新型涂硼正比计数器研制及其实验测试和模拟计算

张紫霞，魏志勇，朱 立，方美华，陈国云，强 鹏

（1．南京航空航天大学材料科学与技术学院，江苏南京 210016；2．南京航空航天大学航天学院，江苏南京 210016；3．中国船舶重工集团公司第七零五研究所，云南昆明 650118；4．南昌大学理学院，江西南昌 330031）

新型涂硼正比计数器研制及其实验测试和模拟计算

张紫霞1，魏志勇2，＊，朱 立3，方美华2，陈国云4，强 鹏2

（1．南京航空航天大学材料科学与技术学院，江苏南京 210016；2．南京航空航天大学航天学院，江苏南京 210016；3．中国船舶重工集团公司第七零五研究所，云南昆明 650118；4．南昌大学理学院，江西南昌 330031）

本文将10B粉与1，2－二氯乙烷溶剂、芳华树脂粘结剂混合研制了中子灵敏层10B膜，以此制作一新型涂硼正比计数器。为增加探测效率，除管内壁涂硼外，在管内增置了14片双面涂硼环氧薄片，并用241Am－Be源测试了其性能。活度为3．7×109Bq的241Am－Be源实验表明：此新型涂硼正比计数器坪长约150V，坪斜为8．2%／100V（750～900V）；工作电压为800V时测得新型涂硼正比计数器的计数率为50s－1，灵敏度为0．71cm2。与管内壁仅涂硼的正比计数器相比，新型涂硼正比计数器中子灵敏面积增加到3．15倍后，探测器坪长从80V增至150V，坪斜从12．4%／100V改进到7．58%／100V，灵敏度提高到2．63倍。同时，以基于蒙特卡罗方法的Geant4平台，模拟计算单能中子及241Am－Be源中子照射包裹高密度聚乙烯慢化材料的新型涂硼正比计数器的响应和探测效率。241Am－Be源模拟结果和实验结果吻合较好。实验测试及模拟结果表明，涂硼技术与增加灵敏面积相结合的正比计数器的设计较成功。

中子；涂硼正比计数器；坪曲线；探测效率

常用的气体中子探测器有三氟化硼正比计数器、3He正比计数器、硼电离室等［1－2］。3He正比计数器被广泛用于检测中子。3He正比管制备工艺复杂，同时因为核反恐活动的活跃致使3He气体供需紧张，价格飞涨了几十倍［3］。而BF3由于其对环境存在潜在的危害，气体分解会产生含氟自由基，导致其在对环境要求严格的航空航天领域的使用受到了限制［4］。基于上述情况，研制一种不使用3He和BF3材料的中子探测器十分必要。

国内外已有对涂硼正比计数器的研究，如北京核仪器厂ZJ1521型涂硼正比计数器和GE Reuter Stokes的涂硼正比计数器［5］等。但10B电极制作技术已成为中子探测器研制的瓶颈，传统的电泳技术不仅成本很大，且无法推广。本文将富集10B粉、树脂和1，2－二氯乙烷的混合液刷涂在探测器材料上，形成一层对热中子敏感的硼膜。在常规的圆柱型正比计数器的基础上，在计数器管内部放置14片双面涂硼环氧薄片，以达到提高正比计数器灵敏度的目的。并在241Am－Be中子源辐射场中对设计研制的新型涂硼正比计数器进行性能测试。

1 新型涂硼正比计数器结构设计

正比计数器的应用非常广泛，与电离室相同，它是利用非自持放电工作的气体电离探测器。气体电离产生的离子对在电场的作用下向探测器的两极运动，输出电离产生的电信号。正比计数器工作于坪曲线的正比区，在该区离子收集对电离产生的离子对具有正比放大作用。

1．1 阳极丝结构

正比计数器大多由同轴圆柱型电极构成，圆柱型金属管作为阴极，阳极通常采用一直径很细的钨丝。圆柱型正比计数器的电场分布非均匀。正比管计数器对气体放大须具备足够高的电场。一般，正比计数器的工作电压约1kV，要实现倍增的最小工作电压Vmin［6－7］为：

