为29.4～39.6, 远大于亏损地幔的相应值(＞17.0)[33], 暗示有地幔的参与; 且该岩体的 Zr/Hf比值为33.7～38.2(平均36.1), 接近于地幔平均值36.5[39], 也说明有幔源物质参与了其成岩作用。

根据前人已有的资料[40]进行计算, 我们得到华夏地块变质基底的εNd(t= 158 Ma)值为–14.37, 江南古陆变质基底的εNd值(t= 158 Ma)为–7.68。很明显,水口山花岗闪长岩的εNd(t)值(–6.61～ –2.40), 明显高于华南的古老基底变质岩, 故幔源物质应参与了其成岩作用。同时, 我们以典型的壳源型花岗岩广西大容山堇青石花岗岩来代表华南上地壳端元[41], 以MORB来代表亏损地幔端元[39], 根据 Faure提出的简单二元混合方程[39]进行了简单理论模拟, 最终拟合出如图 9所示的混合曲线。可以看出该岩体的Sr-Nd同位素组成呈负相关(图 9), 与湘南地区铜山岭和宝山的花岗闪长岩一起全部落于华南上地壳和MORB的混合线附近, 且较靠近上地壳端元, 表现出岩浆混合作用的特征。因此, Sr-Nd同位素数据也表明, 水口山花岗闪长岩应为华南地壳物质和地幔物质混合作用形成。

图7 水口山花岗闪长岩的K2O+Na2O (a), K2O/Na2O (b), Zr (c), Y (d) vs. 10000×Ga/Al和(K2O+Na2O)/CaO (e),FeOT/MgO (f) vs. (Zr+Nb+Ce+Y)判别图解(底图据文献[37])Fig.7 Discrimination diagrams of K2O+Na2O (a), Fe2O3T/MgO (b), Zr (c), Y (d) vs. 10000×Ga/Al and (K2O+Na2O)/CaO (e), Fe2O3T/MgO (f) vs.(Zr+Nb+Ce+Y) for the Shuikoushan granodioriteI–I型花岗岩; S–S型花岗岩; A–A型花岗岩; FG–分异的长英质花岗岩; OGT–未分异的I型、S型、M型花岗岩。

根据 Watsonet al.提出的锆石饱和温度计算方法[32], 我们可求出水口山花岗闪长岩的母岩浆的锆石饱和温度为 730～816 ℃(表 2), 明显高于西华山花岗岩(702～748 ℃[34]), 而与宝山花岗闪长岩(724～778 ℃1)用文献[19]的数据, 以文献[32]的方法计算。)相似。另外, 水口山矿田可见一些幔源岩浆岩或幔源包体, 如在老盟山深部钻孔曾揭露到辉长橄榄岩2)全铁军, 曾维平, 水口山矿田找矿历史回顾及新一轮老矿山找矿方向, 国土资源导刊, 2006, 3(3), 70–73。; 在本次研究中, 我们亦在老盟山英安玢岩中发现有橄榄岩包体(图10)。

因此, 微量元素特征、Sr-Nd同位素特征、锆石饱和温度和深源包体均表明, 幔源物质在水口山花岗闪长岩形成过程中的确发挥了重要的作用。

图8 水口山花岗闪长岩K2O-Na2O图解(底图据文献[38])Fig.8 K2O vs. Na2O variation diagram for the Shuikoushan granodiorite

图9 水口山花岗闪长岩的Sr-Nd同位素图解Fig.9 εNd(t) vs. εSr(t) diagram for the Shuikoushan granodiorite广西大容山堇青石花岗岩代表华南上地壳[41], MORB代表亏损地幔[39],铜山岭、宝山数据引自文献[19], 所有数据均校正到了t = 158 Ma。

4.3 成岩的构造环境

图10 老盟山英安玢岩及暗色包体Fig.10 Hand specimen of dacite-porphyrite with a dark enclave from Laomengshan of Shuikoushan granodiorite

目前, 对华南中生代的构造背景的认识主要有以下几种观点: (1) Andean型活动大陆边缘环境[29,42,43];(2) 岩石圈拆沉或伸展-减薄的环境[44–45]; (3) 地幔柱活动[46]; (4) 与俯冲作用相关的岩浆弧环境[47]。

最新研究表明, 在中、晚侏罗世之交发生了古太平洋板块对欧亚大陆板块的俯冲[48], 从而诱使华南处于伸展构造背景, 发生了燕山早期的板内岩浆活动[6,17,29]。华南存在大量的晚侏罗-晚白垩世(J2-K2)伸展构造的岩石学证据, 如大规模岩墙群、岩浆混合现象、链状巨型火山岩带、A型、碱性、晶洞花岗岩带、变质核杂岩带等[49], 表明晚中生代华南的确处于伸展应力环境。Gilderet al.[44]、Chenet al.[50]和洪大卫等[51]在华南内部识别出几条高εNd、低tDM的花岗岩带(十-杭带或钦-杭带), 这种高εNd、低tDM带被认为是岩石圈伸展和壳幔之间强烈相互作用的证据。而且钦-杭成矿带很可能是扬子地块和华夏地块的碰撞拼接带[51]。而湘南的水口山、宝山和铜山岭正好位于钦-杭构造带的中段, 在这些地方出现的板内岩浆活动很可能以钦-杭带为通道上涌, 并底侵上地壳与地壳物质混合形成。李晓峰等[52]最近也认为华南地区与同熔型花岗岩有关的铜铅锌成矿作用是壳幔相互作用的结果。

因此, 笔者认为, 水口山花岗闪长岩的形成是由于在晚中生代太平洋板块对欧亚板块俯冲作用过程中, 诱发了华南板块处于板内伸展-减薄的构造应力环境, 由减压熔融产生的玄武质岩浆通过钦-杭带上涌, 并底侵上地壳, 引发水口山地区玄武质岩浆与地壳物质的相互作用所致。

5 结 论

(1) 湖南水口山花岗闪长岩富 Al2O3、Fe2O3T、MgO, 贫SiO2, 属准铝质-弱过铝质、高钾钙碱性岩系。

(2) 水口山花岗闪长岩为 LREE富集型, 轻重稀土明显分馏, LREE分异程度大于HREE, 弱Eu和Ce亏损。微量元素 Ba、Ta、Nb、Sr、Ti亏损, 而Rb、Th、U、K、LREE相对富集。

(3) 矿物组成、主元素、微量元素和同位素组成等特征均指示, 水口山花岗闪长岩为一典型的同熔型花岗岩。

(4) 水口山花岗闪长岩的微量元素、Sr-Nd同位素组成、锆石饱和温度和深源包体等均暗示其成岩过程中有幔源物质的参与, 理论模拟计算也证实了这点。

(5) 水口山花岗闪长岩形成于板内伸展-减薄的构造环境中, 是由幔源岩浆上涌底侵上地壳, 并与上地壳物质发生壳-幔混合作用所致。

野外工作得到了湖南省水口山有色金属集团有限公司屈金宝、左昌虎和王继国等工程师的大力支持; 实验过程中得到了中国科学院地球化学研究所胡静、包广萍、黄艳和杨淑勤老师和天津地质矿产研究所刘卉老师的热情帮助; 匿名审稿人的建设性意见对完善本文很有价值, 在此一并表示感谢！

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