其中：a为阳极丝半径；b为正比管半径；K为对应气体倍增所需的最小约化场强；p为管内填充气体压强。从式（1）可见，阳极丝直径是影响正比计数器工作电压的主要因素之一。正比计数器直径为40mm时，阳极丝直径与最小工作电压的关系如图1所示。阳极丝直径越小，所需工作电压越小。镀金钨丝是公认的理想阳极材料。本文选用英国Goodfellow公司的直径20μm的镀金钨丝。

1．2 整体结构

本文设计的新型涂硼正比计数器剖面结构如图2所示。新型涂硼正比计数器由厚度为2mm的圆柱型不锈钢（φ40mm×270mm）组成，内充4×104Pa的P10（90%Ar＋10%CH4）气体，管壁为阴极，中心放置一直径20μm的镀金钨丝（阳极丝），并加高压。装好的阳极丝需满足：1）始终绷紧；2）所受张力不使其断裂。本工作涂硼正比管的阳极丝安装选用锡焊的方法固定［8－9］，选用挂重物的方法使阳极丝绷紧。同时注意20μm镀金钨丝的悬挂重物不超过100g。

图1 最小工作电压与阳极丝直径的关系Fig．1 Relationship between minimum working voltage and diameter of anode wire

图2 新型涂硼正比计数器剖面结构Fig．2 Section structure of new type boron－coating proportional counter

图3 新型涂硼正比计数器实验装置Fig．3 Experiment set－up diagram for new type boron－coating proportional counter

研制中的另一关键部分是热中子灵敏10B膜，此硼膜厚度［10］为0．8mg／cm2。硼膜的制作采用浸酯涂硼的方法。将同位素丰度为94．5%的10B粉与1，2－二氯乙烷溶剂、芳华树脂黏结剂混合溶液涂抹到涂面上，放入90℃烤箱中保温2h［11］。在不改变涂硼正比计数器结构及大小的情况下，将14片环形环氧薄片（厚度为0．2mm）按正比计数器的轴向排列，置于计数器管内，通过增加中子灵敏面积，达到提高中子探测效率的目的。环氧薄片两面均涂硼膜。

2 新型涂硼正比计数器的性能测试

采用241Am－Be中子源对新型涂硼中子正比计数器进行辐照，实验装置如图3所示。新型涂硼正比计数器是热中子灵敏的探测器。241Am－Be源是快中子源，实现对快中子的探测，需在热中子敏感探测器外包裹一层快中子慢化材料。本工作中选择高密度聚乙烯作为慢化MeV中子的材料。在新型涂硼正比计数器外包裹厚为7．5mm的高密度聚乙烯（密度为0．95g／cm3），整个探测器及其包裹体的外观是尺寸为φ55mm×250mm的圆柱。

2．1 脉冲信号堆积分析

新型涂硼正比计数器分别用南京大学辐射研究室提供的活度为3．7×109Bq的241Am－Be中子源和中国原子能科学研究院提供的活度为2．8×107Bq的241Am－Be中子源进行测量。实验测量系统示于图3。制备新型涂硼正比计数器时，采取以下措施提高探测器的信噪比：选择屏蔽好的电缆线作为探测器内部输出信号线；探测器结构设计中加入保护电极；使用铝箔包裹信号引出口与BNC接口处（因接口处暴露在空气中），避免周围环境噪声对探测器核脉冲信号的干扰。

新型涂硼正比计数器工作电压为800V时，3．7×109Bq的241Am－Be中子源测得的中子信号电压脉冲如图4a所示。探测器输出脉冲幅度为3．68V，上升时间tR＝980ns，脉冲宽度tW＝2．5μs，脉冲的下降时间tF＝1．52μs，新型涂硼正比计数器计数率的限值为4× 105s－1。由此实验测试结果可看出，新型涂硼正比计数器抗噪声性能较好，输出信号的噪声较小。

若核辐射探测器记录核辐射事件时的计数率为n，Δt时间内N个脉冲出现的概率p［4，12］可写为：

根据测量脉冲的结果，得到新型涂硼正比计数器计数率为105s－1时，对应的Δt为980ns时间内新型涂硼正比计数器的脉冲堆积概率为9．34%。大部分线性放大器的电路设计时均内置了脉冲堆积抑制器，以使探测器的脉冲堆积概率更小。这表明本工作研制的新型涂硼正比计数器可用于高注量率中子辐射场的检测。

同时将新型涂硼正比计数器放置到活度为2．8×107Bq的241Am－Be中子源辐射场中进行实验测量，脉冲输出波形如图4b所示。从图4b可直观看出脉冲波形主要有两个，分别是能量为1．47MeVα粒子和能量为0．84MeV Li离子的贡献。α粒子能量较高，其相应的脉冲波形也较高。

2．2 高压坪曲线

涂硼正比计数器的高压坪曲线的测量使用南京大学辐射研究室的241Am－Be中子源。中子源置于圆柱形石蜡慢化体内。将涂硼正比计数器置于石蜡体上方进行辐照测量（图3），源与涂硼正比计数器的距离为25cm。新型涂硼正比计数器的坪曲线测量结果如图5a所示。图5b示出了仅在管内壁涂硼的正比计数器的高压坪曲线。表1列出了新型涂硼正比计数器和仅在管内壁涂硼的正比计数器的坪曲线参数对比。

图4 新型涂硼正比计数器输出的中子脉冲Fig．4 Output neutron pulse signal of new type boron－coating proportional counter

图5 涂硼正比计数器高压坪曲线Fig．5 High voltage plateau curve of boron－coating proportional counter

从图5和表1可看出，管内增加14片双面涂硼环氧片使探测器的灵敏面积增加了311．3cm2。与仅在管内壁涂硼的探测器相比，中子灵敏面积增加到3．15倍。从实验测得的坪曲线、灵敏度参数可看出增加中子灵敏面积对涂硼正比计数器的性能有显著提高。

坪曲线改善的原因是在管壁内放置了双面涂硼膜的PCB板。相对于管壁内敷的硼膜，PCB板敷的双面10B膜更靠近阳极丝，打到PCB板上硼膜的中子通过10B（n，α）7Li核反应产生的粒子更靠近阳极丝。核相互作用产生的带电粒子越靠近阳极丝，电场越强，复合损失越小，电子在强场区的收集越好，乱真放电越少。同时，导致探测器灵敏度提高的原因之一是：14片环形双面涂硼环氧片是按正比计数器的轴向排列的，即环氧片上的硼膜垂直于正比计数器管内壁的硼膜。中子经慢化体充分慢化后，中子的分布才各向同性。中子经0．75cm厚的高密度聚乙烯有限慢化后，中子角分布有一定倾向性。进入新型涂硼正比计数器的径向中子数大于轴向中子数。相比轴向中子，径向中子与PCB版上的硼膜发生10B（n，α）7Li核反应的概率较小，对应的中子灵敏面积无显著增加。因此导致探测器灵敏度未随灵敏面积成倍增加，而略有降低。

表1 正比计数器增加灵敏面积前、后的性能参数对比Table 1 Comparison of proportional counter performance parameters before and after increased neutron sensitive area

3 Geant4模拟研究

实际中，通过实验的方法获得新型涂硼正比计数器从热中子到几十MeV区间的能量响应具有一定的局限性。通过实验与计算相结合的方法，用实验验证模拟计算结果，模拟计算的结果为实验提供参考。采用Geant4模拟中子在新型涂硼正比计数器中的输运过程。中子数据库选择Geant4软件包中基于美国ENDF／B－Ⅵ中子评价数据库［13］的G4NeutronHP数据库。

包裹7．5mm厚高密度聚乙烯的新型涂硼正比计数器是圆柱型快中子组合探测器。定义探测器的探测效率ε为与10B发生反应的进入P10气体内的带电粒子数n和入射到圆柱型快中子组合探测器的中子数nin之比，即ε＝n／nin。同时，若能量为E的中子入射到圆柱型快中子组合探测器的中子注量为Φ（E），对应的探测器计数为n（E），其能量响应R（E）＝n（E）／Φ（E）。

3．1 Am－Be源模拟结果

基于Geant4平台仿真模拟图3所示的实验测量条件下，中子在圆柱型快中子组合探测器中的中子输运过程，得到探测器的探测效率和灵敏度。模拟中几何结构参数为：涂硼正比计数器的直径为40mm，有效长度为200mm，管内填充0．4×105Pa的P10气体；硼膜的厚度为0．8g／cm2；0．2mm厚的环氧片的内径为13mm，外径为34mm；高密度聚乙烯密度为0．95g／cm3，外径为55mm，厚7．5mm；Am－Be中子源到探测器中心的距离为25cm。

表2给出了Am－Be中子源照射包裹7．5mm厚的同轴圆柱高密度聚乙烯慢化体的新型涂硼正比计数器的Geant4模拟结果和表1中的实验结果的对比。从表2可看出，模拟计算得到的探测器的探测效率和灵敏度较实验值小。由于实验环境复杂，且未考虑实验测量中后续电子学设备的影响，导致存在这些误差。同时也证明了基于Geant4平台编写的模拟程序的可靠性较高。

表2 模拟结果和实验结果对比Table 2 Comparison between results of simulation and experiment

3．2 不同能量中子垂直入射新型涂硼正比计数器的响应

圆柱型快中子组合探测器对不同能量中子的响应和探测效率可通过实验和模拟获得。但实验方法上，对不同能量中子源的获取较繁琐，且受实验条件限制。用Geant4蒙特卡罗方法模拟计算得到新型涂硼正比计数器对不同能量中子的响应和探测效率。新型涂硼正比计数器外包裹7．5mm厚的同轴圆柱高密度聚乙烯慢化材料，平行中子束垂直入射，如图6所示。在10－9～20MeV能量区间划分40个单能中子能点。利用Geant4蒙特卡罗方法模拟计算得到新型涂硼正比计数器对不同入射能量中子的响应和对应的探测效率，结果示于图7。

由动量守恒和能量守恒可知，中子和10B反应产生的α粒子和7Li离子的能量分别为Eα＝1．47MeV、ELi＝0．84MeV。根据SRIM2008软件，计算得到α粒子和7Li离子在P10气体中的射程分别为Rα＝3．55μm、RLi＝1．84μm。α粒子的能量和射程均较7Li粒子的高。因此，从图7可看出，α粒子在P10气体中产生的脉冲数较7Li粒子的多；涂硼电离室加一层高密度聚乙烯慢化材料后，在低能中子段，由于高密度聚乙烯对中子的慢化，进入中子灵敏层的慢中子增多，新型涂硼正比计数器响应和探测效率增加。随中子能量的增加，聚乙烯对高能中子的慢化作用减弱，高能中子与10B的反应截面减小，涂硼正比计数器的能量响应和探测效率减小。

图6 新型涂硼正比计数器对不同能量中子的响应模拟Fig．6 Simulation of different energy neutron response for new type boron－coating proportional counter

图7 Geant4模拟计算的新型涂硼正比计数器的能量响应和探测效率Fig．7 Energy response and detection efficiency of new type boron－coating proportional counter by Geant4

4 结论

本文选用浸酯涂硼方法自制硼膜，并采用管内放置14片双面涂硼环氧片增加灵敏面积的方法对正比计数器进行结构改进设计。该新型涂硼正比计数器能在较高温度下工作，具有环保性和经济性，正比特性优于BF3气体［14］，输出信号有很好的抗γ性能。在相同测试环境、中子源、工作电压（800V）的条件下，增加了灵敏面积的新型涂硼正比计数器与仅管壁内涂硼的正比计数器相比，坪区从80V（760～840V）扩展到150V（750～900V），坪斜从12．4%／100V改进到7．58%／100V，探测器的计数率从19s－1增加到50s－1，灵敏度提高到了2．63倍。在800V工作电压下，测得探测器计数率为50s－1，灵敏度为0．71cm2。目前国内的涂硼正比计数器的水平是坪长为100V，坪斜为40%／100V；国外的水平达到坪长180V，坪斜18%／100V，灵敏度达1．6cm2［15］。故本工作制备的涂硼正比计数器已接近国际水平。

同时，通过模拟计算得到了本文研制的新型涂硼正比计数器的响应和探测效率。模拟计算Am－Be源照射新型涂硼正比计数器的结果与实验结果吻合较好。响应曲线的峰值点对应的中子入射能量为6×10－8MeV。对应的响应曲线给出了探测器对不同能量中子的响应。测量更高能量的中子，可通过在新型涂硼正比计数器外围包裹更厚的慢化体实现。

感谢南京大学和中国原子能科学研究院为实验测量提供Am－Be源。

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Development of New Type Boron－coating Proportional Counter and Its Experimental Investigation and Simulation Calculation

ZHANG Zi－xia1，WEI Zhi－yong2，＊，ZHU Li3，FANG Mei－hua2，CHEN Guo－yun4，QIANG Peng2
（1．College of Material Science and Technology，Nanjing University of Aeronautics ＆Astronautics，Nanjing210016，China；
2．College of Astronautics，Nanjing University of Aeronautics ＆Astronautics，Nanjing210016，China；
3．No．705 Research and Development Institute，China State Shipbuilding Corporation，Kunming650118，China；4．School of Science，Nanchang University，Nanchang330031，China）

Three materials wherein suitable proportion of isotope enriched10B powder，1，2－ethylene dichloride and formvar resin were blended to make10B neutron sensitive coating by oneself．A new type proportional counter that coated with10B neutron sensi－tive coating was made．Furthermore，in order to increase the character and quality of the neutron detector，a set of 14annulus epoxy sheets which were sided with10B film were placed in the tube．A series performance tests were done by241Am－Be neutron source．The tests of 3．7×109Bq241Am－Be neutron source show that the plateau length of detector is 150Vfrom 750Vto 900V，while the plateau slope is 8．2%／100V．When the working voltage is 800V，the count rate of new type boron－coating proportional counter is 50s－1．The level of sensitivity is 0．71cm2．Compared with the detector only coated with10B film in the inner walls of detector，neutron sensitity area of the new detector increases to 3．15times．The results show that the plateau length increases from 80Vto 150V，and the plateau slope is improved from 12．4%／100Vto 7．58%／100V，while the neutron sensitivity increases to 2．63times．Using Geant4 software based on Monte Carlo method，this paper presented the response and detection efficiency of new type boron－coating proportional counter，which was covered with φ55mm×250mm cylinder high density polyethylene moderator material．The simulation results of Geant4are in agreement with the results of241Am－Be neutron source experiment．It shows the reliability of simulation application．

neutron；boron－coating proportional counter；plateau curve；detector efficiency

TL816．3

A

1000－6931（2015）03－0545－07

10．7538／yzk．2015．49．03．0545

2013－12－02；

2014－04－23

江苏省普通高校研究生科研创新计划资助项目（CXLX11＿0192）；中央高校基本科研业务费专项资金资助项目（NS2012070）

张紫霞（1986—），女，江苏武进人，博士研究生，从事空间辐射、粒子探测、辐射剂量与测量研究

＊通信作者：魏志勇，E－mail：wzy＿msc＠nuaa．edu．cn